principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 44
Текст из файла (страница 44)
Если различие между двумя резонансными частотами [то„! и [о»м! меньше или сравнимо с доплеровской шириной в газе, то спектроскопию насыщения можно осуществить с помощью двух встречно распространяющихся волн с одинаковыми частотами (то в') [10). Эти волны взаимодействуют с одной и той же группой атомов, имеющих определенную проекцию скорости, если от и <2! <2! <О! а Х 8 Рис.
т3.10. Переходы с общим уровнем з трехуровневых системах и, удовлетворяют соотношениям от — /си, = [юм! и от+ йи, = !ю„!. При этом провал, связанный с насыщением, появляется на частоте ю '/с(!в„[+ [в„!). Эксперимент можно выполнить либо в поглощающей ячейке, либо в резонаторе лааера, как при наблюдении провала Лзмба, рассмотренного выше. Пример такою эксперимента показан на рис. 13.11 [11).
Три сильных резонанса в правой части и два слабых в левой части спектра связаны с провалами насыщения в двухуровневой системе. Они соответствуют трем переходам с сто= — 1 и двум переходам с АР=О соответственно. Лишь структура средней части спектра связана с насыщениеы в трехуровневой системе и соответствует суперпозиции четырех провалов насыщения, отвечающих двойным переходам, обозначенным на диаграмме уровней на рис. 13.11б как спересечения». Эту технику можно распространить и на случай двух переходов, не имеющих общего уровня, но связанных благодаря атомным нлп молекулярным столкновениям [12!. Как видно нэ рис.
13.12, столкновения могут иметь тенденцию к выравниванию населенностей близко расположенных уровней атомов илн молекул с одинаковой проекцией скорости. Если накачка приводит к изменению населенности состояния [0>, то появляется и соответствующее изменение населенности состояния [О'>. При сканировании частоты то' вблизи вы должен наблюдаться связанный с насыщением провал при в' = о>со~ ~/с'в»=стас.~-/с' (о>те — в)//с, где знаки «+» и с — » относятся, соответственно, к случаю встречного и сонаправленного распространения пучка накачки и пробного пучка.
В спектроскопии насыщения трех- и четырехуровневой систем, когда между уровнями [2> и [0> возможны спонтанные переходы, 220 -во -оа -еа -го о го ео д,.га -гго -гаа 7=7 У=7 1=1 и=о яг=а первсвчвмм дЕ=-г < а <г! ю~Р Ч 2Г- О' <П <г! го1 л Рис. 13.12. Переходы с участием двух свяаавных уровней в четырехуровневой системе Рис.
13.11. я — Сверхтовкая магнитная структура компоненты Р1атт линии Р (7) полосы те метана, полученная с помощью спектроскопии насыщения. Исследуемый гаа был йомещен в реаонатор стабилизированного по частоте Не — Ые ласере, работавшего на длине волны 3„39 мкм. По оси абсцисс отложена частотная отстройка от частоты опорного лазера. б — Переходы, дающие вклад в приведенную на рве. 13.11о структуру.
Четыре пары уроввей, обозначенных как «пересечения», приводят к появлению провала, свяаапного с насыщением в трехуровневой системе, обозначенного на рис. 13.11а стрелками, направленными вана 112) излученный при этом свет может использоваться вместо пробного пучка [13]. Пучок накачки с частотой в вызывает изменение населенности состояния <О! (и <О'!) для группы атомов с определенной проекцией скорости и приводит при этом к изменению интенсивности излучения на переходе между состояниями <О! (или <О'!) н <2! для этой группы атомов.
Ясно, что индуцированный спектр излучения будет свободным от доплеровского уширения (в первом порядке). Поскольку регистрация светового сигнала часто оказывается гораздо чувствительнее, чем регистрация изменения поглощения или усиления, эта техника может использоваться для изучения газов при очень низком давлении.
Эту же технику можно распространить и на конденсированные среды. Лазерно-индуцнрованное сужение линии флуоресценцяи в последнее время стало очень популярной методикой спектроскопии высокого разрешения ионов в твердых телах [14]. 13.4 Спектроскопии двухфотониого поглощения, свободнав от доплеровского уширения В газах двухфотонное поглощение в поле встречно распространяющихся волн одинаковой частоты также позволяет получить спектр, свободный в первом порядке от доплеровского уширения [15].
Вероятность двухфотонного перехода дяя атома, движущегося со скоростью ч, дается формулой (121), в которой ед, нужно заменить па сд,+)д, т, е"" дд л (аедд) зкз т ]Муд]зд(аде) (рд — рд) 1д!ь. (13 22) (еде )дыее + <1 ! ег. е ! е) <е ! ег е ] д) Ь (ед +к .т — ед,д) Если нет промежуточных реаонансов, то зависимостью ]Мя]е от ч можно пренебречь.
Тогда И"дд аависит от ч только через функцию формы линии й(дадо) й[й(едд+йд ч+оде+йе т — вя)]. (13.23) Нетрудно заметить, что при ед,=од, и й,= — йд эффект Доплера первого порядка в у(ййео) полностью исчезает, а функция д(йддв) сводится к л[й(2сд — вя)]. В случае лоренцевской формы линии имеем я(ВЬдо) = (2 едГд) + д' Когда Ю(ййде) не зависит в первом порядке от ч, спектр двухфотонного поглощения газовой среды оказывается таким же, как у покоящихся атомов или молекул. В отличие от спектроскопии насыщения здесь все молекулы в равной мере участвуют в двух- фотонном поглощении. Коэффициент поглощения поэтому пропор- 222 ционален плотности молекул, но наблюдаемая ширина спектра соответствует однородной ширине.
Однако при использовании встречных пучков два фотона, участвующих в двухфотонном поглощении, могут быть либо из разных пучков, либо из одного и того же. В первом случае получается линия, свободная от доплеровского уширения, во втором— линия, уширенная за счет эффекта Доплера. Спектр имеет вид Рис. 13.13. Сиектр двухфстсииогс псглсщсиия в газе, пслучеиимй с помощью двух встречно распрсстрзвяющихся волн. Резкий пик соответствует спектру, сзсбодисму ст дсплерозсксгс уширсиия, а шврский пьедестал— дсплерсзски уширеиисму спектру узкой линии, расположенной на широком пьедестале, как показано на рис.
1313. Если интенсивности двух встречных пучков одинаковы, то интегральные интенсивности пьедестала и свободной от доплеровского уширения линии должны быть равны. К счастью, доплеровская ширина в йи/Г раз больше однородной ширины. В видимом диапазоне фактор йи/Г может достигать величины от 10' до 10'. Следовательно, пьедестал оказывается довольно слабым и не наносит ущерба качеству спектра, свободного от доплеровского уширения. В некоторых случаях пьедестал можно совсем устранить выбором поляризаций накачки. Двухфотонная спектроскопия, свободная от доплеровского уширения, привлекательна своей простотой «16].
Прпмер ее применения показан на рис. 13.14, где хорошо разрешены сверхтонкап структура и зеемановское расщепление перехода ЗЯ вЂ” 40 натрия [17]. Эта техника позволяет использовать один лазер для аондирования перехода на удвоенной частоте лазера. Кроме того, она обладает высокой чувствительностью, поскольку в поглощении участвуют все атомы или молекулы, находящиеся на пути лазерного пучка. Чувствительность можно еще больше увеличить при использовании флуоресцентного или ионизационного методов регистрации, о чем говорилось в рааделе 12.2. Но в общем случае спектроскопия двухфотонного поглощения оказывается менее чувствительной, чем спектроскопия насыщения, в связи с отсутствием промежуточного резонанса. Это приводит к необходимости использования импульсных лаверов с высокой пиковой мощностью, и разрешение часто ограничивается шириной линии лазера. Если есть близко лежащий промежуточный резонанс, то интенсивность даже непрерывного лазера может оказаться достаточной для получения спектра двухфотонного поглощения с высоким разрешением.
Хорошим примером является рис. 13.14. ШЮ сн ю„ег,ГГц Рис. 1ЗЛ4. а — Типичная схема эксперимента по спектроскопии двухфотоввого поглощения, свободной от доплеровского уширения, с вспольэованием лааера ва красителе непрерывного действия. 6 — Переход Зе — 44 в Ма, наблюдаемый с помощью двухфотовной спектроскопии, свободной от доплеровского уширения, при использовании циркулярно поляризованных пучков. в — Зеемавовакое расщепленве переходов Зг — 44 в магнитном поле с напряженностью ег 170 Гс, наблюдающееся с помощью двухфотонвой спектроскопии, свободной от доплеровского ушпревия 1З) 13.5 Поляризационная спектроскопия высокого разрешения Поляризованный пучок накачки, резонансно возбуждающий какой- либо переход в среде, должен вызывать появление дихроизма и соответствующего двулучепреломления вследствие индуцированного изменения населенностей.
И дихроизм, и двулучепреломление должны испытывать реаонансное поведение на переходах с участием уровней с индуцированным изменением населенностей и могут быть измерены по изменению поляризации пробного пучка по мере его распространения в среде. Это и есть принцип, лежащий в основе поляризационяой спектроскопии [18]. Здесь мы рассмотрим эту методику как модификацию рассмотренной в разделе 13.3 спектроскопии насыщения. При этом мы ограничимся лишь качественными рассуждениями; детали количественного расчета можно найти в работе [19). Итак, пусть монохроматический лазерный луч с круговой поляризацией резонансно возбуждает переход в группе атомов или молекул с определенной проекцией скорости, вызывая его насыщение [18]. Эта группа атомов будет обладать большим поглощением по отношению к компоненте пробного луча, зондирующего насыщение, имеющей противоположное направление круговой поляризации.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
