principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 37
Текст из файла (страница 37)
Эту волну с частотой (в, — в,) = в можно зондировать путем смешения А с волной пробного импульса Ез, имеющей волновой вектор йз и частоту в„ в результате чего генерируется антистоксова волна Е. = =Ю ехр(й. г — ~а.8) с частотой в, = в, — в, + в, и волновым вектором к =й,— й,+й,. Уравнение, описывающее амплитуду антистоксова импульса, распространяющегося вперед, имеет вид 1" ) а ~ в~ Эяе ч + э, / ~а (з~ г) = 1 э )УМ/4,ай'э (э, г) А (3, г), (10.50) откуда путем замены переменных з' = г и г' = 8 — хФ, можно получить решение Ю,(1, Ф) ) й' 'з', г')А(з', 3')дз'. о Интеграл по времени от когерентного антистоксова сигнала равен 4О ао Я„~! Ю,(1, г) ~'Ж ) ~~дэ(з', Т)А(а', г)оз')'Нг.
(1051) -ОО о Сигнал, конечно, является функцией времени гэ задержки между возбуждающим и зондирующим импульсами. Если гэ ~ Т, > Т„, где Т,— длительность импульса, то, как ясно видно из (10.51), 8„ехр( — 2гэ/Т~). Следовательно, время Т, можно легко получить иэ измерения зависимости Я„от времени задержки Фэ. При более строгом рассмотрении для нахождения Т, необходимо принять во внимание конечную длительность импульса Тэ при вычислении интеграла по времени.
Время продольной релаксации Т, описывает затухание индуцированного изменения населенности Лр согласно уравнению (10.23), или в явном виде ,') — '+ — ') Лр = — '" ~М„ЮР',А — И,',й,'Ю,А~ (р', — рэ), (10.52) г/ где Лр = г/, (р, — р~ — р~~ + рэг) ч. р~~ — рэь Из этого уравнения следует, что после окончания импульса накачки величина Лр должна затухать экспоненциально по закону ехр( — 1/Т,). Интенсивность неко ге рентного (спонтанного) антистоксова рассеяния прямо пропорциональна Лр, поэтому оно может быть использовано для регистрации затухания Ьр. Если пробный импульс Е, имеет частоту в„то проинтегрированный по времени сигнал на частоте соа ва+ в,„пропорционален яээ ~~Г,(з, г)~эйр(з, г) с)зй $83 и является функцией времени задержки го между возбуждающим и зондирующим импульсами.
При условии 1о> Т,> Т, величина этого сигнала пропорциональна ехр( — МТ,), так что время Т, можно определить из вида зависимости Я „ от го. Зтот метод впервые был использован де Мартини и Дюкуэнгом [46) для измерения времени Т, колебательного перехода 4155 см ' в гааообразном водороде. При давлении, равном. 0,03 атм, время Т, = 30 мкс и, вначит, импульсы лазера, работающего в режиме модуляции добротности, оказываются достаточно короткими для корректного проведения эксперимента. Однако в конденсированной среде времена Т, и Т, лежат в пикосекундном масштабе времени, и надо использовать пикосекундные лазеры с синхрониаованными модами.
Впервые такие эксперименты провели Альфано и Шапиро, а также Кайвер с сотрудниками [9). Типичная схема эксперимента показана на рис. 10.20. Импульс неодимового лазера оееил- летдли Рис. 10.3). Схема экспериментальной установки для измерения времени живав фотонов. Пучок накачки В1 с длиной волны Л ее 1,06 мкм и пробный пучок В2 с длиной волны ь яе 0,63 мкм вааимодействуют в образце б в процессе ВКР. В одно ие плеч внесена стеклянная подложка, выполняющая роль фиксированной ленив задержки (Л81). В другом плече установлена система вв двух призм, поеволяющая формировать переменную аадержку (Л82).
)т — фильтры, Р— фотоприемники, 1 — лавер, работающий в режиме сивхрониаации мод, 2 — еатвор, 8 — усилитель, е — схема регистрации двухфотонной флуоресцен ции [баиьегеав А., иоп бе) уяяяе Р., ламет $у. 1 РЬуе. Кеч. Ветх — 1972. Ч. 28. Р. 1162) с синхронизованными модами испольауется для возбуждения среды посредством ВКР, а вторая гармоника этого импульса, посылаемая с изменяемой задержкой, зондирует возбужденную среду. Результаты, относящиеся к этиловому спирту, приведены в качестве примера на рис. 10.21. Экспоненциальные участки кривых Я„(то) и 8,„(то) на этом рисунке повволяют легко определить времена Т, и Т,. Эту технику можно распространить и на изучение каналов релаксации возбуждения и динамики дефазировки возбуждения в больших молекулах или конденсированной среде [471. Заметим, что наше рассмотрение измерений времени дефазировки применимо лишь для однородно уширенных комбинационных 184 Рис. $0.21.
Сигналы некогерентвого антистоксове рассеяния оаа(со)Фнк, тех (а) и когерентвого автистоксова рассеяния 8и0о)/8н,вас (б) в функции.времени задержки го для этилового спирта. Сплошная и штрвхоеая кривые получены теоретически [ Сл. ссмаву а подвиги к рис.(0.20) ю г о н гр уз с,,ас затухание Я„будет определяться длительностью лазерного импульса Т„и никакой информации о времени Т, получить не удастся. Может, однако, случиться, что при большой интенсивности импульса накачки, достаточной для того, чтобы вызвать когерентное насыщение комбинационного перехода, значение времени Т, можно все же определить из ватухания Я„[49). Подробности теории и экспериментов по изучению колебательной релаксации с помощью сверхкоротких импульсов можно найти в (47, 48).
переходов (48). В случае неоднородного уширения возбуждение среды характеризуется некоторым распределением реаонапсных частот ю,„и амплитуду А(з, т) в (10.50) и (10.51) нужно ааменить интегралом от волны возбуждения по распределению частот ю . Затухание Я„во времени уже не будет иметь вид ехр(-2то/Тз). Если величина неоднородного уширения много больше 1/Т„то г (с„) Глава .с.С ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА 11Л Вынужденное рассеиние Манделыптама — Вриллюэна Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна (ВРМБ) обусловлено параметрическим взаимодействием световых и акустических волн. Теория этого явления аналогична раавитой в разделе 10.3 теории ВКР с той лишь разницей, что под волной возбуждения среды в данном случае подразумевается акустическая волна.
Рассмотрим рассеяние Мандельштама — Бриллюэна в жидкости. Уравнения связанных волн по аналогии с (10.22) имеют вид (11.1) 4язссз Ез = —,Р (ес,). с Кроме того, нужно записать уравнение, описывающее оптическое возбуждение акустической волны: с д д — — 2Гв — — ссай з Ьр = — р 4. дС~ дС (11.2) 186 В гл. 10 вынужденное комбинационное рассеяние света рассматривалось как результат параметрического взаимодействия света и возбуждения среды. Были приведены примеры, когда возбуждение среды было либо электронным, либо колебательным.
Возникающий при атом комбинационный сдвиг частоты может, в принципе, изменяться от нуля до частот, соизмеримых с частотой возбуждающего среду лазера. Некоторые возбуждения ' в веществе имеют очень низкие частоты порядка или меньше 1 см '. Обычно они связаны с движением атомов или молекул. Рассеяние света на таких возбуждениях обычно уже не называют комбинационным (рамановским) рассеянием. Рассеяние Мандельштама — Бриллюэна связано с возбуждением акустических волн, рассеяние Рэлея — с возбуждением волн энтропии, рассеяние крыла линии Рэлея — с изменением ориентации молекул Щ.
При достаточно высокой интенсивности лазерной накачки все эти процессы рассеяния света могут стать вынужденными. Некоторые иэ них кратко рассмотрены в этой главе. Акустическая волна характеризуется изменением плотности Ьр, и — скорость волны, Ге — постоянная затухания или полуширина линии Мандельштама — Бриллюэна в спонтанном рассеянии.
Вынуждающая сила / и нелинейная поляризация Р" возникают вследствие нелинейного взаимодействия всех трех волн и могут быть получены из следующих соотношений: Р (в,)= — ' — 'Ар= — — Е,АР вл д /еве1 1 де др ~4в / = 4в ар Р (в)=- — — ЕЛР» вл 1 де 4я др (И.З) Х = Чр = 7( — уЕ,.Е,') где р — электрострикционное давление, "/=р,де/др есть коэффици- ент электрострикции, р, — массовая плотность жидкости. Рассматриваемая задача является еще одним примером пара- метрического взаимодействия волн, и решение уравнений (ИЛ), (И.2) повторяет аналогичные решения, уже описанные в гл.
9 и 10. Мы остановимся здесь лишь на стационарном случае ВРМБ в направлении назад. Вынужденное рассеяние вперед не возника- ет, так как для него сдвиг частоты равен нулю. Пусть Е, — е,Ю, ехр(й,з — 1в,1), Е, = е,д', ехр( — й,з — 1вег), Лр = А ехр (й.г — 1в.г), где в, = в,+ в., /е.=в,/и. В приближении медленно меняющихся амплитуд уравнения (И.1) и (И.2) приводятся к виду — + — ) Е~ — — — — (ед ее) ЮеАе ( д и '1 1»1 де -+ — -вы де 2/ 2»ее др 1 ),' ( ) д я'1» 1ве де к-+-~ » -1ды — — — / Ю е — — (е1 . е,) в,Ае дл 2/ 2» с ар (а + — )А= — ере(д )(е1'ее) вевее (ИА) 187 где Л/е = й, + л, — й..
Этот случай аналогичен параметрическому усилению с обратной волной (раздел 9.6). Если постоянные затухания а и Ге достаточно малы, то возможно самовозбуждение: параметрическая генерация с обратной волной. Однако для акусти. ческих волн, участвующих в процессе рассеяния Мандельштама — Бриллюэна в жидкостях, ситуация иная. При рассеянии назад частота в./2л = 5 ГГц, соответствующая величина Ге/2я— - 0,1 ГГц (см.
табл. 11Л), а коэффициент затухания Ге/и10е см ' при и-10е см/с. Такое затухание обычно существенно превышает коэффициент усиления эа счет связи со световыми волнами (оценка дана ниже). Если воабуждение акустической волны происходит в условиях сильного затухания, уравнения (ИА) можно решать, избавляясь от А с помощью приближения дА/дг = 1<а<<А. Получаем .! —,' д а < <2цва <з> д, + 2!й'а — —, ° Хв )й'! ~ ° <с с ( ) —,.' д а ) в <2"вз <з< в — — /вз = Хв <в<! ва> дг 2 ! Ь са <з> ) <дс<др)(сз.еа) 1 й р Уравнения (И.5) выглядят точно так же, как и уравнение (10.15) в случае ВКР, эа исключением того, что вместо комбинационной (И.5) Таблица М1 Частотный едннг тв, ширяла ланки Гв н макснмельный стацноаарный кезффкциентусиленнядлянроцесса БРМБ(йсв)в -))в в ряде ыкдкостей ) Ксвааициент усиления Ширина линии спонтаввго рсссяии гв, мгц рассчитанный (лв)ва* си/Мвт иаиерсиный (ен)ввя си/Мат Частотный сцвиг тв.
Мтц 52,3 224 222 579 520 250 289 317 774 5910 4390 4250 6470 5690 5550 и) Фсбслннсние И. Л. Молекулярное рассеяние света. — Мл Наука, <ЗЗЗ. воспРиимчивости Х<к) здесь стоит воспРиимчивость Х<в), описываю. <з) щая рассеяние Мандельштама — Бриллюэна. Поскольку 1ш Хв~) О, то, как видно иэ (И.5), амплитуда 8'з будет нарастать в направлении наэад ( — г), если (2п<о,/)гаса)1ШХ~в~>)в'<<а)а/2, в то время как амплитуда <р> будет затухать в направлении вперед.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
