Диссертация (1150697), страница 17
Текст из файла (страница 17)
Получено аналитическое представлениедля функции СРПСО рентгеновских переходов вблизи резонанса формы в виде свертки трехраспределений, а именно распределений Лоренца, ширины которых связаны, соответственно, свременами жизни остовной вакансии и удержания фотоэлектрона потенциальным барьером, ираспределения Гаусса.1125.LLG-метод успешно применен к анализу экспериментальных S 23⁄2,1⁄2 спектровпоглощения свободных молекул и молекулярных кластеров SF6, а также к анализуэкспериментальных спектров полного электронного выхода (TEY) вблизи 2t2g и 4eg резонансовформы в твердом SF6. Впервые разрешены S 21⁄2 и S 23⁄2 компоненты в протяженномасимметричном 4eg резонансе формы. С высокой точностью определены спектроскопическиехарактеристики 2t2g и 4eg резонансов формы в свободной молекуле SF6, молекулярном кластереи кристалле SF6. Показано, что резонансы формы наиболее чувствительны к изменениямагрегатного состояния молекулы гексафторида серы в последовательности газ → кластер →твердое тело.6.Дана количественная оценка эффекта насыщения в искажении контура резонанса формыв спектрах фотопоглощения, измеренных в режиме полного электронного выхода (TEY).Исследована взаимосвязь СПРСО рентгеновских переходов вблизи резонанса формы в спектрахфотопоглощения и полного электронного выхода (TEY) из твердого SF6.Полученные в диссертационной работе результаты имеют важное фундаментальное ипрактическое значение для понимания механизмов взаимодействия рентгеновского излучения свеществом в процессах конденсации и инкапсуляции.
Впервые проведен детальный пошаговыйанализ спектральных изменений рентгеновских возбуждений в последовательности газ →кластер → твердое тело и газ → эндоэдральные фуллерены.Практическая значимость данной работы заключена также в разработке нового методаанализа экспериментальных спектров поглощения многоатомных систем и в изучениивозбужденных состояний, перспективных для наноэлектроники многоатомных систем.Разработанный LLG-метод позволяет с высокой точностью определять спектроскопическиехарактеристики резонансов формы, которые не могут быть описаны с помощью общепринятыхметодов анализа.113Список сокращений и условных обозначенийРАС – рентгеновская абсорбционная спектроскопияДБОП – двухбарьерный оптический потенциалСРПСО – спектральное распределение плотности сил осцилляторовБТС РСП – ближняя тонкая структура рентгеновских спектров поглощения (NEXAFS)ДТС РСП – дальняя тонкая структура рентгеновских спектров поглощения (EXAFS)КСС – квазистационарное состояниеКС – координационная сфераМО – молекулярная орбитальS(M)WCNT – Single (Multi)-Walled Carbon NanoTube (одно (много)-стенная углероднаянанотрубка)NEXAFS – Near Edge X-ray Absorption Fine Structure (ближняя тонкая структура рентгеновскихспектров поглощения)EXAFS – Extended X-ray Absorption Fine Structure (дальняя тонкая структура рентгеновскихспектров поглощения)ФК принцип – принцип Франк-КондонаVDFN – Vibration-Dependent-Fixed Nuclei (приближение фиксированный ядер, зависящее отколебательного состояния)TEY – Total Electron Yield (полный электронный выход)PEVE – PhotoElectron-Valence Electron (фотоэлектрон – валентный электрон)114Список литературы1Займан Дж.
Модели беспорядка/ Дж. Займан; пер. с англ. под ред. В.Л. Бонч-Бруевича. –М.: Мир, 1982. – 592 с.2Зимкина Т.М. Ультрамягкая рентгеновская спектроскопия/ Т.М. Зимкина, В.А. Фомичев.– Л.: ЛГУ, 1971. – 132 с.3Dynamic effects of forming localized electronic states of polyatomic systems in the ultrasoft xray region / A. A. Pavlychev [et al.]// Opt. Spectroscop. – 1993. – V.75, №3. - с. 327-341.4Виноградов А.С.
Особенности рентгеновских спектров серы и фтора в молекуле SF6/А.С.Виноградов, Т.М. Зимкина, В.А. Фомичев// ЖСХ. – 1971. – №12. – c. 899-904.5Блохин М.А. Физика рентгеновских лучей/ М.А.Блохин. – М: ГИТЛ, 1957. – 518 с.6Teo B.K. EXAFS: basic principles and data analysis/ B.K. Teo. – Berlin: Springer-Verlag,1986. – 349 p.7Bunker G.
Introduction to XAFS: A Practical Guide to X-ray Absorption Fine StructureSpectroscopy/G. Bunker. – Cambridge University Press, 2010. – 260 p.8Павлычев А.А. Квазиатомная теория рентгеновских спектров поглощения и ионизациивнутренних электронных оболочек многоатомных систем: дисс. на соиск. учен. степ. дра физ.-мат. наук: 01.04.07/ Андрей Алексеевич Павлычев; СПбГУ. – СПб, 1994. – 376 с.9Ведринский Р.В.
Метод рассеянных волн в теории рентгеновских электронныхспектров: дисс. на соиск. учен. степ. д-ра физ.-мат. наук: 01.04.02/ Ростислав ВикторовичВедринский; ИФМ УрО РАН. – Ростов-на-Дону, 1981.10Ведринский Р.В. Теория рентгеновских спектров поглощения центрального атома ввысокосимметричных молекулах и комплексах/ Р.В.
Ведринский, В.Л. Крайзман//ЖЭТФ. – 1978. – Т. 74, №4. – с. 1215-1229.11Dill D. Total elastic electron scattering cross section for N2 between 0 and 1000 eV/ Dan Dill,J. L. Dehmer// Phys. Rev. A. – 1977. – V.16, №4. – p. 1423-1431.12Dehmer J.L. Resonances in Electron-Molecule Scattering, van der Waals Complexes andReactive Chemical Dynamics// ACS Symposium Series/ ed. by D.Truhlar. – Washington D.C.,1984. – №263. – p. 139-163.13A high-resolution N 1s photoionization study of the N2 molecule in the near-threshold region/B. Kempgens [et al.]// J.
Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. – 1996. – №29. – p. 5389-5402.14Autoionisation of doubly excited states in the C 1s photoexcitation of CO/ H.M. Koppe [et al.]//Chem. Phys. Lett. – 1996. – №260. – p. 223-228.11515Pendry J.P. X-Ray absorption near edge structure / J.P. Pendry// Com.Sol.St.Phys.
–1983. –V.10, №6. – p. 219-231.16Absorption cross sections of CH4 and CF4 molecules in the 250-780 eV photon-energy range/V.N. Sivkov [et al.]// Opt. Spectrosc. – 1986. – V.60, №2. – p. 194-197.17Experimental comparison of photoabsorption of solid and gaseous Xenon near the N IV,V edge/R.
Haensel [et al.]// Phys. Rev. Lett. – 1969. – №22. – p. 398-400.18Collapse of 4f-electron in the configuration 3d94f in xenonlike ions/ A.A. Maiste [et al.]//JETP. – 1980. – V.51, № 3. – p. 474-479.19Виноградов А.С. Резонансы формы в ближней тонкой структуре ультрамягкихрентгеновских спектров поглощения молекул и твердых тел: дисс.
на соиск. учен. степ.д-ра физ.-мат. наук: 01.04.07/ Александр Степанович Виноградов; ЛГУ. – Л, 1987. – 426с.20Павлычев А.А. Атомные свойства высокоэнергетических возбуждений многоатомныхсистем/ А.А. Павлычев// Ученые записки С.-Петербург. ун-та/ под ред. проф. С.А.Комолова. – СПб: Издательство СПбГУ, 2000. – №435, вып.12. – с. 76-118.21Нефедов В.И. Электронные уровни SF6 и SiF62-/ В.И. Нефедов, В.А. Фомичев// Ж.Структурн. Химии – 1968. – №9. – с.
279-284.22The optical spectra of gaseous and solid SF6 in the extreme ultraviolet and soft x-ray region/D.Bleschmidt [et al.]// Chem.Phys.Lett. – 1972. – V.14, №1. – p. 33-36.23Павлычев А.А. Закономерности в электронной структуре возбужденных рентгеновскихсостояний в твердотельных октаэдрических кластерах, изоэлектронных молекуле SF6/А.А. Павлычев, А.С. Виноградов// ФТТ. – 1981. – №23. – c. 3564-3569.24Квазимолекулярный характер рентгеновского поглощения в соединениях KPF6 иNH4PF6/ А.С. Виноградов [и др.]// ФТТ. – 1980. – № 22.
– c. 2602-2608.25Павлычев А.А. Кластерное описание тонкой структуры К-спектров непрерывногопоглощения катионов в щелочно-галоидных кристаллах LiF и NaF/ А.А. Павлычев, А.С.Виноградов, И.В. Кондратьева// ФТТ. – 1986. – № 28. – c. 2881-2884.26Shape resonances in molecular clusters: the 2t2g shape resonances in S 2p-excited sulfurhexafluoride clusters/ A.A. Pavlychev [et al.]// Phys.
Chem. Chem. Phys. – 2006. – №8. – p.1914-1921.27Molecular effects in solid NaNO3 observed by x-ray absorption and resonant Augerspectroscopy/ A.B. Preobrajenski [et al.] // Phys.Rev.B. – 2002. – №65. – p. 205116/1-10.28Solid-State Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure Spectra of Glycine in Various ChargeStates/ Y. Zubavichus [et al.]// J. Phys.
Chem. – 2006. – №110. – p. 3420-3427.11629NEXAFS Spectroscopy of Homopolypeptides at All Relevant Absorption Edges: Polyisoleucine, Polytyrosine, and Polyhistidine/ Y. Zubavichus [et al.]// J. Phys. Chem. – 2007.– №111. – p. 9803-9807.30Oxygen K-edge XAFS studies of vacuum-deposited ice films/ Y. Zubavichus [et al.]//Langemuir. – 2006. – №22. – p. 7241-7247.31Pavlychev A.A.
Line shapes of 1s →π* excited molecular clusters/ A.A. Pavlychev, R. Flesch,E. Rühl// Phys. Rev. A. – 2004. – №70. – p. 015201/1-4.32Dynamic stabilization 1σu → 1πg excited nitrogen clusters/ R. Flesch [et al.]// Phys. Rev. Lett.– 2001. – V.86, №17. – p. 3767-3770.33Haberland H. Clusters of Atoms and Molecules I/ H. Haberland. – Berlin: Springer-Verlag,1995. – 422 p.34Haberland H. Clusters of Atoms and Molecules II/ H. Haberland. – Berlin: Springer-Verlag,1996. – 412 p.35Ar 2p spectroscopy of free argon clusters/ E.
Ruehl [et al.]// J. Chem. Phys. – 1993. – V. 98,№4. – p. 2653-2663.36Evolution of excitonic energy levels in ArN clusters: Confinement of bulk, surface and deepvalence shell excitons/ J. Wörmer [et al.]// J. Chem. Phys. – 1996. – V. 104, №21. – p. 82698378.37Core level photoelectron and X-ray absorption spectroscopy of free argon clusters sizedependent energy shifts and determination of surface atom coordination/ O. Björneholm [etal.]// Phys.
Rev. Lett. – 1995. – V.74, №15. – p. 3017-3020.38Inner-shell excitation and fragmentation of sulfur aggregates/ C.M. Teodorescu [et al.]// J.Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. – 1999. – V.101.– p. 193-198.39Negative photoion spectroscopy of SF6 in the inner valence and S 2p energy regions/ S.W.J.Scully [et al.]// J. Phys. B.: At. Mol. Opt. Phys. – 2002. – V.35. – p.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
