Диссертация (1150509), страница 9
Текст из файла (страница 9)
ВведениеНа сегодняшний день отсутствуют какие-либо данные в литературе,демонстрирующие температурное поведение спектра ЯМР 125Те в монокристаллахтеллурида висмута, кроме работ автора диссертации [II, III]. Более того, нетникакой информации о поведении сдвигов линий спектра ЯМР 125Те для такихобразцов в области температур ниже температуры жидкого азота.В настоящей главе представлены результаты исследований температурногоповедения спектров ЯМР 125Те в монокристаллах теллурида висмута. Был изученсдвиг Найта для монокристаллического теллурида висмута высокой чистоты вдвух различных ориентациях в поле 9.4 T в температурном диапазоне от 12.5 до293 K.6.2.
Экспериментальные результаты и обсуждениеВ результате измерений и их дальнейшей обработки было получено дватипа спектров, описанных в параграфе 2.2: огибающие и суммарные спектры. Нарисунках 6.1 и 6.2 представлена температурная эволюция обоих типов спектровЯМР 125Те в температурном диапазоне от 12.5 до 293 K и от 16 до 293 K для двухориентаций монокристаллических пластин Bi2Te3 в магнитном поле, c ⊥ B0 и69Рис. 6.1. Суммарные спектры (слева) и огибающие сигналов эха (справа)125Te для монокристаллического Bi2Te3 в ориентации c ⊥ B0 при различныхтемпературах.70Рис.
6.2. Суммарные спектры (слева) и огибающие сигналов эха (справа)125Te для монокристаллического Bi2Te3 в ориентации c || B0 при различныхтемпературах.71c || B0 соответственно.6.2.1. Монокристаллические пластины Bi2Te3 в ориентацииc ⊥ B⃗0Рассмотрим спектры ЯМР 125Те для стопки монокристаллических пластинтеллурида висмута в ориентации c ⊥ B0 (рис. 6.1) в температурном диапазоне от12.5 до 293 K. Спектры для образца в такой ориентации похожи на полученныенами спектры для порошка (рис.
4.1) и демонстрируют две линии во всемтемпературном диапазоне. Сдвиги этих линий, аналогично сдвигам для порошка,уменьшались с понижением температуры. При этом расстояние между двумялиниями сохранялось практически постоянным, а также наблюдалось ихпостепенное уширение. Зависимость максимумов линий для данной ориентацииот температуры демонстрируется рисунком 6.3, при этом значения сдвига Найтаопределялись согласно выражению (4.1) из тех же соображений, что и впараграфе 4.3. Анализ этой зависимости позволил рассчитать значения энергииактивации для обеих компонент спектра.
Графики зависимости KsT от 1/T длядвух компонент спектров представлены на рисунке 6.4. Экспериментальныеданные хорошо ложатся на экспоненциальную кривую. Аппроксимацияпроводилась согласно формуле (4.3), описанной в параграфе 4.3. Для обеих линийбыли найдены значения энергии активации, различие между которыми составляло1 meV, что укладывается в рамки экспериментальной погрешности. Среднеезначение энергии активации равно 23±7 meV, что, в пределах экспериментальнойпогрешности, совпало со значением энергии активации, полученным изтемпературных зависимостей для спектров порошка в параграфе 4.3.В таблице 6.1 приведены все найденные значения энергии активации длянаглядного сравнения. Следовательно, можно говорить о том, что наблюдаемыенами спектры для порошка и для монокристаллических пластин в ориентации72Р и с .
6 . 3 . З а в и с и м о с т ь м а к с и м у м о в л и н и й Я М Р 125T e д л ямонокристаллического Bi2Te3 в ориентации c ⊥ B0 от температуры. Погрешностьпредставлена там, где она превышала размер экспериментальной точки.73Рис. 6.4. Зависимости произведения сдвига Найта и температуры отобратной температуры, найденные из спектров ЯМР монокристаллического Bi2Te3в ориентации c ⊥ B0 для линии, относящейся к Te1 (a), и для линии, относящейсяк Te2 (b) . Ks — разность частот максимумов линий на рисунке 6.3 приопределенной температуре и в низкотемпературном пределе. Графики (с) и (d)соответствуют графикам (a) и (b), представленным в логарифмическом масштабепо оси ординат.74ОбразецEa, meVПорошокBi2Te3Te1ПорошокBi2Te3Te2,1 способПорошокBi2Te3Te2,2 способ27±530±828±6Монокристалл МонокристаллBi2Te3,c ⊥ B0Te1Bi2Te3,c ⊥ B0Te222±623±8Таблица 6.1.
Значения энергии активации, рассчитанные для порошкаBi2Te3 в рамках двух предложенных способов разложения спектров и длямонокристаллического Bi2Te3 в ориентации c ⊥ B0, для линий, относящихся к Te1и Te2.75c ⊥ B0 согласуются друг с другом во всем исследованном диапазоне температур.6.2.2. Монокристаллические пластины Bi2Te3 в ориентацииc∥B⃗0Теперь рассмотрим спектры ЯМР 125Те для стопки монокристаллическихпластин теллурида висмута в ориентации c || B0 (рис. 6.2) в диапазоне температурот 16 до 293 K. Как видно из рисунка 6.2, спектры монокристаллических пластинв такой ориентации при всех температурах существенно отличаются от спектровпластин в ориентации c ⊥ B0 (рис. 6.1) и порошка (рис.
4.1). Линия, имевшая прикомнатной температуре максимум около 800 ppm, остается более интенсивнойвплоть до 132 K. Выше этой температуры вид полных спектров, в целом, неменяется, однако значительное изменение спектров происходит при понижениитемпературы. При температуре около 91 K происходит перераспределениеинтенсивностей линий: более и менее интенсивные линии меняются местами.
Приболее низких температурах отсутствует регулярная зависимость в измененииположения спектра ЯМР125Те от температуры. Отметим, что при 16 Kинтенсивность низкочастотной компоненты значительно падает. При этойтемпературе наблюдается очень широкая сложная линия с максимум около 1500ppm. Такое поведение совершенно не согласуется с тем, что наблюдалось дляспектров порошка, а также для спектров монокристаллических пластин с c ⊥ B0при низких температурах. Можно предположить, что эта несогласованностьсвязана с влиянием поверхности. Когда монокристаллический Bi 2Te3 помещаетсяв катушку таким образом, что с || B0, поверхности пластин оказываютсяперпендикулярными к направлению внешнего магнитного поля.
Наповерхностные состояния при такой ориентации должно влиять квантованиеЛандау. В ТИ наличие сильной спин-орбитальной связи сказывается на том, чтоквантование Ландау на поверхности топологических изоляторов сильно76отличается от случая топологически тривиальных двумерных полупроводников[97], а также приводит к значительным изменениям поверхностной электроннойвосприимчивости. Поскольку на поверхности ТИ сохраняется линейнаязависимость между сдвигом Найта и электронной восприимчивостью [98], тоформа и положение спектра ЯМР 125Te в случае с || B0 могут демонстрироватьаномалии из-за поверхностных состояний. Однако вопрос об аномальном видеспектров при низкой температуре в ориентации с || B0 требует отдельноготеоретического рассмотрения.Ввиду нерегулярной температурной зависимости положения компонентспектра для ориентации с || B0 оценки энергии активации для этой ориентации непроводились.6.3.
ЗаключениеВ главе 6 представлены результаты проведенных впервые ЯМР-измеренийдля монокристаллических пластин топологического изолятора Bi2Te3 в двухориентациях c ⊥ B0 и c || B0 на ядрах 125Te в широком диапазоне температур вплотьдо гелиевых. Был продемонстрирован двухкомпонентный спектр во всемтемпературном диапазоне для обеих ориентаций. Однако, наблюдалисьсущественные различия как в формах и положениях линий спектра ЯМР 125Te, таки в их температурной зависимости для двух ориентаций. Для пластин вориентации c ⊥ B0 при всех температурах наблюдались спектры ЯМР, похожие нате, что были получены для порошка Bi 2Te3 (параграф 4.2).
Было показано, чтовторой способ, предложенный для разложения спектра порошка, прекрасноработает и в случае ориентации c ⊥ B0. Для этой ориентации продемонстрированасильная температурная зависимость сдвигов обеих линий при понижениитемпературы от комнатной до 12.5 K. Эти данные позволили оценить энергиюактивации для обеих компонент спектра, как и в случае порошка. Ее значение77оказалось почти одинаковым для обеих линий и равным 23±7 meV, что совпало, впределах экспериментальной погрешности, со значением, полученным выше дляпорошка.Особенности в поведении спектра ЯМР были отмечены для другойориентации монокристаллических пластин, когда кристаллографическая ось cбыла параллельна внешнему магнитному полю B0. Спектр ЯМР выше 132 Kсостоял из двух линий в области высоких частот, однако в области низких частотне наблюдалось никакой линии, как это было для другой ориентации и дляпорошка.
При температурах ниже 91 K линия, имевшая меньшую интенсивностьпри более высоких температурах, начинала доминировать. В ориентации c || B0 ненаблюдалось регулярной зависимости сдвига линий спектра ЯМР от температуры.Такое аномальное поведение спектра при низких температурах в ориентациипластин c || B0 требует специального теоретического анализа.78Глава 7Измерения времени спин-решеточной релаксациив Bi2Te37.1. ВведениеРелаксация ядер в металлах и полупроводниках в основном определяетсясверхтонким взаимодействием ядер со свободными носителями заряда [97].
ЯМРизмерения спин-решеточной релаксации являются эффективным методом дляустановления характеристик электрон-ядерного взаимодействия, а такжеизучения антиструктурных дефектов в Bi2Te3 и понимания их влияния наэлектронный обмен. Обратимся к существующим работам по ЯМР-исследованиютопологического изолятора Bi2Te3. В этих работах затрагивался вопрос измерениявремени спин-решеточной релаксации на ядрах 125Te.Так, в первой работе [50] спин-решеточная релаксация для порошка Bi 2Te3изучалась только для линии со сдвигом резонансной частоты порядка 400 ppm,поскольку лишь эта линия наблюдалась для исследуемого образца. Релаксацияописывалась одной экспонентой, а время спин-решеточной релаксации Т1 прикомнатной температуре оказалось равным 76 ms.В более поздней работе [51] исследовались наночастицы теллуридависмута.