Диссертация (1150267), страница 17
Текст из файла (страница 17)
Из сопоставления расчетных иэкспериментальных данных, приведенного на рисунке 5.4 следует, что с течениемвремени это расхождение нивелируется.126ЗАКЛЮЧЕНИЕ1. Выработаны новые подходы к исследованию коррозионного поведениястекломатриц, используемых для иммобилизации ВАО.2. Анализ морфологии и состава измененного поверхностного слоя (ИПС),образовавшегося в результате коррозии исследуемых боросиликатныхстекол показал, что этот слой является естественным барьером для выходакомпонентов остеклованных ВАО из боросиликатной стекломатрицы.3. Установлено, что фиксация компонентов модельных ВАО в фазе ИПСпроисходит за счет их включения в состав полимерных форм кремниевойкислоты в виде обрамляющих групп –Ме(ОН)n.4.
Степень полимеризации кремнекислородного каркаса ИПС зависит отсоотношения содержания гидроксил-ионов и свободных ионов металлов визмененном поверхностном слое. Неоднородность состава ИПС, а значит итонкаяструктураИПС,обусловленапериодическимиколебаниямисолености и содержания ОН--ионов в растворе, находящемся на границераздела фаз «стекло – ИПС».5. Снижение рН контактного раствора за счет диссоциации перекисиводорода, образующейся в ходе радиолиза, снижает интенсивностьгидролитического растворения боросиликатного каркаса стекла, а такжеспособствуетформированиювпределахИПСкороткоцепочечныхполимерных структур, тем самым увеличивая его плотность.6. Методами инфракрасной спектрометрии и атомно-эмиссионного анализа синдуктивно-связанной плазмой показано, что присутствие CO32- и SO42- иOH--ионов в подземных водах способствует фиксации компонентов ВАО засчет вторичного фазообразования с последующим переосаждением наповерхности стекла.7. Построенаматематическаямодель,позволяющаяоценитьскоростькоррозии остеклованных ВАО в зависимости от условий окончательной127изоляции.
Анализ данной модели позволяет заключить, что стационарнаяскорость выщелачивания остеклованных ВАО в случае нарушениягидроизоляции мультибарьерной системы подземного хранилища будетдостигнутаспустя≈250сутокпосленачалавыщелачивания.Соответствующая величина имеет порядок 10-7 г/см2сут по цезию, чтосоответствуетдействующимотвержденных ВАО.техническимтребованиямккачеству128ПЕРЕЧЕНЬ СОКРАЩЕНИЙАЭС-атомная электростанцияБН-реактор на быстрых нейтронахВАО-высокоактивные отходыГХК-Горно-химический комбинатИКС-инфракрасная спектрометрияИПС-измененный поверхностный слойИСП-АЭС-атомно-эмиссионная спектрометрия с индуктивно связаннойплазмойМОКС-смешанное оксидное топливоОДЦ-Опытно-демонстрационный центрОТВС-облученная тепловыделяющая сборкаОЯТ-облученное ядерное топливоПОЗРО-пункт окончательного захоронения радиоактивных отходовПР-произведение растворимостиРАО-радиоактивные отходыРСА-рентгеноспектральный микроанализРТН-реактор на тепловых нейтронахРФА-рентгенофазовый анализСАО-радиоактивные отходы среднего уровня активностиСЭМ-сканирующая электронная микроскопияТВС-тепловыделяющая сборкаMCC-Центр характеризации материалов129СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ1.Программа создания инфраструктуры и обращения с отработавшимядерным топливом на 2011 – 2020 годы и на период до 2030 года //www.rosatom.ruURL:http://www.rosatom.ru/resources/f4c962804b1b97c38ae09fa6d2e38703/progr_oyt_04_04_2012_yrb.pdf.
(дата обращения: 07.07.2014).2.Gavrilov P.M., Kudryavtsev E.G., Fedorov Yu.S., et al. ExperimentalDemonstration Center at MCC as a Prototype of 3-rd Generation Plant for ThermalReactor SNF Reprocessing // Proc. Int. Conf. “Global 2009”. – Paris: SNF, 2009. Pp. 66 – 69. – 1 электрон. опт. диск (CD-ROM).3.Федоров Ю.С., Зильберман Б.Я., Алой А.С. и др. Проблемымодернизации экстракционной переработки отработавшего ядерного топлива //Российский Химический Журнал.
- 2010. - Т. 54. - № 4. - С. 12 – 24.4.РогозинРадиохимическиеЮ.М.,аспектыБрызгаловаобоснованияР.В.,СмирновалокализацииЕ.А.идр.радионуклидовпризахоронении РАО в глубокозалегающие гранитоиды Нижнеканского массива //Под. ред. Е.Ф. Любцевой Исследования гранитоидов Нижнеканского массива длязахоронения РАО: Материалы КНТС.
- С.-Пб: 1999. - С. 91 - 101.5.Строительство первоочередных объектов окончательной изоляцииРАО (Красноярский край). Стратегический проект № 7 Госкорпорации«Росатом». Том 9н: Оценка воздействия на окружающую среду (ОВОС) //www.norao.ru URL: www.norao.ru/Files/ОВОС_Красноярск.pdf (дата обращения:07.07.2014).6.ГОСТ Р 50926-96. Отходы высокоактивные отвержденные. Общиетехнические требования.
- М.: ИПК Издательство стандартов, 1996. – 6 с.7.ГОСТР52126-2003.Отходырадиоактивные.Определениехимической устойчивости отвержденных высокоактивных отходов методомдлительного выщелачивания. - М.: ИПК Издательство стандартов, 2003. – 10 с.1308.An Assessment of Borosilicate Glass as a High-Level Waste Form //www.pbadupws.nrc.govURL:http://pbadupws.nrc.gov/docs/ML0336/ML033650021.pdf (дата обращения: 07.07.2014).9.Елагин Ю.П. Остекловывание радиоактивных отходов // Атомнаятехника за рубежом. - 2012.
- №8. - С. 3-11.10.Ожован М., Полуэктов П. Применение стекол при иммобилизациирадиоактивныхотходов//www.atomicenergy.ruURL:http://www.atomicenergy.ru/technology/33037 (дата обращения: 07.07.2014).11.Heide K., Heide G. Vitreous state in nature – origin and properties //Chemie der Erge. - 2011. - Vol. 71. - Pp. 305 – 335.12.Libourel G., Verney-Carron A., Morlok A., et. al.
The use of natural andarcheological analogues for understanding the long-term behavior of nuclear glasses //Comptes Rendus Geoscience. - 2011. - Vol. 343. - Pp. 237 – 245.13.Crovisier J.-L., Advocat T. , Dussossoy J.-L. Nature and role of naturalalteration gels formed on the surface of ancient volcanic glasses (Natiral analogs ofwaste containment glasses). Review // Journal of Nuclear Materials. - 2003. - Vol. 321.- Pp. 91 – 109.14.Gin S., Abdelouas A., Criscenti L.J., et.
al. An international initiative onlong-term behavior of high-level nuclear waste glass // Materials Today. – 2013. –V. 16. – N. 6. – Pp. 243 – 248.15.Gin S., Beauduox X., Angeli F., et. al. Effect of composition on the short-term and long-term dissolution rates of ten borosilicate glasses of increasing complexityfrom 3 to 30 oxides // Journal of Non-Crystalline Solids. – 2012. – N. 358. –Pp. 2559 – 2570.16.Аппен А.А. Химия стекла. - Л: Изд-во «Химия», 1974. - 352 с.17.БелюстинА.А.,ШульцМ.М.Взаимодиффузиякатионов исопутствующие процессы в поверхностных слоях щелочносиликатных стекол,обработанных водными растворами // Физика и химия стекла. - 1983.
- Т. 9. Вып. 1. - С. 3 – 27.13118.Соболев И.А., Ожован М.И. и др. Стекла для радиоактивныхотходов. - М: Энергоатомиздат, 1999. - 240 с.19.Gin S., Godon N., Ribet I., et. al. Long-term behavior of R7T7-typenuclear glass: current state of knowledge and outlook // Materials Research Society.Symp. Proc. - Vol. 824. - 2004.20.Perret D., Crovisier J.-L., Stille P. Thermodynamic stability of wasteglasses compared to leaching behaviour // Applied Geochemistry. - 2003. - V. 18. Pp. 1165 – 1184.21.Grambow B.
A general rate equation for nuclear waste glass corrosion //Mater. Res. Soc. Symp. Proc. – 1985. - Vol. 44. - Pp. 15–27.22.Abraitis P. K., McGrail B. P., Trivedi D. P., et. al. The kinetics andmechanisms of simulated British Magnox waste glass dissolution as a function of pH,silicic acid activity and time in low temperature aqueous systems // AppliedGeochemistry.
– 2000. – V. 15. – Pp. 1399–1416.23.Grambow B., Muller R. First order dissolution rate low and the role ofsurface layers in glass performance assessment // Journal of nuclear materials. - 2001. V. 298. - Pp. 112 – 124.24.Bourcier W. Overwiew of chemical modeling of nuclear waste glassdissolution // Lawrence Livermore National Laboratory. - 1991.
- № UCRL-JC-104531.25.J.P. Icenhower, E.M. Pierce, B.P. VcGrail The impact of Na – H+exchange on long-term borosilicate glass corrosion: experiments and field observations// Waste Management 2009: Waste Management for the Nuclear Renaissance, March 1– 5, 2009, Phoenix, USA. Paper No. 9404. WM Symposia, Phoenix, AZ. – 1 электрон.опт. диск (CD-ROM).26.Jollivet P., Angeli F., Cailleteau C. Investigation of gel porosity cloggingduring glass leaching // Journal of Non-Crystalline Solids.
- 2008. - V. 354. Pp. 4952 – 4958.27.Neeway J., Abdelouas A., Grambow B. and Schumacher S. Dissolutionmechanism of the SON68 reference nuclear waste glass: new data in dynamic system in132silica saturation conditions // Journal of Nuclear Materials. – 2011. – V.
415.Pp. 31–37.28.Doremus R. H. Interdiffusion of hydrogen and alkali ions in a glasssurface // Journal of Non-Crystalline Solids. – 1975. – V. 19. – Pp. 137–144.29.Bunker B. C., Headley T. J. and Douglas S. C. Gel structure in leachedalkali silicate glass // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. – 1984. – V. 32. - Pp.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
