principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 97
Текст из файла (страница 97)
Схема эксперимента 439 показана на рис. 25.6. Проекция волнового вектора к„(ю) основной волны на границу раадела может меняться путем пэменения угла падения лазерного пучка. Генерируемый экситон-поляритоп на частоте второй гармоники можно аарегистрировать либо с помощью д', гарт Рис. 2бух Схема экспериментальной установки для наблюдения процесса генерации второй гармоники поверхностного экситон-поляритова на поверхности ЕвО. Цифрами обозначены: 1 — рубиновый лазер, 3 — лавер ва красителе, с — фотоумножитель [8]; ва вреаке покааано вэаимное расположение волновых векторов метода согласования с испольаованием приамы, либо просто с испольаованием рассеяния на неровностях поверхности. Из (25.16) 1[МА) гл ~ 1бЩ -ы -л о а -а -Ф О Ф с иле,нэ Рве.
28.7. Прнмеры экспериментальных эависимостей интенсивности второй гармоники 1[2м, Ьл ) от ЬЬ» для ЕвО. Сплошной линией проведены лоревцевские кривые, испольауемые для подгонки к экспериментальным давным [8] и (25ЛЗ) следует, что ревультирующий сигнал должен обнаруживать реэонансное поведение при перестройке 2к„(ю) вблизи К'(2ге), описываемое формулой Я [(2й (ш) КУ)2+Кит]-1 (25Л9) 460 Такое поведение фактически наблюдалось в эксперименте, как показано на рнс. 25.7, для четырех различных частот. Из положения и ширины резонансных пиков на разных частотах можно определить зависимости К'(2е) и К" (2е).
Полученные зависимости сравнивались с теоретической дисперсионной кривой, показанной на рис. 25.8, рассчитанной на основании дисперсионного соотноше- кя!0 нз' ния, несколько отличающегося г,г гг Фг от (25.7) ' иэ-за анизотропни «гз ЕпО. з,юз ( ~+ ~,Р+ В другом примере наблюдалась генерация разностной частоты поверхностных фонон-поляритонов на границе раздела воздух — г г ОаР 19). Полученная дисперсион- + ная кривая также хорошо согласуется с предсказаниями теории. Заметим, что в отличие от линей- Х~ дкгг ного возбуждения поверхностных волн метод нелинейного возбуждения имеет то преимущество, что 'рве.
25.8. днсперсноннэя кривая н он может быть использован для зависимость коэффнцневтя погяо- щевня от частоты для экснтоп по- иэучения поверхностных поляри- яярнтонов в ЕпО. Спяошнымн лнтонов на границе раздела двух виями проведены теоретические полубесконечных сред или на кРивые [З) границе раздела многослойной среды, чего нельзя сделать с помощью линейного возбуждения.
Возможно также возбуждение поверхностной волны с помощью нелинейного смешения поверхностных волн. Рассмотрим задачу о поверхностной спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) на границе раздела металл — диэлектрик (10). Этот процесс интересен в силу ряда причин. 1. Это процесс, в котором все участвующие волны — поверхности ыв. 2. Для него можно выполнить условие синхронизма в плоскости поверхности. 3. Его можно использовать для изучения резонансов КР диэлектрической среды. 4.
Малая глубина проникновения поля (порядка длины волны) делает этот процесс чувствительным к свойствам поверхности. 5. Высокая интенсивность поверхностной волны делает такой процесс третьего порядка легко обнаружимым. Для количественного описания антистоксова сигнала мы вновь можем воспользоваться решением, которое дается формулами (25Л5) и (25Л6). Для простоты предположим, что основной вклад в нелинейную поляризацию дает диэлектрическая среда: Роц (е,) = у<з> (е, = 2е, — е,):Е, (е,) Е (е,) Е', (е,), (25.20) где Е, и Е, — поверхностные волны с волновыми векторами к, „(е,) 461 и )г,„(го,) соответственно, а нелинейную восприимчивость 2'" можно разложить на резонансную и нерезонансную части Х )=Хй)+Хм,'к, (2 э.21) причем КЙ = 4/[(юх — юэ — юех) + г1 1. <э) В этом случае из (25Л5) и (25.16) следует, что антистоксов сигнал является поверхностной волной, если !3г,э(в.)1= !2)г,э — я,э! превыптает по величине (ю./с)ув,.
Эта поверхностная волна испытывает резонансное усиление, когда я. «(го ) = К'(ю,). Поскольку сигнал пропорционален 1Р">(го,) Р, а значит !2ы'Р, то он также резонансно возрастает, когда (ю,— ет) приближается к от . Рис. 25.9. Схема установки для проведения экспериментов по поверхностному КАРС: а — система ириэма — металл — жидкость; 6 — волновые векторы в стеклянной призме (их проекции ва плоскость лу удовлетворяют условию фазового синхрониэма); е — блок-схема эксперимевтальвой установки (10). Цифрами обозначены: 1 — рубиновый лазер, 8 — лавер на красителе с усилителем, 8 — образец для наблюдения поверхностного КАРС, е — образец для получеввя КАРС в объеме, Б — монохроматоры, 6 — фотоумножители; Ф вЂ” интсрферевциоввые светофильтры Поверхностная спектроскопия КАРС экспериментально была осуществлена по схеме, показанной на рис.
25.9 (г01 Для возбуждения поверхностных волн накачки на границе раздела серебро— бензол использовалась геометрия Кречмана. Волновые векторы волн накачки можно было подобрать таким обрааом, чтобы выпол- 462 нялось условие синхронизма: 2)г, „— 'и, г й,(ш.) = К'(е,). Выводимый с помощью призмы сигнал на антистоксовой частоте имел вид хорошо коллимированного пучка с волновым вектором )г,(ш,). Зависимость интенсивности сигнала от разностной частоты (ш, — е,) приведена на рис. 25ЛО, где она сравнивается с теоретической кривой 12"'(ш,— ш,) Р для бензола. Резонансный пик соответствует Дз 2 полносимметричной моде колебаний бензола с частотой 992см-'. бу Величина сигнала была довольно большой.
В том случае, когда два, импульса на входе имели энергию 0,5 и 5,0 мДж соответственно, длительность 30 нс и площадь по- о,~ перечного сечения на границе раздела 0,5 см', величина сигнала в р максимуме достигала 2 ° 10' фото- за рзб ЯЮ У94 998 иш го,-гяг, си-' нов за импульс и легко могла ре- гистРироватьсЯ. Эта оденка Сви- Рнс. 25ЛО Спектр сигнала поверхдетельствует о том, что рассмат- костного КАРС в заккснмостн ог риваемый процесс может быть цен- раапсстк частот м~ — в, вблнзн ланой спектроскопической методикой ннн бепзола 992 см-'.
Сплошной для диагностики тонких пленок линией проведена теоРетическая ' кривая покрытий и даже, возможно, адсорбированных молекул. Высокая направленность позволяет регистрировать сигнал КАРС даже в присутствии сильного люминесцентного фона. Более того, длина затухания 1/К" поверхностных волн в видимом диапазоне имеет порядок 10 мкм, что указывает на то, что поглощение в диэлектрической среде оказывает малов влияние на сигнал поверхностного КАРС, если только эта длина поглощения будет больше 1/К".
Таким образом, поверхностная спектроскопия КАРС является полезной спектроскопической методикой изучения поглощающих и люминесцирующих сред. Величина сигнала поверхностного КАРС зависит от амплитуд падающих волн накачки в соответствии с формулой Б Х~г (ш ) 1, (ш ) АТ, (25.22) где 1(ш,) и 1(ш,) — интенсивности накачки, А — сечение пучка, Т— длительность импульсов накачки.
Очевидно, что для увеличения 8 надо увеличивать 1. Однако максимальная интенсивность на поверхности часто ограничивается оптическим повреждением. Порог повреждения обычно определяется плотностью энергии, а не интенсивностью. Тогда, согласно (25.22), очевидно преимущество использования коротких импульсов накачки. Сигнал на выходе можно увеличить, оставляя плотность энергии меньшей порога повреждения.
Например, если использовать на входе импульсы длительностью 10 пс с энергией 10 мкДж в каждом импульсе вместо импульсов наносекундной длительности, то в описанном экспе- 463 рименте на границе раздела бензол — серебро можно получить сигнал на уровне 10" фотонов за импульс из фокального пятна площадью 0,15 мм' на границе раздела. С учетом того, что сигнал генерируется в приграничном слое бензола толщиной примерно 100 нм, из приведенной оценки следует, что поверхностная спектроскопня КАРС с использованием пнкосекундных импульсов может иметь чувствительность, достаточную для детектирования молекул на границе раздела, плотность которых составляет менее монослоя. К сожалению, в этих условиях восприимчивость 4'", связанная с металлом, может преобладать над вкладом в 2"' от молекул.
Для того чтобы метод поверхностного КАРС можно было использовать для спектроскопических исследований адсорбированных монослоев, необходимо разработать подходящий метод подавления фона. 25.3 Использование нелинейных оптических эффектов для зондирования поверхности Применение лазеров для воздействия на поверхность и диагностики поверхности открыло новую эру в исследованиях в области физики поверхности. Так, лазерный отжиг полупроводников представляет огромный интерес как с научной, так и с технологической точек зрения.
Лазеры использовались для изучения взаимодействия молекул с поверхностью с помощью детектирования и анализа десорбированных молекул или молекул, рассеянных поверхностью [11ь а также для получения колебательных спектров адсорбированных молекул с помощью лазерной десорбции или фотоакустической спектроскопии [121. В этом разделе мы остановимся на использовании нелинейных оптических эффектов, в частности генерации второй гармоники (ГВГ), для изучения поверхности [13[. В отличие от традиционных методов зондирования поверхности, основанных на испускании, поглощении или рассеянии тяжелых частиц, нелинейно-оптические методы применимы для изучения поверхностей раздела между двумя плотными средами.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
