principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 94
Текст из файла (страница 94)
Схемке выделенным изотопическим составом до то- тнческея лнагремго, как произойдет их перемешивание с дру- уровней мелекугими соединениями. Необходимо также предот- лы, имеющей превратить вторичные химические реакции, 'кото- днссоцнацнонные рые могут перемешать иаотопы.
Преимущест- состояния, зырожвом метода одноступенчатой предиссоциации нуумом дкссоцнн- является его простота. Для однофотонного се- рующего эаектлективного возбуждения требуется лишь один ровного состояния лазер сравнительно малой мощности. Для примера рассмотрим случай изотопического обогащения дейтерия с помощью фотопредиссоциации формальдегида Н,СО ~161 Этот же процесс можно использовать для обогащения изотопов С и О.
При предиссоциации Н,СО преобладает реакция Н,СΠ— Н СОе-~Н + СО. И Н„и СО являются стабильными молекулами, и их легко можно выделить. При облучении естественной смеси Н,СО и НРСО Не— Сб лазером непрерывного действия с длиной волны 325,03 нм был получен фактор обогащения К(Р!Н), равный 14. в. Двухступенчатая фотодиссоциация и фотопредиссоциация Диссоциация молекул может быть вызвана их возбуждением либо в предиссоциационнов состояние, либо в диссоциационный континуум. Для изотопически селективной диссоциации можно вос- пользоваться двухступенчатой схемой возбуждения: на первом этапе селективно возбуждаются молекулы с данным изотопическим составом, а на втором этапе молекулы дополнительно возбуждаются в диссоциационное или предиссоциационное состояние.
Поскольку предиссоциационное состояние также может иметь изотопический сдвиг, то случай двухступенчатой фотопредиссоциации в общем случае обладает большей селективностью по сравнению со случаем одноступенчатой фотопредиссоциацин, хотя для реализации первой необходимо иметь два перестраиваемых лазера с достаточно большой интенсивностью для ступенчатого возбуждения. Селективное возбуждение может быть либо электронным, либо колебательным. Чаще используется последнее, поскольку для большинства молекул изотопический сдвиг лучше разрешается в колебательных спектрах.
В этом случае продукты диссоциации также должны быть удалены прежде, чем вторичные реакции или другие процессы перемешают молекулы с разным изотопическим составом. В качестве примера рассмотрим первую демонстрацию метода [17). Смесь молекул иг)Н, и 1гР(Н, в пропорции 1:1 при давлении 10 — 20 Торр в присутствии буферного газа при давлении 250Торр (Хе или Хе) одновременно облучалась импульсным СО,-лазером и УФ излучением искрового разряда.
Излучение СО,-лазера селективно возбуждало колебательную моду т, молекулы иНН, в основном состоянии: (Х, о О)- (Х, о=1). Вслед за тем УФ возбуждение переводило эту молекулу в предиссоциационное состояние (А, о'= О). Получающаяся в результате цепь химических реакций предположительно имела вид ыР(Н;-+ ггР)Нг + Н, ггР)Нг + ггР(Нг-~- ггР)гН„ Как видно, во вторичных реакциях не участвуют невозбужденные молекулы ХН,.
Следовательно, эти реакции являются изотопически селективными. Получающиеся в результате молекулы № должны быть обогащены изотопом "№ Действительно, полученный коэффициент обогащения К(нХ/иХ) в молекулах № достигал 2,5 — 6. В другом примере импульсный СО,-лазер использовался для селективного возбуждения колебательной моды т, молекул "ВС1, в смеси "ВС1, и "ВС1, (18). УФ излучение импульсной ксеноновой лампы возбуждало молекулы ыВС1г дальше в континуум диссоциационного электронного состояния.
Продукты диссоциации удалялись при помощи молекул О,. В эксперименте наблюдалось 10г~г-нее обогащение изотопа "В по сравнению с "В в оставшейся смеси молекул ВС1,. В США рассматривалось использование метода двухступенчатой фотодиссоциации для широкомасштабного разделения изотопов урана (19]. г. Многофогоннал диссоциация г сильном Ш" ноле Многофотонная диссоциация молекул в сильном ИК поле подробно рассматривалась в гл. 23.
Поскольку переходы через низко 448 лежащие дискретные уровни обладают изотопической селективностью, этот процесс также можно использовать для разделения изотопов. Он пмеет то преимущество, что для его осуществления требуются только импульсные ИК лазеры средней мощности. Рабинович с сотрудниками [20) экспериментально продемонстрировали разделение изотопов урана с помоппю многофотонной днссоциации молекул ПР, в сильном ИК поле. 24.4 Заключение Движущей силой исследований по лазерному разделению изотопов является энергетический кризис. Для постройки атомных электростанций необходимо большое количество дейтерия и изотопа урана Их приходится получать путем выделения из естественных смесей изотопов.
По сравнению с существующими методами разделения изотопов лазерные методы могут обеспечить более высокую степень обогащения за один цикл, требуют меньше энергии и меньше капиталовложений. Однако требования к лазерам оказываются довольно жесткими. Поскольку будущее развитие лазерной технологии непредсказуемо, трудно точно внать, насколько может быть выгодным в будущем широкомасштабное лазерное разделение изотопов. Сравнение различных схем лазерного разделения изотопов также достаточно непросто, особенно потому, что многие детали этих схем лазерного разделения еще предстоит разработать.
Например, в методе фотоионизации даже при условии, что селективная фотоионнзация атомов определенного изотопа не представляет проблемы, процессы выделения и накопления получающейся ионной плазмы могут ограничить фактор обогащения. В случае когда количество выделяемого изотопа мало, лазерные методы разделения имеют огромное преимущество, поскольку они сравнительно дешевы. В других случаях, когда имеющиеся методы разделения изотопов неудовлетворительны из-за их ограниченной селективностн, лазерные схемы также могут оказаться более полезными. Это относится к менее распространенным иэотопам и к транс- урановым элементам. Успех лазерного разделения изотопов в большой степени зависит от достижений лазерной технологии. 29 и, г. шеэ Глава йе НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА ПОВЕРХНОСТИ Нелинейные явления могут оказаться существенными и в оптике поверхности.
Это направление чрезвычайно интересно, поскольку оно позволяет установить связь между нелинейной оптикой и быстро развивающейся физикой поверхности. Хотя сейчас еще нельзя говорить о нелинейной оптике поверхности как о завершенном разделе, первые результаты оказались весьма многообещающими. Исследования в области нелинейной оптики поверхности развиваются по двум направлениям. Прежде всего (как и изучение нелинейных явлений в объеме среды) они были направлены на выяснение физики нелинейно-оптических эффектов на поверхности или на границе раздела.
Вместе с тем все большее внимание привлекают возможности применения методов нелинейной оптики для исследования поверхностей и границ раздела. Последнее может привести к созданию новых методов диагностики поверхности, сильно отличающихся от традиционных и эффективно дополняющих их. 25Л Общие аамечаиия. Нелинейный отклик поверхности Часто при рассмотрении нелинейно-оптических эффектов возникает вопрос, как могут повлиять на результат границы поверхности среды. В разделе 6.4 мы видели, что ограничивающая среду поверхность не только меняет условия генерации суммарной частоты на проход, но и приводит к появлению отраженной волны суммарной частоты.
Ранее мы пренебрегали тем обстоятельством, что поверхностные атомные или молекулярные слои, вообще говоря, имеют оптические свойства, сильно отличающиеся от свойств объема среды. Часто такое приближение оказывается вполне удовлетворительным. Однако если мы интересуемся специфическими проблемами физики поверхности, мы должны ясно представлять себе различие между микроскопическим поверхностным слоем и объемом среды. При упрощенном подходе можно предположить, что микроскопический поверхностный слой, в котором оптические константы отличаются от констант в объеме среды, четко ограничен и имеет некоторую характерную толщину. На границе раздела возникают два таких поверхностных слоя, как показано на рис.
25.1. Поскольку линейное пропускание и отражение света на границе раздела обычно определяются объемными свойствами среды, поверхностные 450 )' слои почти не влияют на линейное распространение волн. Если же нас интересуют нелинейные оптические явления, мы можем считать, что поверхностные слои имеют те же линейные показатели преломления, что и прилегающие среды, но их нелинейные оптические восприимчивости отличаются от объемных.
В отличие от линейного случая поверхностные слои могут сильно влиять на нелинейные взаимодействия. Удобно характеризовать нелинейный опти- с~А греза у ческий отклик поверхностных слоев у поверхностной нелинейной воспринл имчивостью Хз Она связана с объемной нелинейной восприимчивостью Хг соотношением Рве. 25.1. Модель границы раздеХлва = ~ ХГ~~х. (25.Ц ла двгх сред Интегрирование вдесь производится по поверхностным слоям вдоль нормали. Вклад поверхности в нелинейный оптический сигнал пеал! рестает быть пренебрежимо малым, если ~Хз ~ оказывается сравнимым с объемным вкладом ~Х'Ч,ээ!, где 1,зэ — эффективная длина нелинейного оптического взаимодействия в объеме среды.
С небольшим изменением наши рассуждения можно применить и для случая тонкой пленки на границе раздела. Пусть Ж, и )У вЂ” поверхностная плотность (плотность на единицу поверхности) и объемная плотность (плотность на единицу вл! объема) атомов или молекул соответственно. Чтобы величина ~Хз ~ была сравнимой с величиной ~Хх),ее~, нужно, чтобы отношение ~Хз" ~/Фз было больше, чем ~Х"!/Ж, а 1,еэ превышало толщину поверхностного слоя не слишком значительно.
Первое условие можно выполнить, есля уз" испытывает резонансное усиление, а объемная восприимчивость Х" — нет. Этого же можно добиться и в случае, когда из-за различия в свойствах симметрии восприимчивость ~ Хз ~ отлична от нуля, а макроскопическая нелинейная восприимчивость 1Х'"~ тождественно обращается в нуль для некоторого нелинейного оптического процесса или для определенной комбинации входной и выходной поляризации.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
