Диссертация (1150742), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Изучено влияния интеркаляции металла (Bi) с высоким атомным но9мером и отличной электронной структуры от металлов на электронную и спиновую структуру графена.2. Показана модуляция величины индуцированного спин-орбитальногорасщепления в графене, за счет варьирования пропорции между металлами Bi и Au в интеркалированном слое.3. Исследованы поверхностные процессы формирования графена на тонких пленках металлов (Ni, Gd) на подложке HOPG.4. Получена исчерпывающая информация об электронной и кристаллической структуре графена на тонких слоях металлов, сформированных на основе процесса сегрегации атомов углерода.Объекты и методы исследованияВ настоящей работе были исследованы особенности электронной и спиновой структуры систем на основе графена.
В главе 3, посвящённой определению ключевого условия для формирования гигантского индуцированного спин-орбитального расщепления в графене, исследовались системыMG/Bi/Ni(111) и MG/Bi+Au/Ni(111). В главе 4, посвящённой исследованию деталей синтеза графена на тонких слоях металлов, исследовалисьсистемы MG/Ni/HOPG и MG/Gd/HOPG. Также были исследованы промежуточные стадии систем в процессе синтеза.Среди основных методов исследования в настоящей работе можно выделить следующие: фотоэлектронная спектроскопия с угловым и спиновымразрешением (ФЭСУР и ФЭСУР со спиновым разрешением), рентгеновская и ультрафиолетовая фотоэлектронная спектроскопия (РФЭС и УФЭС), дифракция медленных электронов (ДМЭ), сканирующая туннельнаямикроскопия (СТМ) и атомно силовая микроскопия (АСМ).10Перечисленные методы исследования были реализованы на экспериментальной базе двух центров: центр вывода синхротронного излученияBESSY-II (Гельмгольц-центр, Берлин) и ресурсный центр «Физические методы исследования поверхности» Санкт-Петербургского государственногоуниверситета (Санкт-Петербург).
Измерения с помощью ФЭСУР со спиновым разрешением были проведены в центре вывода СИ BESSY-II на каналеU125-2SGM на экспериментальной станции PHOENEXS (PHOtoEmissionand NearEdge X-ray abSorption). Синтез и анализ электронной структурыграфена на тонких пленках металлов на поверхности HOPG с помощьюРФЭС, УФЭС, ДМЭ был проведен на спектрометре Escalab 250Xi в ресурсном центре «Физические методы исследования поверхности». Исследование морфологии поверхности графена на тонких пленках металлов наповерхности HOPG с помощью СТМ и АСМ было проведено в научноисследовательской платформе Нанолаб в ресурсном центре «Физическиеметоды исследования поверхности».Научная новизнаРабота содержит большое количество новых экспериментальных и методических результатов.
Ниже перечислены наиболее значимые результаты:1. Контакт графена с Bi при интеркаляции на поверхности пленки Ni(111)блокирует сильное взаимодействие между графеном и никелевой подложкой. Электронная структура становится приближенной к структуре, свойственной для квазисвободного графена. Интеркаляция атомов Bi приводит к заполнению верхнего конуса Дирака со сдвигомположения точки Дирака до энергий 0.41 эВ и формированию запрещенной зоны (∼210–240 мэВ) в области точки Дирака.2. У графена, интеркалированного атомами Bi, обнаружено незначительное индуцированное спин-орбитальное расщепление состояния гра11фена ∼5–10 мэВ.
Это расщепление обусловлено взаимодействием состояния графена с состояниями Bi. Показано, что незначительная величина спинового расщепления связана с отсутствием состояний у атомов Bi в валентной зоне.3. Совместная интеркаляция атомов Bi и Au под графен на Ni(111)уменьшает величину переносимого заряда между Bi и графеном, делая графен почти электронейтральным с конусом Дирака, расположенным в непосредственной близости от уровня Ферми. В то жесамое время, появляется гибридизация между состоянием графенаи состояниями Au в следствии спин-зависимого эффекта не пересечения. У графена увеличивается величина индуцированного спинорбитального расщепления (∼40–50 мэВ).4.
Формирование графена на поверхности систем Ni/HOPG, Gd/HOPGпроходит через фазу поверхностного карбида. Для системы Ni/HOPGс осажденной пленкой никеля 80 Å и системы Gd/HOPG формируется постепенный переход карбидных фаз (от Ni3 C к Ni2 C и от Gd2 C3 кGdC2 , соответственно), а для системы с осажденной пленкой никеля160 Å формируется только карбидная фаза Ni2 C, минуя промежуточную стадию перехода.5.
Для системы Ni/HOPG с различной толщиной осажденной пленки никеля рост графена начинается при низкой температуре отжига (280∘ C), а для системы Gd/HOPG графен формируется при температуре отжига 1100∘ C, за счет трансформации карбидной фазы.Для данных систем взаимодействие графена с подложкой оказывается сильным.
Интеркаляция атомов Au, для системы с осажденнойпленкой никеля 160 Å, способствует блокировке сильной связи между12графеном и никелевой подложкой, а также приводит к образованиюмуара с периодичностью ∼ 2.2 нм.Практическая значимостьПрактическая значимость результатов проведённого исследования заключается в создании контролируемого механизма для регулирования индуцированного спин-орбитального расщепления в графене за счет варьирования пропорции атомов - и - металлов на межфазной границе графен-подложка. Этот механизм позволит расширить функциональную область применения графена в спинтронике по целенаправленному созданиюустройств с необходимой величиной спин-орбитального расщепления.К другому не мало важному практическому результату настоящей работы относится детальное исследование процесса синтеза графена на тонкихслоях металлов на подложке HOPG за счет сегрегации атомов углерода.Было открыто, что на пленке никеля рост графенового монослоя проходитпри низких температурах отжига подложки, в отличие от крекинга углеродосодержащих газов.
Данный метод синтеза позволяет перенести технологию роста графена на не проводящие подложки и значительно уменьшитьтемпературу, при которой формируется графеновый монослой. Тем самымопределяя практическую значимость этой технологии для создания быстродействующих устройств на основе графена.На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:1.
Интеркаляция атомов Bi под графен, синтезированный на поверхности Ni(111), приводит к формированию электронной структуры с Дираковским конусом электронных состояний в области точки K̄ зоныБриллюэна и запрещенной зоной в области точки Дирака с величиной210–240 мэВ, слабо зависящей от концентрации интеркалированных13атомов Bi.2. Спин-орбитальное расщепление состояний графена при интеркаляции Bi составляет 7–10 мэВ за счёт отсутствия состояний у атомовBi в валентной зоне.3. Варьирование соотношения концентраций атомов Bi и Au в интеркалированном слое приводит к изменению величины индуцированногоспин-орбитального расщепления состояний графена и может использоваться в качестве механизма для регулирования этой величины.4.
При синтезе графена путем сегрегации атомов углерода через пленкуNi различной толщины, осажденной на поверхность пиролитическогографита, рост графена на поверхности Ni начинается при существенноболее низкой температуре (280∘ C), чем при использовании методакрекинга углеродосодержащих газов (500–600∘ C).5. Формирование графена на поверхности Ni происходит через фазу поверхностного карбида со стехиометрией Ni2 C с последующей трансформацией в графеновый монослой, независимо от того имеет ли место крекинг углеродосодержащих газов на поверхности или углеродпоступает из объема.6. Формирование графена на поверхности пленки Gd, напыленной на поверхность пиролитического графита, также происходит через стадиюобразования карбида Gd с последующим ростом графенового монослоя на поверхности системы при отжиге при температуре 1100∘ C.Апробация работы Основные результаты работы были представлены и обсуждались на следующих российских и международных конфе14ренциях: International Student’s Conference ”Science and Progress” (СанктПетербург, 2012, 2014), XVI международный симпозиум ”Нанофизика иНаноэлектроника” (Нижний Новгород, 2012), German-Russian Conferenceon Fundamentals and Applications of Nanoscience (Berlin, 2012), 11th , 12thInternational Conference Advanced Carbon NanoStructures (Санкт-Петербург, 2013, 2015), 3rd International School on Surface Science ”Technologiesand Measurements on Atomic Scale” (Сочи, 2013), International Student’sConference ”Crossing border” (Санкт-Петербург, 2013), V Joint User Meeting(Berlin, 2013), 1-я междисциплинарная конференция ”Современные решения для исследования природных, синтетических и биологических материалов” (Санкт-Петербург, 2014), а также на научных семинарах СПбГУ.Публикации По теме диссертации опубликовано 4 статьи в рецензируемых журналах [31–34] и 14 тезисов докладов.Личный вклад автора Все результаты, представленные в работе, получены соискателем лично, либо в соавторстве при его непосредственномучастии.Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения,литературного обзора, четырех глав и заключения.
Работа изложена на126 страницах, включая 40 рисунков. Список цитированной литературысодержит 100 ссылок.15Глава 1Обзор литературы1.1. ГрафенГрафен представляет собой слой атомов углерода, соединенных посредством 2 связей в гексагональную двумерную кристаллическую решетку.Очень часто в литературе можно встретить другое название графена монослой графита (MG). Графен является одной из аллотропных модификаций углерода, по мимо графита (модификация графита - HOPG), алмаза,нанотрубки, фуллерена и некоторых других (рис. 1.1).Рис. 1.1. Аллотропные модификации углерода: (a) графен, (б) графит, (в) однослойнаяуглеродная нанотрубка, (г) фуллерен (С60 ) (из работы [35]).161.1.1.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
