Диссертация (1150742), страница 15

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 15)

Видны такжебездисперсионные ветви карбида гадолиния, локализованные при энергияхсвязи 3.0, 4.6, 6.8 и 8.0 эВ. Бездисперсионный характер состояний в ва­лентной зоне для карбидов редкоземельных металлов, образующихся привзаимодействии редкоземельных металлов и графита, отмечается также вработах [96–100]. При анализе отчетливо просматривается параболическая105Рис.

4.12. Дисперсия электронных состояний графена, сформированного на поверхностиGd/HOPG, измеренная в направлении Γ̄K̄ зоны Бриллюэна. (а) – первая производная поэнергии, (б) – вторая производная по энергии.зависимость состояния графена около точки Γ̄. В области точки K̄ диспер­сионная зависимость состояния близка к линейной. Т.е. на поверхностисистемы действительно формируется графен с квазилинейной дисперсией состояния в области точки зоны Бриллюэна.В местах, где состояние пересекаются с ветвями состояний кар­бида гадолиния, видна модификация электронной структуры и искажениеформы ветвей дисперсионных зависимостей. Явным образом можно выде­лить модификацию дисперсионной зависимости состояния графена припересечении с 5 состояниями гадолиния в карбиде с формированием ло­106кальных разрывов в местах пересечений.

Этот факт свидетельствует о на­личии гибридизации данных состояний. В соответствии с результатамиработ [14–16, 21, 83] в том случае, если имеет место гибридизация со­стояния графена с состояниями металла с ярко выраженной спиновойструктурой, то это должно сопровождаться изменением спиновой структу­ры графеновых состояний. В этой связи является интересным загиб дис­персионной зависимости состояния графена в области уровня Ферми припересечении с ветвями 4 состояний гадолиния в фазе карбида, локали­зованный в области энергий связи 0.5–1.0 эВ.

Данная модификация элек­тронной структуры свидетельствует о гибридизации состояния графенас 4 состояниями гадолиния, которые в реальности являются спин-поля­ризованными вследствие магнитных свойств гадолиния. Это предполагает,что графен, сформированный на поверхности карбида гадолиния, долженхарактеризоваться помимо линейности дисперсионных зависимостей со­стояния в области точки К зоны Бриллюэна и особой спиновой структуройвблизи уровня Ферми, что очень важно для разработки спиновых элек­тронных устройств.4.5. Выводы к главеВыводы к разделу: Электронная структура графена на пленке ни­келя толщиной 80 Å и 160 Å1.

Обнаружено, что для системы с осажденной пленкой никеля 80 Åформируется постепенный переход от карбидной фазы Ni3 C в кар­бидную фазу Ni2 C. Причем данная компонента (283.5 эВ) становитсядоминирующей в структуре линии C 1s. Для системы с осажденнойпленкой никеля 160 Å формируется только карбидная фаза Ni2 C, ми­107нуя промежуточную стадию перехода.2. Показано, что формирование графена на поверхности происходит че­рез фазу поверхностного карбида никеля со стехиометрией Ni2 C споследующей трансформацией в графеновый монослой.

Взаимодей­ствие графена с никелевой подложкой оказывается сильным, как ипри крекинге углеродсодержащих газов.3. Рост графенового монослоя начинается уже при температуре отжи­га 280∘ C, а карбидная фаза в приповерхностной области интенсивноформируется уже при температуре 180∘ C.4. Формирование карбидной фазы на поверхности системы и ее транс­формация в графеновый монослой происходит независимо от того,имеет ли место крекинг углеродосодержащих газов на поверхности,или углерод поступает из объема. Т.е. механизм накопления углеро­да на поверхности никелевой пленки путем простой сегрегации изобъема или выделения углерода (в виде графена) на поверхности приостывании образца не является превалирующим.5.

Интеркаляция атомов Au, что для системы с осажденной пленкой ни­келя 160 Å способствует блокировке сильной связи между графеноми никелевой подложкой, а также приводит к образованию муара спериодичностью ∼2.2 нм.Выводы к разделу: Электронная структура графена на пленке га­долиния1.

Установлено, что карбидная фаза Gd2 C3 формируется при температуреотжига 520∘ C.1082. Показано, что при температуре отжига 700∘ C формируется постепен­ный фазовый переход от Gd2 C3 к GdC2 за счет повышения концен­трации атомов углерода в приповерхностной области.3. Графеновый монослой формируется при температуре отжига 1100∘ C,за счет трансформации карбидной фазы GdC2 . Сформированный гра­феновый монослой сильно связан с подложкой вследствие гибриди­зации состояния графена с состояниями гадолиния в карбидеи графеновая компонента в структуре линии C 1s характеризуетсяэнергией связи 284.8 эВ.4. На дисперсионной зависимости валентных состояний ветвь состо­яния в области точки K̄ ЗБ характеризуется линейной дисперсией снебольшим изгибом около уровня Ферми, вследствие гибридизации с4 состояниями гадолиния, что может подразумевать модификациюспиновой структуры графена.109ЗаключениеНастоящая диссертационная работа посвящена с одной стороны выяв­лению роли влияния условий приводящих к гигантскому индуцированномуспин-орбитальному расщеплению в графене за счет внедрения - и - ме­таллов с высоким атомным номером в интерфейс графен/Ni(111).

На осно­вании результатов, изложенных в главе 3, можно утверждать, что контактграфена с Bi при интеркаляции на поверхности пленки Ni(111) блокируетсильное взаимодействие между графеном и никелевой подложкой, элек­тронная структура становится приближенной к структуре, свойственнойдля квазисвободного графена.

Интеркаляция атомов Bi приводит к запол­нению верхнего конуса Дирака со сдвигом положения точки Дирака доэнергий 0.41 эВ и формированию запрещенной зоны (∼210–240 мэВ) вобласти точки Дирака. У графена, интеркалированного атомами Bi, обна­ружено незначительное индуцированное спин-орбитальное расщепление состояния графена ∼5–10 мэВ. Это расщепление обусловлено взаимодей­ствием состояния графена с состояниями Bi. Показано, что незначи­тельная величина спинового расщепления связана с отсутствием состоя­ний у атомов Bi в валентной зоне.Наиболее весомый вклад, определяющий практическую значимость на­стоящей работы, был получен при совместной интеркаляции атомов Bi иAu под графен на Ni(111). Было обнаружено, что уменьшается величина пе­реносимого заряда между Bi и графеном, делая графен почти электроней­тральным с конусом Дирака, расположенным в непосредственной близостиот уровня Ферми. Наглядно показано формирование гибридизации между состоянием графена и состояниями Au в следствии спин-зависимого эф­фекта не пересечения и индуцированного спин-орбитального расщепления(∼40–50 мэВ) у графена.

Этот результат открывает возможность контро­110лируемым образом изменять величину индуцированного спин-орбитальногорасщепления в графене в диапазоне от 5 до 100 мэВ за счет варьированияпропорции атомов - и - металлов на межфазной границе графен-подлож­ка может меняться. Этот механизм позволит расширить функциональнуюобласть применения графена в спинтронике по целенаправленному созда­нию устройств с необходимой величиной спин-орбитального расщепления.С другой стороны в диссертационной работе исследовалось формирова­ние графена на тонких слоях металлов (Gd, Ni) на подложке HOPG толькоза счет сегрегации атомов углерода. На основании результатов, изложен­ных в главе 4, можно утверждать, что формирование графена проходитчерез фазу поверхностного карбида.

В частности, для системы Ni/HOPG сосажденной пленкой никеля 80 Å и системы Gd/HOPG формируется посте­пенный переход карбидных фаз (от Ni3 C к Ni2 C и от Gd2 C3 к GdC2 , соответ­ственно), а для системы с осажденной пленкой никеля 160 Å формируетсятолько карбидная фаза Ni2 C, минуя промежуточную стадию перехода.

Дляданных систем взаимодействие графена с подложкой оказывается силь­ным. Интеркаляция атомов Au, для системы с осажденной пленкой никеля160 Å, способствует блокировке сильной связи между графеном и никеле­вой подложкой, а также приводит к образованию муара с периодичностью ∼2.2 нм. Наиболее значимый результат, определяющий практическую значи­мость настоящей работы, был получен по определению температуры ростаграфена для системы Ni/HOPG с различной толщиной осажденной плен­ки никеля.

Было неоднократно экспериментально подтверждено, что ростграфена начинается при низкой температуре отжига (280∘ C), в отличие открекинга углеродосодержащих газов (500–600∘ C). Это обстоятельство, вы­годно отличает данный метод синтеза графена, от уже существующих, темсамым увеличивая эффективность его применения. Помимо всего прочего,разработка этого метода синтеза перспективна возможной реализацией на111не проводящих подложках (например, SiO2 ), с предварительно осажденнымслоем атомов углерода на поверхности.Проведённые исследования и анализ экспериментальных результатов,которых изложены в 3 и 4 главе, позволяют значительно прояснить во­просы, связанные с влиянием условий на возникновение индуцированногоспин-орбитального расщепления в графене и механизмом роста графенана тонких слоях металлов (Gd, Ni) на основе процесса сегрегации атомовуглерода.

Комбинация экспериментальных методов, описанных в главе 2,позволила сформировать целостное представление об исследуемых систе­мах.Автор выражает глубокую благодарность научному руководителю проф.А.М. Шикину, а также проф. Г.Г. Владимирову за помощь в научной ра­боте и подготовке диссертации и всему рабочему коллективу ресурсногоцентра «Физические методы исследования поверхности» Санкт-Петербург­ского государственного университета за помощь в подготовке и проведе­нии измерений.

Характеристики

Список файлов диссертации