Диссертация (1150477), страница 8
Текст из файла (страница 8)
На этомэтапе важным является взаимодействие электрона с другими электронами, кристаллическойрешеткой, дефектами структуры. Это приводит к потерям энергии и изменению направлениядвижения электронов. Количество электронов в зависимости от пройденного пути можнозаписать какn(x) = n0 eгде длина свободного пробега электронаx,(2.5)является функцией энергии электрона. Длинасвободного пробега определяется сечением неупругого рассеяния электронов, и может бытьописана кривой представленной на рис.2.1б. Как видно из рисункаимеет большие значения(50-100 Å) при малых кинетических энергий электронов, имеет минимум (3-10 Å)при 40-100эВ и вновь увеличивается с ростом энергии, при этом для различных материалов величиныоказывается близкими.
Таким образом длина свободного пробега электрона в твердом телеопределяет глубину зондирования в методе ФЭС.Третьей ступенью является преодоление электроном барьера на поверхности. При этомбарьер воздействует только на нормальную компоненту импульса. Покинуть твердое теломогут только те электроны, которые находятся в пределах так называемого конуса выхода.Компонента волнового числа, параллельная поверхности не изменяется при выходе электрона в вакуум, это позволяет определить предельно возможную величину ✓max котораяявляется полууглом раствора конуса выхода:sin✓maxEf=EfEvac 1/2.EC(2.6)Å37Рисунок 2.1: (а) Энергетическая схема процесса фотоэмиссии для валентных и внутреннихсостояний системы.
(б) Длина свободного пробега электрона в зависимости от энергии.Представлена теоретическая кривая, и экспериментальные данные для различных материалов.С учетом некоторых предположений можно получить итоговое выражение для интенсивности фотоэлектронной линии в зависимости от кинетической энергии:I = nfd(Ekin )AT (Ekin )cos✓,d⌦где n – концентрация атомов, f – поток фотонов, падающих на образец,(2.7)dd⌦- дифферен-циальное сечение фотоионизации, зависящее от энергии фотонов и геометрии эксперимента,A - площадь изучаемой области, T (Ekin ) – функция пропускания анализатора и ✓ – уголвылета фотоэлектронов.Так, для количественного анализа порядка залегания слоев и определения их толщиныв многослойном образце можно варьировать угол вылета фотоэлектронов, тем самым меняяглубину зондирования.
Отношения интенсивностей полученных при разных углах эмиссиибудут зависеть только от толщины слоев и длины свободного пробега, что позволяет решитьсистему из нескольких уравнений для разных слоев.Количественный анализ фотоэлектроных спектров остовных уровней требует моделирования формы линии. Чаще всего спектральную функцию уровня можно разложить на одинили несколько пиков. Для корректного описания разложения необходимо задать модельнуюформу линии.
Вследствие ограниченного времени жизни конечного состояния с дыркой навнутреннем уровне форма линии описывается контуром Лоренца:381E2 1(1 +) ,⇡L(E) =где(2.8)– полуширина пика на полувысоте, которая пропорциональна времени жизни конеч-ного состояния. Измеряемая форма линии в фотоэлектронном спектре будет определятьсясверткой Лоренцовского контура со спектральной функцией электромагнитного излучения иаппаратной функцией спектрометра. Аппаратная функция может быть представлена в видегауссиана:G(E) = p1E2exp().2g 22⇡g(2.9)При этом на практике вследствие многочастичных процессов фотоэлектронные пики могут оказываться несимметричными.
Для описания асимметрии теоретически можно рассмотреть электронно-дырочные возбуждения в валентной зоне, что приводит к так называемомуконтуру Махана M (E). В пределе этот контур переходит в широко используемый DoniachSunjiс контур, который однако имеет бесконечную площадь, и неудобен для практическогоиспользования. В итоге для точной аппроксимации формы пиков можно использовать свертку функций M ⇤ L ⇤ G, которая и была использована в данной работе для количественногоанализа фотоэлектронных спектров.2.2ФЭС с угловым и спиновым разрешениемВ твердых телах большая часть электронных, оптических и других свойств определяется зонной структурой материалов. Энергия состояний оказывается зависящей от волновоговектора, при этом законы сохранения энергии и импульса при фотоэмиссионном процессеприводят к замене дельта функции на так называемую приведенную электронных состояний:2⇡I/| h |f |Hint |~i||i2IdS,rk (Ef (k) Ei (k))(2.10)где интегрирование ведется по всем парам начальных и конченых состояний таких, чтоEf (k)Ei (k) = h⌫ и kf = ki .
В случае достаточно больших энергий фотонов (>50 эВ) конеч-ное состояние можно описать плоской волной, практически не модулированной кристаллическим потенциалом. При этом импульс фотоэлектрона может быть разложен на параллельнуюповерхности и перпендикулярную составляющие и записан как39|k| =pp2mE; k? = |k|cos✓; kk = |k|sin✓ ' 0.51 Esin✓,h̄(2.11)где ✓ - угол вылета фотоэлектронов. Принимая во внимание сохранение параллельнойсоставляющей импульса при переходе через поверхностный барьер таким образом можнополучать дисперсионные зависимости начальных состояний.Энергия (эВ)EF12Угол (º)kII (Å-1)Рисунок 2.2: (а) Диаграмма, иллюстрирующая сохранение параллельной составляющей волнового вектора при переходе из твердого тела в вакуум.
(б) ФЭСУР спектры для системыграфен/Pb/Ir(111) построенные до (слева) и после (справа) пересчета углов в волновые вектора.Измеряя фотоэмиссионные спектры для разных углов фотоэмиссии электрона можнополучить полное представление о строении зоны Бриллюэна. На рис. 2.2б представленыэкспериментальные ФЭСУР дисперсионные зависимости электронных состояний графенана Ir(111) с интеркалированным слоем Pb. Из рисунка наглядно видно как угол вылетафотоэлектронов преобразуется в параллельную составляющую квазиимпульса.Для получения информации о зависимости энергии состояний от перпендикулярной составляющей квазиимпульса можно использовать ФЭС в режиме изменения энергии возбуждающего излучения.
Вследствие преодоления поверхностного барьера перпендикулярная соextintставляющая уменьшается, и в общем случае k?не равен k?. Вводя эмпирическую величинувнутреннего потенциала V0 можно использовать формулу:intk?=rext 2(k?) +2mV0.~2(2.12)40intПри этом, вариация энергии фотонов приводит к возбуждению электронов с разных k?.Происходит это вследствие разной дисперсии начальных и конечных состояний и законасохранения энергии.
Так при нормальном угле фотоэмиссии дисперсия E(k) вдоль перпен-дикулярной составляющей квазиимпульса может быть получена путем измерения спектровс различной энергией фотонов. Для квазидвумерных систем, таких как графен или поверхность топологических изоляторов энергия состояний оказывается не зависящей от энергиифотонов, что может использоваться как метод для подтверждения двумерного характерасостояний.Главной особенностью ФЭС с разрешением по углу и по спину является одновременноеопределение энергии связи, параллельной составляющей квазиимпульса, и спина фотоэлектрона.
Существуют несколько механизмов определения спина, в большинстве своем основанных на асимметрии рассеяния электронов вылетевших из кристалла. Самыми широкоиспользуемым является так называемый детектор Мотта.ВходнаялинзаДетекторAu фольгаКерамикаРисунок 2.3: (а) Схематичное изображение спинового детектора Мотта (б) Схематичный вид потенциала для тяжелого атома без (сплошная линия) и со спин-орбитальнымвзаимодействием (пунктирная линия)Механизм детектирования основан на зависимости от спина рассеяния электронов с высокой кинетической энергией (>25 кВ) на тяжелых металлах, вследствие спин-орбитальноговзаимодействия. [97] Электроны, прошедшие, например, через тонкий слой золота, с высокойвероятностью отклонятся влево(вправо) если находятся в состоянии со спином вверх(вниз),в соответствии с плоскостью, перпендикулярной к поверхности фольги. На рисунке 2.3 пред-41ставлена схема детектора Мотта а также спин-зависимый потенциал, который приводит кразличному рассеянию электронов с разным спином.
Асимметрия по спину может быть рассчитана из формулыA=Nl NR,Nl + NR(2.13)где Nl и NR - количество электронов, попавших в детектор с левой и правой стороны соответственно. Через асимметрию вычисляется спиновая поляризация фотоэлектронов:P =A,S(2.14)здесь S - функция Шермана, которая определяет эффективность детектора Мотта.Наконец, спин-разрешенная интенсивность может быть вычислена по формуле:Iup,down = (1 ± P )(Nl + NR )/2.(2.15)Для оценки спинового расщепления состояний в немагнитных системах можно применятьнесколько способов: 1) разложение спектров на компоненты и определение энергий связиспин-вверх и спин-вниз пиков и 2) оценка расщепления между каждой точкой в спектре сIup = Idown и усреднение по всем точкам.Для магнитных систем с четко выделенной осью, определенной направлением общей намагниченности образца, эти спектры содержат полную информацию о спине электронов, таккак образец можно всегда выровнять так, чтобы направления намагниченности и измерений совпадали.
Иначе дело обстоит с немагнитными системами со спиновой структурой, вкоторой не возможно выделить одну ось. Для того чтобы получить информацию о спиновойструктуре нужно измерить несколько направлений. Второе направление, ортогональное кпервому, получается при рассеянии на золотой пленке. Таким образом, один детектор Моттаможет измерять спиновую поляризацию двух пространственных направлений одновременно. Обычно в эксперименте эти направления лежат в плоскости поверхности образца, и недают информацию об ортогональной к плоскости поляризации.