Диссертация (1150477), страница 10
Текст из файла (страница 10)
2.7б.Измерения с использованием синхротронного изучения проводились на синхротронахBESSY II (г. Берлин) и Elettra (г. Триест), на которых при помощи ондуляторов достигается высокий поток фотонов, порядка 1013 фотонов в секунду. Для измерений дисперсионныхзависимостей и спиновой структуры валентной зоны использовался диапазон энергий 17-100эВ, а для измерений ФЭС остовных уровней – 100-700 эВ. После прохождения монохроматора и фокусирующих зеркал в канале вывода излучение попадает в аналитическую камеру47(а)(б)МанипуляторПрепарационнаякамераСистема для прогрева(в)АналитическаякамераКамера загрузки образцовРисунок 2.8: (а) Схема экспериментальной станции BADelPh на синхротроне Elettra (б)Фотографии пятиосевого манипулятора с образцом в вакуумной камере (вверху) и прогреваобразца в сверхвысоком вакууме (внизу).48экспериментальной станции.
При этом размер пучка излучения, попадающего на образец составляет 10-50 микрон. При помощи полусферического анализатора определяется энергия испин вылетевших фотоэлектронов, и используя вращающийся манипулятор и/или микроканальную пластину в качестве детектора можно получать разрешение по углу. На рисунке 2.8представлена схема экспериментальной станции и фотографии образца внутри вакуумнойкамеры.Глава 3Спин-орбитальное взаимодействие вграфене при контакте с тяжелымиметалламиЗа последнее время было предложено несколько способов увеличения спин-орбитальноговзаимодействия в графене, с целью его применения в наноэлектронике нового поколения.Как было показано в обзоре литературы наиболее эффективным является контакт графенас тяжелыми металлами. При этом в зависимости от конфигурации может реализоватьсяслучай топологической фазы либо наблюдаться Рашба расщепление электронных состояний.В данной главе будет исследована электронная и спиновая структура графена при контактес 5d металлами (Pt, Ir) и с тяжелым p-металлом (Pb).3.13.1.1Графен на монокристалле Pt(111)Синтез и характеризация системыЭлектронная структура поверхности монокристалла Pt(111) достаточно подробно изучена методами ФЭС с угловым разрешением, см., например, [99, 100], и характеризуется наличием d-состояний вблизи уровня Ферми, а также поверхностными d резонансами по краямлокальных запрещенных зон.
Исследованиям спиновой структуры электронных состоянийPt(111) также посвящен ряд работ, например [101]. Хотя в данных работах нет детального изучения спиновых характеристик начальных состояний Pt, анализ приведенных данныхпозволяет утверждать о наличии спин-орбитального расщепления d состояний и резонансовна уровне Ферми, в частности вблизи точки M̄ поверхностной зоны Бриллюэна. Благодаря4950этим особенностям можно ожидать, что при формировании графена на поверхности Pt(111)взаимодействие расщепленных по спину d-состояний Pt и графеновых ⇡-состояний приведетк спин-зависимой электронной структуре графена.Исследования механизмов роста и морфологии графена, синтезированного на поверхности Pt(111) были проведены в работах [30,102–106]. Авторы формировали графен на поверхности подложки методом крэкинга пропилена, и показали, что из-за рассогласования параметров решетки возможно образование графеновых доменов с различными ориентациями иppмуаровыми структурами.
Для графена с муаровой суперструктурой ( 44 ⇥ 44)R15 также были измерены дисперсионные зависимости Дираковского конуса ⇡-состояний графена,показывающие небольшой сдвиг точки Дирака выше уровня Ферми. Такое поведение свидетельствует о квазисвободном характере графенового монослоя на Pt(111). ТеоретическиеDFT оценки согласуются с экспериментальными данными, демонстрируют слабое взаимодействие графена и Pt подложки и расстояние между графеном и Pt около 3.3 Å.
Различныепараметры крэкинга пропилена в работах [30, 102, 103] на поверхности Pt(111) приводят кросту различных доменов графенового монослоя. С учетом этих особенностей нами былапроведена серия экспериментов по формированию графена на Pt(111) при различных параметрах синтеза, и были определены оптимальные условия, при которых наблюдается ростпреимущественно одного графенового домена, со сверхструктурой (2⇥2)Для характеризации совершенства кристаллической структуры чистой поверхностиPt(111) и монослоя графена на Pt(111) использовалась методика дифракции медленныхэлектронов.
Дифракционная картина ДМЭ, снятая при энергии первичных электронов 100эВ, для чистой поверхности Pt(111), представлена на рис. 3.1а. Видно, что дифракционные рефлексы образуют правильный гексагон, что соответствует кристаллической решеткев обратном пространстве монокристалла Pt в направлении (111).
Дополнительных рефлексов, обусловленных реконструкцией поверхностного слоя или адсорбцией остаточных газовне наблюдается. Четкие рефлексы и низкий уровень фона свидетельствует о структурномсовершенстве поверхности Pt(111).На чистой поверхности Pt(111) методом крэкинга пропилена формировался графен. Синтезированный графеновый монослой характеризуется несколькими доменами с различнойориентацией по отношению к платиновой подложке. На рис.
3.1(б-г) представлены картиныДМЭ для графена на Pt(111), полученные при энергии первичных электронов 100 эВ, приразличных параметрах крэкинга пропилена. Помимо основных рефлексов, отвечающих платиновой кристаллической решетке видны дополнительные рефлексы, относящиеся к графену, также образующие шестиугольники, но с большим радиусом, по сравнению с основными.51Рисунок 3.1: Картины ДМЭ, полученные для монокристалла Pt(111) при энергии первичныхэлектронов 100 эВ (а) и для графена, синтезированного на поверхности Pt(111) при Ep =100эВ для различных параметров крэкинга(Ppropylene = 2.0 ⇥ 105.0 ⇥ 108и T=700 C(в), Ppropylene = 5.0 ⇥ 1088и T=700 C(б), Ppropylene =и T=900 C(г) ). Белым шестиугольникомотмечены рефлексы Pt подложки, а рефлексы с различных доменов графена показаны синимии красными окружностями. Картины ДМЭ для графена на Pt(111) при Ep = 226 эВ(д) и Ep =260 эВ (е).52Отношение радиусов шестиугольников, образованных платиновыми и графеновыми рефлексами составляет k=0.90±0.05, что соответствует отношению параметров решетки свободногографена и объемной fcc платины k⇡0.88 (aGr =2.44Å, aP t =2.77Å).На рис.
3.1(б,в) можно выделить три различных домена графена. Дифракционные рефлексы доменов графена характеризуются шестиугольниками, повернутыми на 2 , 19 и30 относительно платиновых рефлексов. В зависимости от температуры образца и давленияпропилена в камере во время крэкинга в картине ДМЭ преобладают домены с различнымиориентациями. При синтезе с параметрами Ppropylene = 5.0 ⇥ 108и T=900 C наибольшийучасток поверхности занимает домен, повернутый на 30 . На рис.
3.1(г-е) представлены картины ДМЭ при различных Ep , снятые в точках на образце, где присутствует только 30ориентация графенового домена. Такая ориентация графена соответствует суперструктуреpp( 3 ⇥ 3)R30 по отношению к платине и (2⇥2) по отношению к графену.
На рисунке 3.1(г)явным образом видны дополнительные рефлексы, образующие шестиугольник, с радиусом вдва раза меньшим радиуса графенового шестиугольника, отвечающие суперструктуре (2⇥2).При увеличении энергии первичных электронов до 200 эВ, рис. 3.1(д,е) глубина зондирования увеличивается, и в картине дифракции преобладают в основном рефлексы Pt.(а)(б)(в)Рисунок 3.2: (а) Симуляция картины ДМЭ, представленной на рис. 3.1г. (б) Схематичноерасположение атомов и элементарных ячеек на поверхности системы MG/Pt(111). (в) Соответствующие поверхностные зоны Бриллюэна с указанием высокосимметричных точеки направлений. Красным, синим и черным выделены рефлексы, элементарные ячейки и зоныppБриллюэна графена, платины и суперструктуры ( 3 ⇥ 3)R30 соответственно.Анализ картин ДМЭ показывает, что методом крэкинга пропилена на поверхности монокристалла Pt(111) сформировался графен, преимущественно образующий суперструктуруp p( 3⇥ 3)R30 по отношению к Pt подложке.
На рис. 3.2(а) представлена симуляция дифракционной картины для MG/Pt(111), показанной на рис. 3.1(г). Красным, синим и черным от-53p pмечены рефлексы графена, Pt подложи и суперструктуры ( 3⇥ 3)R30 соответственно. Таким образом, гексагональная решетка графена оказывается повернутой на 30 относительноPt решетки. В прямом пространстве расположение атомов графена и Pt на поверхности такой структуры схематично изображено на рис.
3.2(б). На рисунке также отмечены двумерныеэлементарные ячейки графена, поверхностного слоя Pt и сформированной суперструктурыpp( 3 ⇥ 3)R30 .В соответствии с расположением атомов и элементарных ячеек в сформированной систе-ме поверхностные зоны Бриллюэна графена и Pt, представляющие собой шестиугольникис различными радиусами, также будут повернуты на 30 друг относительно друга. На рис.3.2(в) представлены поверхностные зоны Бриллюэна (ПЗБ) графена, Pt(111) а также сформированной системы MG/Pt(111). На рисунке отмечены высокосимметричные точки и направления в ПЗБ систем. Точка K̄ квазисвободного графена имеет величину параллельнойсоставляющей квазиипульса kk =1.7 Å 1 , а точка M̄ на поверхности Pt(111) kk =1.31 Å 1 .
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
