Диссертация (1150477), страница 12
Текст из файла (страница 12)
Из рисунка видно, что в тех местах, где графеновые и спинполяризованные Pt состояния должны пересекаться, они разделяются по энергии, причемдля состояний с разными спинами имеет место разные сдвиги по энергии. Таким образом,изначально вырожденное ⇡-состояние графена становится расщепленным по спину, и величина расщепления определяется взаимодействием с d состояниями Pt. Этот эффект уже былисследован в ряде систем, в частности MG/Au/Ni(111) [42], и носит название спин зависимогоэффекта непересечения электронных состояний.Интересно посмотреть на Дираковский конус ⇡ состояний графена в трех измеренияхE, kx и ky .
Измеряя угловые зависимости фотоэлектронных спектров в двух направлениях можно получить дисперсию валентных электронных состояний в k-пространстве. Такаяпроцедура называется mapping, и на рис. 3.5а представлены срезы Дираковского конуса всистеме MG/Pt(111) при нескольких энергиях связи. Видно, что поверхность Ферми для ⇡состояний близка к окружности, однако при увеличении энергии связи наблюдаются искажения, структура принимает вид треугольника.
Подобные изменения соответствуют теоретической электронной структуре квазисвободного графена. Также в виде менее интенсивныхособенностей видны Pt d состояния, пересекающие ⇡ состояние графена при 1.5, 0.5 эВ ина уровне Ферми. В этих точках вследствие спин-зависимого эффекта гибридизации с Pt dсостояниями графеновые ⇡ состояния становятся расщеплены по спину.Детальные дисперсионные зависимости, измеренные при температуре образца 18 К в области точки K̄ показаны на рис. 3.5б. При этом хорошо разрешается набор Pt 5d состояний,которые пересекаются с графеновым ⇡ состоянием при приближении к точке K̄ ПЗБ графена.58(а)ED(б)0.5 эВ1.0 эВЭнергия связи (эВ)Ef(в)I(E, kII)(г)(д)d2I(E, kII)/dE2d2I(E, kII)/dE21.5 эВ2 эВÅÅРисунок 3.5: (а) Mapping Дираковского конуса электронных состояний в системеMG/Pt(111).
Показаны срезы в k-пространстве при различных энергиях связи. (б) Экспериментальные ФЭСУР дисперсионные зависимости электронных состояний в направлении¯K̄ ЗБ графена при использовании линейной поляризации света и противоположныхциркулярных поляризациях (г,д), а также разность сигналов, полученных при противоположных поляризациях (в).Для определенности, три наиболее ярких состояния Pt, с которыми наблюдаются эффектыгибридизации обозначены ↵,и .
С целью изучения гибридизации состояний были изме-рены ФЭСУР спектры с использованием циркулярно поляризованного света. Как известно, правила отбора в процессе фотоэмиссии дополняются еще одним,m = ±1, если светциркулярно поляризован. Таким образом, измеряя спектры ФЭСУР при противоположныхциркулярных поляризациях можно разделять состояния с разной симметрией в валетнойзоне.
[101, 108] На рис. 3.5г, д представлены дисперсионные зависимости измеренные прилевой и правой циркулярных поляризациях света соответственно. Легко видеть, что интенсивность состояний ↵ имодулируется поляризацией света, и при их приближении к ⇡ со-стоянию графена можно различить эффекты гибридизации и непересечения. При kk =1.6Å1в дисперсии ⇡ ветви наблюдается локальная запрещенная зона, обусловленная взаимодейятвием с Pt состояниями. На рисунке 3.5в представлена разность спектров (г) и (д), деленнаяна их сумму, так называемый сигнал дихроизма. Из рисунка видно что интенсивность ветвей↵идействительно определяется поляризацией света, при этом их гибридизация с графено-выми состояниями приводит к появлению ненулевого сигнала дихроихзма также и в графене.Более того, в следующем параграфе будет также продемонстрирована спиновая поляриза-59ция состояний ↵ иприводящая к индуцированному спиновому расщеплению графеновыхсостояний.3.1.3Анализ спиновой структуры Дираковского конусаС целью дальнейшего исследования и доказательства спин зависимой электронной структуры ⇡ состояния графена в системе MG/Pt(111) нами были измерены спектры ФЭС со спиновым разрешением в направлении ¯K̄, представленные на рис.
3.6б, в. Рядом показан тео-ретический расчет спиновой поляризации вблизи K̄ точки ЗБ графена, и пунктирной линиейотмечены углы эмиссии электронов, при которых снимались спин-разрешенные спектры. Ptd состояния, которые видны в фотоэмиссии, обозначены буквами ↵,и . Как видно израсчетов, ⇡ состояние графена имеет спин-зависимую структуру в широком диапазоне энергий, от уровня Ферми до 3 эВ. Это происходит вследствие наличия Pt d состояний в этомрегионе, которых может не наблюдаться в фотоэмиссионных спектрах. Однако наиболее ярковыраженные эффекты спин-зависимой гибридизации имеют место вблизи энергий связи1 эВ и на уровне Ферми.
Pt cостояния ↵ и , имеющие противоположные спины, в области0.5-1.5 эВ смешиваются с ⇡ состояниями графена, и приобретают соответствующие изгибыдисперсионных зависимостей вследствие гибридизации. Графеновое ⇡ состояние из-за этогоже эффекта расщепляется по спину и отклоняется от линейного закона дисперсии. Данноеповедение в области kk =1.5-1.65 Å1подтверждается на экспериментальных спектрах, накоторых видна как спиновая поляризация ↵ иPt cостояний так и ⇡ состояния графена.В области, где нет явной гибридизации с Pt состояниями, то есть при kk <1.5 Å1наблюда-ется индуцированное расщепление ⇡ состояния графена, с величиной порядка 100 мэВ. Присравнении спектров с kk =1.18 Å1и kk =1.48 Å1можно заметить, что поляризация ↵ исостояний инвертируется, что соответствует переходу через M̄ точку ЗБ платины.
Интересно, что расщепление ⇡ состояния графена также инвертируется относительно точки M̄ ЗБплатины.При приближении к уровню Ферми имеет место гибридизация ⇡ состояния графена соспин-поляризованным Pt состоянием , и соответствующие спин-зависимые эффекты непересечения. Согласно теоретическим расчетам, разница в энергиях между состояниями с разными спинами на уровне Ферми составляет около 250 мэВ. На экспериментальных спинразрешенных спектрах в области K̄ точки ЗБ графена вблизи уровня Ферми из-за существенного вклада в спиновую поляризацию Pt d состояний структура ⇡ состояния слабо60(в)(б)Интенсивность (отн. ед.)Энергия связи (эВ)(a)1.18Энергия связи (эВ)Рисунок 3.6: (а)Теоретический расчет спиновой поляризации электронных состояний в системе MG/Pt(111) в направлении ¯ K̄ в области точки K̄ ЗБ графена, полученный группойпроф.
Чулкова. Пунктирными линиями показаны профили, при которых снимались экспериментальные спин-разрешенные спектры. (б) Экспериментальные спин-разрешенные спектры, снятые при различных углах эмиссии, в направлении ¯K̄ ЗБ графена.61различима, однако разложение спектров на набор пиков позволяет оценить расщепление в200 мэВ.Таким образом, теоретически рассчитанная спиновая структура валентных электронныхсостояний в системе MG/Pt(111) согласуется с результатами, полученными из экспериментальных спин-разрешенных спектров. Исходя из соответствия экспериментальных и теоретических данных для занятых состояний, можно предположить, что для спиновая поляризация свободных состояний, и состояний непосредственно на уровне Ферми в системе такжекоррелирует с теоретическим расчетом.
При детальном рассмотрении спиновой структурыДираковского конуса на рис. 3.4 и 3.6 можно заметить, что ветви ⇡ состояний графена поляризованы по спину не в соответствии со спин-орбитальным Рашба расщеплением, котороеимеет место в системе MG/Au/Ni(111). В случае Рашба расщепления спиновая поляризация верхней части Дираковского конуса может быть получена симметричным отражениемнижней части, относительно точки Дирака.
В нашем случае вследствие гибридизации ⇡ состояний графена и d состояний Pt наблюдается антисимметричная картина спиновой поляризации Дираковского конуса относительно точки Дирака, характерная для топологическихизоляторов.3.2Интеркаляция монослоя Pt под графен на Ir(111)Графен на монокристаллическом Ir(111) является хорошо изученной системой со слабымвзаимодействием с подложкой. [28, 109–112] Квазисвободный характер и слабый p-допингграфена был продемонстрирован методом ФЭСУР.
Параметры решеток иридия и графенане совпадают (2.71 и 2.42 Å соответственно), вследствие чего возникает сверхструктура ибуклирование графена с периодичностью 9.3⇥9.3. Это приводит к модификации электроннойструктуры графена, появлению реплик ⇡ состояния и локальных запрещенных зон в местахих пересечения. [111] Ir(111) характеризуется локальной запрещенной зоной в области точкиK̄ ЗБ графена, при этом была обнаружена гибридизация ⇡ состояний графена с 5d иридия врайоне энергии связи 3 эВ. Вследствие большого спин-орбитального взаимодействия в атомахиридия, гибридизация приводит к спиновому расщеплению состояний графена, величинойоколо 50 мэВ, см. главу 1. Величина расщепления слабо зависит от волнового вектора, иможет быть описана Рашба моделью.