Диссертация (1145374), страница 22
Текст из файла (страница 22)
Соответственно,Q-значение исследуемого процесса определяется из отношения свободныхциклотронных частот ионизированных материнского и дочернего нуклидов,причём, в данном случае нет необходимости точно знать сами массы нуклидов(см. выражения (4.6) и (4.7) главы 4). Свободные циклотронные частотынуклида 1 и нуклида 2 измеряются попеременно. Так как магнитное поле Bизменяется во времени, то отношение свободных циклотронных частот двух142нуклидов, измеренных соответственно в моменты времени 1 и 2 , не равноотношению их масс (здесь подразумевается, что зарядовые состояния нуклидоводинаковы): =1 (1 )2 (2 )≠21∙(1 )(2 ).(6.6)Существуют две методики определения отношения масс из подобныхпопеременных измерений свободных циклотронных частот двух нуклидов: (1)интерполяционный метод и (2) полиноминальный метод.ОписаниеинтерполяционногоИнтерполяционныйметодметодаприменяетсявприведеноon-lineвглаве4.масс-спектрометриикороткоживущих нуклидов, когда число чередующихся измерений свободныхциклотронных частот обычно является однозначным.
При off-line измерениистабильных или долгоживущих нуклидов полное время измерения обычноопределяется только требуемой точностью измерения отношения частот, иследовательно, число чередующихся измерений свободных циклотронныхчастот может достигать парытысяч.Вэтомслучаеиспользованиеполиноминального метода является предпочтительным [195]. В этой главе мыостановимся на описании полиноминального метода, который был использованпри анализе данных, полученных для определения атомной массы48Ca, Q-значения β --распада 187Re и Q-значения EC в 163Ho.Суть полиноминального метода определения отношения масс заключается вследующем. Изменение магнитного поля вызвано в основном несколькимипричинами.
Во-первых, со временем происходит уменьшение электрическоготокасоленоидамагнита,т.к.соленоиднеявляетсяидеальнымсверхпроводником. Данное уменьшение очень слабое и, следовательно, наотрезке времени в несколько часов может рассматриваться как линейный дрейфмагнитного поля. Во-вторых, флуктуации температуры и давления гелия вдьюаре магнита приводят как к изменению размеров составных частей магнита,143так и к изменению их относительного положения. Так как магнит обладаетбольшой массой, и следовательно большой теплоёмкостью, то данныеизменения носят медленный и “гладкий“ характер.
В-третьих, флуктуациитемпературы в экспериментальном зале приводят к изменению температурыизмерительной ловушки, что, в свою очередь, приводит к изменениюмагнитного поля в ловушке. На установке SHIPTRAP применяется активнаястабилизация температуры измерительной ловушки. Типичное значениеизменения свободной циклотронной частоты в течение дня равно примерно 20мГц. Таким образом, на временном отрезке порядка нескольких часовизменение величины магнитного поля достаточно хорошо описываетсяполиномом малой степени (от 3 до 5) с постоянными коэффициентами :() = ∑=0 .(6.7)Следовательно свободные циклотронные частоты нуклидов 1 и 2 как функциювремени можно выразить следующим образом:1 () =2 () =2122∑=0 = ∑=0 ,(6.8)∑=0 = ∙ ∑=0 ,(6.9)где = ( )⁄(21 ) и = 1 ⁄2 . Соответственно, отношение масс можно определить из одновременного вписывания (фитирования) данныхполиномов в соответствующие частотные точки, как схематично представленона рисунке 6.5.
Определение наилучшего вписывания производится наосновании критерия 2 [196]:11 = �∑=1ℱ2���(�1 )−1 ( )�1222+ ∑=12���(�2 )−2 ( )�22�,(6.10)144где�1 ( ) и �2 ( ) – свободные циклотронные частоты нуклидов 1 и 2,измеренные, соответственно, в моменты времени t k и t s с точностью,соответственно, 1 и 2 ; N 1 и N 2 – число измерений, соответственно, частот�1 и �2 , ℱ = 1 + 2 − − 1, = + 2 – число параметров фитирования.Параметры полиномов находятся посредством минимизации 2 .
Точность определения определяется из выражения: 2 (0 + δ ) − 2 (0 ) = 1,(6.11)где 0 – полученное из фитирования значение отношения масс. В качествеконечной точности определения выбирается максимальное значение из и� 2 ∙ . Ожидаемое значение 2 должно равняться примерно единице. 2 ≫ 1означает, что полиномиальная модель неприменима для описанияизменения магнитного поля. 2 ≪ 1 является показателем скорее всегопереоценки неопределённости определения частоты.145Рис.
6.5: Схема полиноминального определения отношения масс двухнуклидов. Полиномы, описываемые выражениями (6.8) и (6.9), одновременновписываются в частотные точки соответствующих нуклидов. Отношение масс является параметром фитирования.Описание эксперимента и обработки полученных данныхЭксперимент по определению атомной массыраспадаRe и EC в187Ca и Q-значений β --48Ho протекал в off-line режиме с помощью методики PI-163ICR (см. главу 5). Схема экспериментальной установки приведена на рисунке(6.6).Однозарядные ионы исследуемых нуклидов создавались с помощьюлазерного абляционного (laser ablation) ионного источника [130]. Принципработы данного источника описан в главе 4.
В качестве реперного нуклида дляопределенияатомноймассы48Caиспользовалисьоднозарядныеионыуглеродного кластера 12C 4 (далее C 4 ), состоящего из четырёх атомов углерода собщим массовым числом, как и уCa, равным 48. В таблице 6.1 приведены48параметры образцов, облучаемых лазерным лучём для создания ионовисследуемых нуклидов.146Рис. 6.6: Схема “off-line“ установки SHIPTRAP, которая использовалась дляопределения атомной массы 48Ca и Q-значений β --распада 187Re и EC в 163Ho.Однозарядные ионы исследуемых нуклидов, произведённые с помощьюлазерного абляционного (laser ablation) ионного источника, подаются в массспектрометр.
После масс-селективного охлаждения и центрирования в ловушкеочистки, ионы поступают в измерительную ловушку, гдепроисходитизмерение их свободной циклотронной частоты с помощью методики PI-ICR(см. главу 5).Таблица 6.1: Параметры образцов, облучаемых лазерным лучём для созданияионов исследуемых нуклидов.нуклидобразецметод получения48Caтвёрдая пластинка,90% обогащение23×3 ммприродного кальцияC4твёрдая пластинка,вещество фуллерен C 60210×10 мм187Reтвёрдая пластинка,природный рений25×5 мм187Osтвёрдая пластинка,природный осмий22×2 мм163Hoимплантация 1016 атомов 163Ho получение на реакторев титановую фольгу, 5×5 мм2 облучением нейтронами 162Er163Dyтвёрдая пластинка,природный диспрозий210×10 ммОбразецкальцияпредставлялсодержащую примерно 90% изотопасобойтвёрдуютонкуюпластинку,Ca и 10% других стабильных изотопов48кальция.
Ионы C 4 образовывались при развале молекул фуллерена C 60 ,вызванным его облучением лазерным пучком. Образец фуллерена представлял147собойтвёрдуюпластинкуразмером10×10мм2.Дляполученияионов 187Re, 187Os и 163Dy использовались пластинки металлических природныхрения, осмия и диспрозия.Ho является радиоактивным нуклидом и,163следовательно, должен быть сначала синтезирован. Для получения атомов 163Hoобразец, содержащий нуклиднейтронами с образованиемEr, облучался на реакторе тепловыми162Ho, и последующей его имплантацией на163поверхность тонкой титановой фольги размером порядка 5×5 мм2.
Передимплантацией образованное количество атомовHo проходило очистку от163сопутствующих лантаноидов методом хромотографии. Остаточное содержаниев образце 163Ho, наиболее критичного для измерения Q-значения нуклида 163Dy,не превышало 0.4%. Число атомов 163Ho в образце равнялось примерно 1016.Образованные с помощью лазерного источника ионы далее подавались вловушку очистки для масс-селективного охлаждения и центрирования (см.главу 2). Данная процедура позволяет избавиться от всех примесных нуклидов.Из ловушки очистки ионы только исследуемого нуклида направлялись визмерительную ловушку для измерения их свободной циклотронной частоты спомощью методики PI-ICR (см.
главу 5). Свободные циклотронные частотынуклидов 1 и 2 измерялись попеременно с тактом в 5 минут в течениенескольких дней с использованием схемы 2 (см. главу 5). Такое 5-минутноеизмерение частоты нуклида 1 или нуклида 2 с помощью позиционночувствительного МКП-детектора будем для удобства именовать “фазовойдиаграммой нуклида 1 или нуклида 2“. В таблице 6.2 приводятся времянакопления фазы, использовавшееся для измерения свободной циклотроннойчастоты конкретного нуклида, и полное количествофазовых диаграмм,набранных для определения отношения свободных циклотронных частотнуклидов 1 и 2.148Таблица 6.2: Время накопления фазы, использовавшееся для измерениясвободной циклотронной частоты конкретного нуклида, и полное количествофазовых диаграмм, набранных для определения отношения свободныхциклотронных частот нуклидов 1 и 2.48163187Ca/ C 4Ho/163DyRe/187Os100 мс/ 552600 мс/ 1334700 мс/ 123848Ca/C 4 гораздо легче, чем нуклиды 163Ho, 163Dy, 187Re и 187Os, что приводит кболее сильному размытию проекции циклотронной фазыCa/C 4 вследствие48рассеяния данных ионов на атомах/молекулах остаточного газа (см.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
