Диссертация (1145362), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Вобщепринятом определении [7] коэффициент континуального поглощения вчистомводяномпареC s (ν , Θ)вычисляетсякакразностьэкспериментально измеренным коэффициентом поглощениямеждуK (ν , Θ)ирезультатом расчета:C s (ν , Θ) = K (ν , Θ )ρ s−2 − ρ s−1 ∑i⎞S i (Θ )⎛γ i (P , Θ )γ i (P , Θ )⎜⎟,−2222⎜π ⎝ (ν − ν i ) + γ i (P, Θ) (25 − ν i ) + γ i (P, Θ) ⎟⎠(3)где ν i , S i (Θ) и γ i (P, Θ) - положение, интенсивность и зависящая от давлениягазаРитемпературыΘполуширинаi-ойлиниипоглощения,соответственно. Суммирование ведется по всем линиям в диапазоне ν ± 25см-1.
Особенность расчета заключается в «обнулении» коэффициентапоглощения в каждой линии на границе ν i ± 25 см-1 путем вычета из контураЛоренца его же значения в точке ν i + 25 см-1. Это иллюстрируется Рис. 3, накотором показан полный контур Лоренца и его «усеченный» вариант.Absorption, a. u.0.20.150.10.050-50-2502550-1v-v0, cmРис. 3. Полный контур Лоренца представлен мелкими точками,соединенными линией. Сплошная горизонтальная линия показывает уровеньотсечки крыльев. «Усеченный вариант» контура показан жирной линией.Рассчитанный с использованием «усеченного» контура спектр называютвкладом локальных линий (local lines contribution).11Рис. 4 представляет фрагмент спектра поглощения водяного пара вобласти окна прозрачности 10 μm и демонстрирует достаточно плавныйспектральный ход континуума (жирная линия черного цвета), так что быловполне естественным предположить, что он образован далекими крыльямиочень интенсивных линий водяного пара относящихся к чисто вращательной(20 – 400 см-1) и колебательно-вращательной полосе ν2 (1400 – 1800 см-1).1.5Absorbance, a.u.-1Res = 0.1 cmΘ = 318 KP = 52.1 torrL = 116 m10.508009001000110012001300-1Wavenumber, cmРис.
4. Фрагмент спектра поглощения водяного пара в области окнапрозрачности 10 μm. Континуум водяного пара после вычета вкладалокальных линий показан в виде окрашенной зоны, ограниченной сверхужирной линией черного цвета.Интенсивность индуцированного (Рис. 2), равно как и континуального(Рис. 4), поглощения достаточно слаба и его лабораторные измеренияпроводятся, как правило, в газе высокой плотности и (или) с использованиеммногоходовых кювет, создающих протяженный поглощающий слой [8].Болеедетальнаяинформацияометодахитехническихсредствахисследований приведена ниже, в первой и второй главах диссертации.3. Актуальность темы диссертации определялась в первую очередьнедостатком надежных, полученных в широком диапазоне температурэкспериментальных данных о столкновительно-индуцированных спектрахосновных атмосферных газов и континууме водяного пара.
Такие результаты12востребованы при решении ряда практических задач в физике и оптикеатмосферы (см. раздел 4). Следует отметить также их важность длясовершенствованияметодовтеоретическогомоделированияиндуцированных спектров и для решения проблемы интерпретацииконтинуума водяного пара, в частности. Эта проблема в общем видесформулирована в работе Баранова и Лафферти [9]. Сам факт существованияиндуцированных спектров ведет к логичному выводу о том, чтоиндуцированная «под-полоса» сходной физической природы существует какестественная компонента любой разрешенной полосы, и эта компонента несвязана с дискретными линиями колебательно-вращательных переходов.Данное обстоятельство было положено в основу рассмотренного авторами[9]предположенияозначительнойролистолкновительно-индуцированного поглощения 1 в формировании континуума.
Однако вцелом, возможный вклад этого типа поглощения в профили разрешенныхполос остается в настоящее время практически не исследованным. Вбольшинстве публикаций (см., например [10-14]), в том числе и недавних[15], контур разрешенной полосы рассматривается как сумма вкладовобразующих ее линий со специальной формой их «близких» и «далекихкрыльев», хотя в рамках общепризнанной современной теории [16-20]показано, что коэффициент поглощения в разрешенной полосе не можетбыть представлен в виде простой суммы вкладов отдельных линий в силуэффекта их интерференции (line mixing). Создание теоретических моделей[16-20]сталосерьезнымшагомвпередвпониманиимеханизмовформирования контуров полос поглощения в спектрах молекулярных газов.Однакопроблемаопределениястолкновительно-индуцированнойролинекомпонентысвязаннойсразрешеннойлиниямиполосывЗдесь и ниже под этим термином понимается не связанная с вращательными иликолебательно-вращательными линиями компонента разрешенных полос поглощениямолекулярных газов.
По мнению автора, спектральные проявления (полосы, линии илигруппы лнинй) стабильных димеров также не следует смешивать со столкновительноиндуцированным поглощением. Роль димеров водяного пара в формированииконтинуума обсуждается в Главе 7 диссертации.113указанных работах не рассматривалась. Представленные в диссертациирезультатылабораторныхизмеренийсущественнорасширяютэкспериментальный базис для теоретического изучения этой проблемы и,несомненно, будут иметь важное значение при ее решении.
Этиобстоятельства и определяют актуальность темы диссертации.4. Практическая значимость настоящей работы заключается в том,что СИПП основных атмосферных газов и особенно континуум водяногопара играют важную роль в переносе ИК-излучения в земной атмосфере и,как следствие, в формировании теплового баланса и климата планеты [2125]. Полученные в данной работе новые экспериментальные данные поконтинуальному поглощению в чистом водяном паре и его смеси с азотомимеют чрезвычайную практическую значимость на фоне их существенногоотличия от широко используемой в прикладных расчетах полуэмпирическоймодели континуума MT_CKD [22] (см. также http://www.rtweb.aer.com).ПрименениеатмосферыдистанционныхЗемлиииспутниковыхподстилающейсредствповерхности,исследованиятакихкакИК-спектрорадиометры или тепловизоры, также требует все более точныхданных о коэффициентах континуального поглощения и их температурнойзависимости.МеждутемэкспериментальноеисследованиеСИППосновныхатмосферных газов является важным не только в физике земной атмосферы,но и в физике некоторых астрономических объектов, обладающихгазообразными атмосферами.
Это спутник Сатурна - Титан, с достаточноплотной атмосферой, состоящей из азота, а также Венера и Марс, атмосферыкоторых состоят в основном из углекислого газа. В обобщенном смысле,исследование столкновительно-индуцированного поглощения важно дляфизики более широкого ряда астрономических объектов с амосферами, в14состав которых входят водород, метан или некоторые атомарные 2 газы. Внедавноопубликованнойкомпилляциюработе[25]новыхэкспериментальныхHITRANанонсируетсявключениевданныхпоиндуцированному поглощению в основных полосах азота и кислорода,полученных, в том числе с участием автора диссертации, что являетсявескимподтверждениемактуальностиипрактическойзначимостинастоящей работы.5. Целью работы являлось получение новых и более точныхэкспериментальныхданныхоконтинуальномистолкновительно-индуцированном поглощении ИК-радиации основными атмосфернымигазами в широких температурных интервалах как для повышения качествамоделирования радиационных процессов в атмосферах Земли и другихастрономических объектов, так и для развития экспериментального базиса втеоретическом исследовании профилей молекулярных спектров.
Длядостижения этой цели были решены следующие задачи:Записаны спектры поглощения в области основных индуцированныхполос азота, кислорода углекислого газа и смеси О2+СО2 в широкомдиапазоне температур. Определены температурные вариации профилейполос и их интегральных интенсивностей. Исследовано взаимное влияниекислорода и углекислого газа на их индуцированное поглощение.Записаныспектрыиопределеныбинарныекоэффициентыконтинуального поглощения в чистом водяном паре и в смеси Н2О+N2 вобласти окон прозрачности атмосферы 10 и 4 µm при различныхтемпературах. Результаты измерений сопоставлены с данными из другихисточников и с моделью континуума MT_CKD.Атомарные газы имеют индуцированный (трансляционный) спектр поглощения вдальней ИК области.215Записаны спектры и получены бинарные коэффициенты поглощения всмеси Н2О+СО2 в доступных для измерений спектральных диапазонах имикроокнах прозрачности.Измереныбинарныекоэффициентыпоглощениявмикроокнахпрозрачности R-ветви и в высокочастотных крыльях некоторых полос окисии двуокиси углерода.Выполнен совокупный анализ полученных результатов и выработаныпредложения и заключения по существу сформулированной в разделе 3научной проблемы.6.
Научная новизна работы заключается в следующем:- Зарегистрированы спектры индуцированного поглощения азота икислорода в ранее не исследованных диапазонах температур. Показано, чтотемпературная зависимость интегральных интенсивностей СИПП имеетпараболический характер с пологим минимумом при около-комнатнойтемпературе.- Разработан и апробирован метод обработки экспериментальныхданных, основанный на расчете и удалении из зарегистрированных спектровинтерферирующихструктурипозволившийвпервыевыделитьненаблюдавшиеся ранее полосы поглощения низкочастотной компонентыФерми-триады 2(ν1, 2ν2)I углекислого газа при 2547 см-1 и локализованную накрыле низкочастотной компоненты Ферми-диады «горячую» полосу (ν1+ν2)II- ν2 стабильного димера углекислого газа при 1264.3 см-1.- Обнаружено чрезвычайно сильное влияние углекислого газа наинтенсивность индуцированного поглощения в области основной полосыкислорода,такчтоинтегральнаяинтенсивность0SO1←2 +CO2оказываетсяприблизительно в пять раз больше интенсивности этой полосы SO1←+O0 в22чистом кислороде.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
