Автореферат (1145361), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Этапроблема в общем виде сформулирована в работе Баранова и Лафферти [7]. Сам фактсуществования индуцированных спектров ведет к логичному выводу о том, чтоиндуцированная «под-полоса» сходной физической природы существует, как естественнаякомпонента любой разрешенной полосы, и эта компонента не связана с дискретнымилиниями колебательно-вращательных переходов. Данное обстоятельство было положено воснову рассмотренного авторами [7] предположения о значительной ролистолкновительно-индуцированного поглощения1 в формировании континуума.
Однако вцелом, возможный вклад этого типа поглощения в профили других разрешенных полосостается в настоящее время практически неизученным. В большинстве публикаций контурразрешенной полосы рассматривается как суперпозиция образующих ее линий соспециальной формой их «близких» и «далеких крыльев» (см. например [8] и цитированнуютам литературу), хотя в рамках современной теории [9-11] установлено, что коэффициентпоглощения не может быть представлен в виде простой суммы вкладов отдельных линий всилу эффекта их интерференции (line mixing). Создание теории [9-11] стало серьезнымшагом вперед в понимании механизмов формирования контуров полос поглощения вспектрах молекулярных газов. Однако проблема определения роли не связанной с линиямиЗдесь и ниже под этим термином понимается не связанная с линиями разрешенных переходов компонентаполос поглощения молекулярных газов.
По мнению автора спектральные проявления стабильных димеровтакже не следует смешивать со столкновительно-индуцированным поглощением. Роль димеров водяного пара вформировании континуума обсуждается в автореферате в разделе, посвященном Главе 7 диссертации.16столкновительно-индуцированной компоненты разрешенной полосы, в указанных работахне рассматривалась. Представленные в диссертации результаты существенно расширяютэкспериментальный базис в теоретическом изучении этой проблеы и, несомненно, имеютважное значение для ее решения.
Эти обстоятельства и определяют актуальность темыдиссертации.4. Практическая значимость настоящей работы заключается в том, что СИППосновных атмосферных газов и особенно континуум водяного пара играют важную роль впереносе ИК-излучения в земной атмосфере, и как следствие – в формировании тепловогобаланса и климата планеты [12-14].
(Поглощение и рассеяние излучения атмосфернымаэрозолем [15] также важно в радиационных процессах, но в настоящей работе нерассматривается.) Полученные экспериментальные данные по континуальному поглощениюв чистом водяном паре и его смеси с азотом имеют чрезвычайную практическую значимостьна фоне их существенного отличия от широко используемой в прикладных расчетахполуэмпирической модели континуума MT_CKD [16] (см. также http://www.rtweb.aer.com).Применение дистанционных и спутниковых средств исследования атмосферы Земли иподстилающей поверхности, таких, как ИК-спектро-радиометры или тепловизоры, так жетребует все более точных данных о коэффициентах континуального поглощения и ихтемпературной зависимости.Между тем, экспериментальное исследование СИПП основных атмосферных газовимеет важное значение не только в физике земной атмосферы, но и в физике некоторыхастрономических объектов, обладающих газообразными атмосферами.
Это спутник Сатурна- Титан, с достаточно плотной атмосферой состоящей из азота, а также Венера и Марс,атмосферы которых состоят в основном из углекислого газа. В обобщенном смыслеисследование столкновительно-индуцированного поглощения важно для физики болееширокого ряда астрономических объектов с атмосферами, в состав которых входят водород,метан или некоторые атомарные1 газы. В недавно опубликованной работе [12],анонсируется включение в специальный раздел компиляции HITRAN новыхэкспериментальных данных по индуцированному поглощению в основных полосах азота икислорода, полученных, в том числе, с участием автора диссертации, что является вескимподтверждением практической значимости настоящей работы.5.
Целью работы являлось получение новых и более точных экспериментальныхданных о континуальном и столкновительно-индуцированном поглощении ИК-радиацииосновными атмосферными газами как для повышения качества моделированиярадиационных процессов в атмосферах Земли и других астрономических объектов, так и дляразвития экспериментального базиса в теоретическом исследовании профилеймолекулярных спектров.
Для достижения этой цели были решены следующие задачи:Записаны спектры поглощения в области основных индуцированных полос азота,кислорода углекислого газа и смеси О2+СО2 в широком диапазоне температур. Определенытемпературные вариации профилей полос и их интегральных интенсивностей. Исследовановзаимное влияние кислорода и углекислого газа на их индуцированное поглощение.Записаны спектры и определены бинарные коэффициенты континуального поглощенияв чистом водяном паре и в смеси Н2О+N2 в области окон прозрачности атмосферы 10 и 4 µmпри различных температурах. Результаты измерений сопоставлены с данными из другихисточников и с моделью континуума MT_CKD.Записаны спектры и получены бинарные коэффициенты поглощения в смеси Н2О+СО2в доступных для измерений спектральных диапазонах и микроокнах прозрачности.1Атомарные газы имеют индуцированный (трансляционный) спектр поглощения в дальней ИК области.7Измерены бинарные коэффициенты поглощения в микроокнах прозрачности R-ветви ив высокочастотных крыльях некоторых полос окиси и двуокиси углерода.Выполнен совокупный анализ полученных результатов и выработаны предложения изаключения по существу сформулированной в разделе 3 научной проблемы.6.
Научная новизна работы заключается в следующем:- Зарегистрированы спектры индуцированного поглощения азота и кислорода в ранеене исследованных диапазонах температур. Показано, что температурная зависимостьинтегральных интенсивностей СИПП имеет параболический характер с пологим минимумомпри около-комнатной температуре.- Разработан и апробирован метод обработки экспериментальных данных, основанныйна расчете и удалении из зарегистрированных спектров интерферирующих структур, ипозволивший впервые выделить не наблюдавшиеся ранее полосы поглощениянизкочастотной компоненты Ферми-триады 2(ν1, 2ν2)III углекислого газа при 2544 см-1 илокализованную на крыле низкочастотной компоненты Ферми-диады «горячую» полосу(ν1+ν2)II - ν2 стабильного димера углекислого газа при 1264.3 см-1.- Обнаружено чрезвычайно сильное влияние углекислого газа на интенсивностьиндуцированного поглощения в области основной полосы кислорода, так что интегральная0интенсивность SO12 COоказывается приблизительно в пять раз больше интенсивности этой20полосы SO12 Oв чистом кислороде.
Впервые обнаружена полоса поглощения стабильного2димера О2...СО2, локализованная около волнового числа 1555 см-1.- Впервые зарегистрирована и выделена основная полоса поглощения азота,индуцированная столкновениями с молекулами водяного пара. Подобно случаю кислорода,приближенная оценка ее интегральной интенсивности S N12 0H 2O в 14 раз превосходит0интенсивность S N12 Nэтой полосы в чистом азоте.2- Сформулирована научная проблема (раздел 3), касающаяся роли столкновительноиндуцированного поглощения в формировании континуума водяного пара и контуровразрешенных полос, и объединяющая исследование индуцированных и разрешенныхспектров в единое научное направление в рамках молекулярной спектроскопии.- Представлены и проанализированы факты в поддержку предложенной интерпретацииконтинуума водяного пара в окнах относительной прозрачности спектра Н2О, какпреимущественно столкновительно-индуцированного поглощения.7.
Основные положения, выносимые на защиту.1. Результаты измерений (бинарные коэффициенты и абсолютные интегральныеинтенсивности) столкновительно-индуцированного поглощения в ИК-спектрах азота,кислорода, углекислого газа и смеси О2+СО2 в широком диапазоне температур.2. Метод цифровой обработки спектров (алгоритмы, программное обеспечение и результатыприменения), заключающийся в расчете и удалении вращательной структурыинтерферирующих полос.3. Результаты измерений континуума водяного пара в чистом Н2О и в смесях Н2О+N2 иН2О+CO2 при различных температурах.4. Вывод о необходимости существенной корректировки широко используемой впрактических задачах модели континуума MT_CKD.5. Интерпретация континуума в окнах прозрачности спектра Н2О, как преимущественностолкновительно-индуцированного спектра водяного пара.8.
Апробация результатов.Результаты настоящей работы докладывались:8- на шести Интернациональных симпозиумах по молекулярной спектроскопии.Колумбус, Огайо, США, 2002-2004, 2006, 2007, 2009 гг., <http://molspect. chemistry.ohiostate.edu>.- на трех международных конференциях по базе данных HITRAN, Бостон (Гарвард),Массачусетс, США, 2002, 2004, 2006 гг., <http://www.cfa.harvard.edu/HITRAN>.- на 21 Международной конференции по Молекулярной спектроскопии высокогоразрешения, Прага, Чехия, 2008 г.- на специальной научной конференции «Вода в газообразной фазе». The Royal SocietyTheo Murphy International Scientific Meeting, Кавли, Великобритания, 2011 г.- на 12 и 17 Международных симпозиумах по молекулярной спектроскопии высокогоразрешения, High-Rus.
Петергоф, 1996 г., Зеленогорск, Ленинградская обл., 2012 г.- на научных семинарах кафедры молекулярной спектроскопии физическогофакультета С.-Петербургского государственного университета, С.-Петербург, 2009, 2011,2012 гг.- на научных семинарах Института физики атмосферы РАН, 2010 г.- на научных семинарах Института экспериментальной метеорологии и заседанияхУченого совета ФГБУ «НПО «Тайфун», Обнинск 2004, 2008, 2011, 2012 гг.9.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
