Диссертация (1145323), страница 34

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 34)

6.1 показаны дан­ные ДМЭ и СТМ системы графен/Co(0001), сформированной при температуре560∘ C (рис. 1a,c), а также при температуре 660∘ C (рис. 1b,d). Система, полу­ченная при меньшей температуре, характеризуется дугообразными рефлексамив картине ДМЭ (рис. 6.1a). Это свидетельствует о присутствии многочисленныхразориентированных доменов, наблюдавшихся в более ранних исследованиях[90, 199, 317, 318].

Данные СТМ согласуются с картинами ДМЭ. Они демон­стрируют структуру муара, характерную для интерфейсов между структурами срассогласованными решетками (рис. 6.1c).Рассмотрим детально данные ДМЭ и СТМ, полученные для второй систе­203Рис. 6.1. (a,b) Картины ДМЭ системы графен/Co(0001) в случае разориентированных доменов(a), и высокоориентированного графена (b). Энергия электронов составляла 70 эВ.

(c,d) Соот­ветствующие СТМ-изображения неориентированного графенового домена, повернутого на угол∼ 10∘ относительно решетки Co(0001) (c), а также графена с решеткой, соответствующей ре­шетке подложки (d). Горизонтальное направление на рисунках параллельно направлению [1120]в кобальте.мы (рис. 6.1b и 6.1d), сформированной при более высокой температуре.

Можносказать, что решетка углерода находится в хорошем соответствии с решеткойнижележащего слоя кобальта. Это возможно вследствие малого рассогласованияпостоянных решетки, не превышающего 2%. ДМЭ демонстрирует структуру(1 × 1), а СТМ-изображения выявляют ось симметрии третьего порядка в си­стеме, что указывает на неэквивалентность двух подрешеток углерода A и B,изображенных на вкладке рис. 6.1d. Это может соответствовать структуре, в ко­торой атомы одной подрешетки располагаются над атомами кобальта, а другиезанимают места над пустотами.Следует отметить, что формирование интерфейса графен/Co(0001) со струк­турой (1 × 1) в картине ДМЭ было продемонстрировано в работе [292] на пленкекобальта толщиной 3 нм при температуре синтеза 430∘ C.

Это указывает на то, что204температура синтеза может и не быть решающим параметром, определяющимформирование высокоориентированного графена. В экспериментах, рассматри­ваемых в данной диссертации, использовались более толстые пленки Co (нетоньше 10 нм), что было необходимо для сохранения целостности пленки притемпературах синтеза до 660∘ C. Следует отметить, что несмотря на хорошуюориентированность графена, спин-поляризованное интерфейсное состояние небыло обнаружено в работе [292]. Это указывает на существенные структурныеразличия между системами, сформированными при различных условиях.

Воз­можным различием, не отражаемым в картине ДМЭ может быть присутствиенепериодических несовершенств интерфейса, образующихся при низкой темпе­ратуре синтеза. Так, в случае подложки Ni(111) было показано, что качествографена значительно возрастает с увеличением температуры синтеза [284]. Дляграфена, выращенного при температурах 400–450∘ C характерна высокая концен­трация дефектов, тогда как при 650∘ C образуется высококачественная решетка[284]. По этой причине в диссертации не рассматриваются низкие температурысинтеза, а для проверки высокого качества графена используется СТМ.6.2. Электронная структура системы графен/Co(0001)Для изучения электронной структуры с угловым и спиновым разрешениемиспользовалась станция фотоэлектронной спектроскопии RGBL-2 на канале вы­вода СИ UE-112 PGM-1 синхротрона BESSY II. Для измерений использовалосьлинейно поляризованное излучение.

На рис. 6.2a приведены спектры ФЭСУР,снятые в окрестности точки K ЗБ. На рис. 6.2b схематично показана ЗБ графенаи направление измерений. Глядя на карту зон, полученную с помощью ФЭСУР,можно отметить две интересные особенности: (i) основной конус Дирака [90],сдвинутый по энергии на ∼ 2.8 эВ ниже F , и (ii) другая конусоподобная осо­бенность вблизи F . Эта особенность увеличена на рис.

6.2c, где хорошо виднаее непосредственная близость к уровню Ферми. Дисперсия этого состояния не205Рис. 6.2. Наблюдаемая с помощью ФЭСУР электронная структура интерфейса графен/Co. (a)Данные ФЭСУР, полученные вблизи K-точки ЗБ в случае хорошо ориентированного графена наCo(0001) при комнатной температуре с использованием фотонов с энергией 40 эВ и поляризацией+. (b) Структура графена в обратном пространстве; отрезком показано направление измерений.(c) Данные ФЭСУР, демонстрирующие дисперсию мини-конуса вблизи F (энергия фотоновсоставляла 28 эВ).

(d) Изоэнергетические карты интенсивности ФЭСУР в области мини-конуса.зависит от энергии фотонов и его интенсивность относительно высока в диапа­зоне ℎ = 22 − 60 эВ. Чтобы показать, что эта особенность имеет коническуюформу, характерную для носителей заряда со свойствами дираковских фермио­нов, были сняты несколько изоэнергетических карт интенсивности.

Они приве­дены на рис. 6.2d. Очевидно, что данные ФЭСУР демонстрируют тригональноискривленные контуры особенности, которую можно назвать “мини-конусом”.Такие изоэнергетические контуры по форме аналогичны контурам конуса Дира­ка квазисвободного графена [208]. Распределение интенсивности фотоэмиссиинесимметрично; интенсивность выше в первой ЗБ. Однако асимметрия не такярко выражена, как в дираковском конусе квазисвободного графена.

Эту разницуможно объяснить значительным вкладом -орбиталей кобальта и перераспреде­206лением вкладов двух подрешеток углерода в коническое интерфейсное состо­яние вследствие гибридизации. Следует отметить, что пунктирными линиямина рис. 6.2c показан результат аппроксимации профилей MDC двумя контурамиЛоренца. Эти линии показывают дисперсию зоны, которая оказывается почтилинейной в диапазоне энергий 30 − 150 мэВ; однако результат фита становитсянеопределенным при приближении к точке K ЗБ, т.к. два пика начинают сильноперекрываться и поэтому их разделение неоднозначно.

Поэтому точную формувершины конуса тяжело надежно определить из представленных данных. Одна­ко можно сказать, что энергетическое расстояние от вершины зоны до уровняФерми в исследованном образце не превышает энергию тепловых возбужденийпри комнатной температуре (26 мэВ).Как видно, мини-конус локализован в узком энергетическом диапазоне от∼ 0.2 эВ и до F . Наклон линейной части зоны, часто ассоциируемый со ско­ростью Ферми , примерно в 10 раз меньше, чем в квазисвободном графене.Понижение в системе графен/Co(0001) отражает определенное влияние “тя­желых” -электронов кобальтовой подложки. Это предполагает наличие значи­тельного влияния 3 состояний кобальта, взаимодействующих с 2 состояниямиуглерода.6.3.

Природа спин-расщепленного интерфейсного состоянияДля детального понимания природы мини-конуса были проведены расче­ты электронной структуры системы графен/Co(0001) из первых принципов сиспользованием программы FPLO [324] в приближении LDA для обменногопотенциала (аналогичные результаты были получены с помощью программыVASP [325, 326] в приближении GGA). Для моделирования системы использова­ли кристалл из 13 слоев кобальта со слоем графена с двух сторон.

Принимая вовнимание асимметрию подрешеток, наблюдаемую в СТМ-изображениях, графенрасполагался в геометрии top-fcc, в которой атомы углерода одной подрешет­207Рис. 6.3. Рассчитанная спин-зависимая зонная структура системы графен/Co(0001): (a) вклад уг­лерода в состояния на интерфейсе, (b) вклад поверхности кобальта. Траектория в -пространствесоответствует геометрии эксперимента, показанной на рис.

6.2c.ки находятся над атомами Co, а вторая подрешетка расположена над пустотамирешетки подложки. Оптимизировалось положение атомов углерода и двух при­лежащих слоев Co.Ферромагнитная природа кобальта приводит к обменному расщеплениювсех состояний в системе графен/Co(0001) и формированию состояний majorityи minority. Когда графен начинает взаимодействовать с подложкой Co, состоя­ния spin-up и spin-down изначально вырожденного конуса Дирака по-разномувзаимодействуют с соответствующими спин-поляризованными состояниями Co.Вершина дираковского конуса свободного графена попадает непосредственно влокальную запрещенную зону объемных majority-состояний Co.

Поэтому кони­ческая дисперсия состояний spin-up в значительной мере сохраняется вблизивершины конуса. Взаимодействие с зонами кобальта лишь приводит к появле­нию небольшой запрещенной зоны шириной ∼ 0.33 эВ в окрестности F ик понижению скорости квазичастиц. Этот сценарий объясняет формирование208мини-конуса. Вершина дираковского конуса состояний spin-down попадает в об­ласть проецированных объемных minority-состояний кобальта вблизи F , и ихсильное взаимодействие смещает конус вниз, приводя к огромному расщепле­нию -зоны на ∼ 4.5 эВ.

Следует упомянуть, что в работе [90] формированиевторого дираковского конуса было детально описано теоретически для случаясистемы графен/Ni(111) и отмечено, что второй конус вблизи F является ответ­ной частью основного конуса с вершиной при 2.8 эВ.Расчет показывает, что состояния мини-конуса образованы смесью состо­яний C 2 и Co 3. Они двумерны по своей природе, т.е. их волновая функ­ция пространственно локализована на интерфейсе. Этот теоретический выводэкспериментально подтверждается отсутствием зависимости формы и положе­ния мини-конуса от энергии фотонов в спектрах ФЭСУР, что свидетельствуетоб отсутствии зависимости от .

Мини-конус возникает лишь в зонах со спи­ном majority, поэтому может рассматриваться как на 100% спин-поляризованноеинтерфейсное состояние. Следует отметить, что данные ФЭСУР выявили зна­чительную область линейности дисперсии, поэтому состояние можно рассмат­ривать как дираковский конус. Расчеты показывают, что вершина конуса имеетпараболическую форму из-за присутствия запрещенной зоны. Это означает, чтодираковские фермионы не являются безмассовыми.

Характеристики

Список файлов диссертации