Диссертация (1145323), страница 35
Текст из файла (страница 35)
Щель появляется вследствиенарушения симметрия в конфигурации top-fcc и может исчезнуть в более симметричной конфигурации bridge-top, как это было предсказано для графена наповерхности Ni(111) [323]. Поскольку верхняя незаполненная часть мини-конусанедоступна для ФЭСУР, то этим методом нельзя надежно определить, какой геометрией интерфейса характеризуется экспериментально исследуемая система.Теоретически предсказанная сильная спиновая поляризация мини-конусабыла экспериментально подтверждена данными ФЭСУР. Спектры фотоэмиссиисо спиновым разрешением были записаны при двух противоположных направлениях намагниченности образца, чтобы исключить аппаратную асимметриючувствительности спин-детекторов по методике, описанной в работе [175]. По209Рис.
6.4. Фотоэмиссионные спектры со спиновым разрешением, записанные в K-точке ЗБ. Разрешение по импульсу составляло ∼ 0.15Å−1 , ℎ = 37 eV. Образец намагничивался вдоль направления ΓK ЗБ. Намагничивание вдоль направления ΓM приводило к подобным спектрамФЭСУР.лученные данные не подвергались сглаживанию.
Результаты показаны на рис.6.4. Видно, что в спиновом канале majority имеется интенсивный пик непосредственно под уровнем Ферми, тогда как в канале minority такого пика нет.Наблюдаемый пик отражает высокую спиновую поляризацию мини-конуса, находящегося в спин-проецированной запрещенной зоне кобальтовой подложки.Два малых пика, наблюдаемых при энергиях 0.2 и 0.35 эВ в спектрах minorityи majority, соответственно, соотносятся с краями объемных зон кобальта с высокой плотностью состояний. Широкий пик в состояниях minority при ∼ 3.2 эВобусловлен спин-поляризованной вершиной основного дираковского конуса, всоответствии с расчетом. Этот пик уширен и сдвинут в сторону больших энергий связи (по сравнению с данными на рис.
6.2a) из-за низкого разрешенияпо импульсу в режиме со спиновым разрешением. Таким образом, полученныерезультаты убедительно демонстрируют существование спин-поляризованногодираковского конуса вблизи уровня Ферми в высокоориентированном графенена поверхности Co(0001).2106.4. Электронная структура графена на подложке Ni(111)В соответствии с расчетами, электронная структура графена на поверхностиNi(111) во многом аналогична электронной структуре системы графен/Co(0001).Характерным отличием никеля от кобальта является меньшая величина обменного расщепления электронных состояний. Что касается спин-поляризованногомини-конуса вблизи F , то он был предсказан в многочисленных расчетах дисперсии зон системы графен/Ni(111) [63, 90, 93, 322, 323]. Соответствие решетокграфена и подложки лучше в случае никеля, возможно поэтому структура (1 × 1)формируется в большинстве образцов и в широком диапазоне температур синтеза.
Тем не менее, экспериментальные наблюдения мини-конуса в этой системедо сих пор не были опубликованы.На рис. 6.5 представлены данные фотоэмиссии с угловым и спиновым разрешением, полученные для системы графен/Ni(111). Они отчетливо демонстрируют, что мини-конус действительно присутствует в этом интерфейсе, однакоон не так ярко выражен, как в случае кобальтовой подложки. Одной из причин этого может быть сосуществование в одном образце участков интерфейса,характеризуемых различной геометрией адсорбции и, как следствие, различнойэлектронной структурой. Наличие таких областей было наглядно продемонстрировано с помощью СТМ [73]. Из фотоэмиссионных данных можно сказать, чтовершина мини-конуса расположена ниже F и видна верхняя часть конуса.
Этоозначает, что щель в точке Дирака мала (< 40 мэВ) или отсутствует. В соответствии с недавними расчетами [323] такая щель соответствует геометрии адсорбции bridge-top, в которой верхний слой подложки не нарушает симметриюмежду подрешетками графена. В конфигурациях с нарушением симметрии, какв случае top-fcc или top-hcp, ожидается увеличение щели до 0.5 эВ [323].
Это может означать, что в исследованном с помощью ФЭСУР образце доминирующейбыла геометрия, близкая к bridge-top. Однако, данные на рис. 6.5 должны бытьинтерпретированы с осторожностью, поскольку мини-конус попадает в область211Рис. 6.5. (a,b) Данные ФЭСУР системы графен/Ni(111) в K-точке ЗБ, полученные при энергиифотонов ℎ = 35 эВ с использованием + -поляризации фотонов: (a) широкий диапазон энергий, измеренный при комнатной температуре, (b) область мини-конуса при температуре 30 K.(c) Изоэнергетический срез карты распределения интенсивности фотоэмиссии при энергии связи 90 мэВ (представлена вторая производная по энергии).
(d) Спектры ФЭСУР со спиновымразрешением в K-точке ЗБ.высокой плотности minority 3-состояний никеля, которые также дают вклад винтенсивность фотоэмиссии и могут скрывать реальный ход дисперсии интерфейсного состояния.Спектры со спиновым разрешением (рис. 6.5d) демонстрируют некоторуюспиновую поляризацию состояний вблизи уровня Ферми, но она значительноменьше, чем в системе графен/Co, что является вероятным следствием меньшейвеличины обменного взаимодействия в никеле по сравнению с кобальтом.2126.5. Выводы к главеПолученные результаты наглядно демонстрируют существование дираковского конуса спин-поляризованных интерфейсных состояний вблизи уровня Ферми в высококачественном интерфейсе графен/Co(0001).
Важно отметить, что вобразцах, содержащих преимущественно разориентированные домены графена, подобное интерфейсное состояние не наблюдается. Вероятно, интенсивностьмини-конуса пропорциональна доле поверхности, покрытой доменами графенасо структурой (1 × 1) и геометрией адсорбции типа top-fcc или top-hcp, поэтомумини-конус не был обнаружен и описан в предыдущих исследованиях графенана кобальте с недостаточно высоким качеством структуры интерфейса.Детальное исследование электронной структуры системы графен/Ni(111)с помощью ФЭСУР показало, что предсказанный теоретически спин-поляризованный мини-конус вблизи F также присутствует в и этой системе. В целом,полученные экспериментальные результаты вместе с расчетами зонной структуры различных систем на основе сильно связанного с подложкой графена[63, 90, 93, 322, 323, 327] позволяют утверждать, что формирование мини-конусаявляется общей чертой многих интерфейсов графена с -металлами.Контакт графена с такими ферромагнитнымм материалами как Co или Niможет быть источником спин-поляризованных электронов, и поэтому является перспективным для использования в устройствах спинтроники [91–94, 317,328, 329].
Полученные результаты позволяют предположить, что использование эпитаксиального интерфейса графен/Co может быть более эффективным,чем использование поликристаллических электродов. Этот интерфейс обладает уникальной электронной структурой вблизи уровня Ферми с интерфейснымсостоянием с одним спином в окрестности точки K ЗБ. Значительный вклад-орбиталей графена в это состояние может обеспечить эффективный транспортносителей заряда и спина из интерфейса в электронные состояния свободногографена, используемого в качестве проводящего канала между электродами, что213находится в соответствии с теоретическими предсказаниями [94].Основные результаты данной главы опубликованы в работе [2].214ЗаключениеПроведенные исследования, результаты которых представлены в главах 3–6,позволили предложить новые способы синтеза систем на основе графена, а также выявить уникальные особенности их электронной структуры.
Использованиекомбинации интегральных спектроскопических методов фотоэмиссии и рентгеновского поглощения с локальными методами туннельной микроскопии позволило установить взаимосвязь между атомарным строением исследуемых систем иих электронными свойствами. В целом, полученные результаты демонстрируютширокое разнообразие особенностей кристаллической и электронной структурыграфена, возникающих при взаимодействии с различными типами подложек, адсорбатами, или в результате введения примесей. Это дает широкие возможностиуправления электронной структурой и другими свойствами систем на основеграфена, используя один или несколько из нижеперечисленных подходов.Выбор подложки.
В главе 3 продемонстрировано значительное влияниеподложки как на кристаллическую, так и на электронную структуру двумерныхслоев графена. Это влияние определяется материалом и кристаллической граньюповерхности подложки. Одним из общих свойств рассмотренных систем является то, что ослабление взаимодействия между графеном и подложкой приводит кформированию электронной структуры квазисвободного графена с дираковскимэлектронным спектром -состояний. Это характерно для графена на поверхности таких материалов как благородные металлы, силициды d-металлов и гексагональный нитрид бора h-BN.
Последний считается наиболее перспективной подложкой для графена с точки зрения перспектив его использования в электроникеблагодаря рекордно высокой подвижности носителей заряда, наблюдаемой в системе графен/h-BN. В данной диссертации продемонстрировано формированиеультратонкой структуры металл-диэлектрик-полупроводник на основе графена,выращенного методом CVD на поверхности интерфейса ML-h-BN/Au большойплощади. С помощью ФЭСУР показано, что электронная структура графена в215этой системе характеризуется линейной дисперсией на уровне Ферми и отсутствием переноса заряда.
Однако следует отметить, что для успешного использования в электронике подобные многослойные гетероструктуры должны обладатькрайне высоким структурным совершенством, поэтому необходимо дальнейшееизучение качества описанной системы, определение типа и количества дефектов и последующая оптимизация условий синтеза. Кроме того, невыясненнымостается механизм формирования графена на поверхности h-BN.Другой системой, представляющей фундаментальный и практический интерес, является контакт графена с силицидами d-металлов.
В диссертации показано, что силициды никеля, кобальта и железа с различной стехиометрией можно сформировать под графеном путем контролируемой интеркаляции кремния.Сформированные силициды защищены от окисления графеновым покрытием,что делает их подходящими для использования в устройствах, контактирующихс воздухом. Показано, что силициды слабо взаимодействуют с графеном и почти не влияют на его электронную структуру. Обнаружено, что общей чертойинтеркаляции кремния в пленки Ni, Co и Fe является формирование объемных и поверхностных фаз силицидов, однако, среди рассмотренных металловповерхностная фаза силицида наиболее легко формируется на поверхности кобальта. При этом в объеме подложки формируется твердый раствор кремния вметалле. Эти результаты могут быть востребованы при разработке устройств,создаваемых в рамках идеологии внедрения графена в существующую кремниевую электронику.
Однако, несмотря на простоту формирования силицидовпод графеном, неясным остается механизм интеркаляции, поэтому дальнейшиеисследования должны показать, проникает ли кремний сквозь существующиедефекты графена или создает новые в процессе интеркаляции. Если дефектысоздаются кремнием, то необходимо определить восстанавливается ли решеткаграфена после проникновения кремния в подложку.Одним из важных свойств графена является его эластичность.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
