Диссертация (1145323), страница 37
Текст из файла (страница 37)
Сравнительный анализ хемосорбции водорода идейтерия показал существование обратного кинетического изотопного эффекта.В частности, адсорбция дейтерия происходит заметно активнее. При этом на221сыщенное покрытие, которое в случае дейтерия составляет ∼ 35%, оказываетсявыше, чем при адсорбции водорода (∼ 25%). Это объясняется большей энергиейсвязи дейтерия с графеном, обусловленной более низкой нулевой энергией вибраций из-за большей массы атома. В качестве дальнейшего направления развитияэтой тематики перспективным представляется изучение стабильности гидрированного графена вне высоковакуумных условий, а также разработка способовлокального гидрирования/дегидрирования.Физическая адсорбция также является эффективным инструментом управления свойствами графена.
В частности, адсорбция щелочных металлов приводит к сильному переносу заряда, который в случае адсорбции лития на графен,сформированный на поверхности силицида кобальта, достигает 0.16 электронана элементарную ячейку. Такое сильное повышение концентрации электроновв зоне проводимости до уровня 3 · 1014 см−2 приводит к усилению электронфононного взаимодействия, что, в свою очередь, может привести к появлению воднослойном графене сверхпроводимости, представляющей большой фундаментальный интерес. Проведенное исследование ЭФВ в сильно допированном графене позволило обнаружить значительную анизотропию функции Элиашбергаи константы электрон-фононной связи. Показано, что в спектре взаимодействияпомимо оптических фононов графена с энергией 0.16 − 0.2 эВ присутствуютнизкоэнергетичные фононы с энергией около 0.07 эВ.
Последние вносят доминирующий вклад в анизотропию ЭФВ. Оценка среднего значения константыэлектрон-фононной связи дала величину = 0.34, что допускает возможностьпоявления сверхпроводимости в допированном графене при температуре около0.4 K. Такая температура является доступной для современных экспериментальных методов изучения сверхпроводимости. Поэтому система Li/графен/Co Siможет рассматриваться как перспективный кандидат для обнаружения и изучения сверхпроводимости в однослойном графене.Из этих выводов вытекают следующие защищаемые положения:∙ Контролируемая хемосорбция атомарного водорода и дейтерия на гра222фен позволяет создать запрещенную зону и управлять ее шириной вплоть до∼ 1 эВ. В процессе хемосорбции наблюдается обратный кинетический изотопный эффект, приводящий к более активной адсорбции дейтерия по сравнениюс водородом.∙Электрон-фононное взаимодействие в сильно допированном графенехарактеризуется значительной анизотропией функции Элиашберга.
В спектревзаимодействия помимо оптических фононов графена с энергией 0.16 − 0.2 эВприсутствуют низкоэнергетичные фононы с энергией около 0.07 эВ, вносящиеосновной вклад в анизотропию ЭФВ. Адсорбция лития на поверхность графена, сформированного на силициде кобальта, приводит к повышению константыэлектрон-фононной связи до 0.34, что предполагает появление сверхпроводимости в графене при температурах, доступных для экспериментальных наблюдений.Контакт с материалом, индуцирующим спиновое расщепление. Приведенные в главе 6 результаты доказывают существование теоретически предсказанного, но прежде не наблюдавшегося экспериментально, дираковского конуса спин-поляризованных интерфейсных состояний вблизи уровня Ферми винтерфейсе графен/Co(0001).
Обнаружение этих состояний стало возможнымблагодаря найденным условиям формирования интерфейса с высоким качествомкристаллической структуры. Эти состояния формируются вследствие спин-зависимой гибридизации состояний графена с расщепленными обменным взаимодействием состояниями кобальта, благодаря чему конус оказывается образованнымэлектронными состояниями с одним направлением спина.Полученные результаты представляют интерес для разработки устройствспинтроники на основе графена, поскольку контакт графена с ферромагнитныммматериалами, включая Co или Ni, может быть источником спин-поляризованныхэлектронов.
Обнаруженные особенности строения и электронной структуры интерфейса графен/Co показывают перспективность дальнейшего изучения этойсистемы с точки зрения практического использования. Уникальная электронная223структура интерфейсного состоянием с одним спином вблизи уровня Ферми может иметь большое значение для поиска условий, обеспечивающих эффективныйтранспорт носителей заряда и спина между ферромагнетиком и графеном.Это позволяет сформулировать последнее защищаемое положение:∙В электронной структуре высококачественного интерфейса графен/Co(0001) вблизи уровня Ферми образуется спин-поляризованное интерфейсное состояние, имеющее коническую дисперсию и заселенное электронами содним направлением спина, что является следствием спин-зависимой гибридизации дираковского конуса графена с 3d состояниями Co, расщепленнымиобменным взаимодействием.224Автор выражает глубокую благодарность научному консультанту и учителюпроф.
Вере К. Адамчук, а также Денису В. Вялых за многолетнюю поддержку, помощь в работе и плодотворное обсуждение результатов. Также хочетсяпоблагодарить коллег, Александра В. Федорова, Олега Ю. Вилкова, Артема Г.Рыбкина, Анатолия Е. Петухова, Бориса В. Сеньковского, Евгения В. Жижина, Аллу Г. Чикину и весь коллектив лаборатории Физической Электроникифизического факультета СПбГУ и РЦ ФМИП за помощь в получении результатов, а также проф. Александра М.
Шикина, проф. Клеменса Лаубшата, проф.Александра Грюнайса, проф. Евгения В. Чулкова, Ладу В. Яшину, Эльмара Ю.Катаева, Андрея А. Волыхова, Михаила М. Отрокова и Николая И. Вербицкогоза плодотворное сотрудничество. Большое спасибо всему коллективу кафедрыЭлектроники Твердого Тела за дружественную атмосферу, а также Санкт-Петербургскому государственному университету за возможность проведения исследовательской работы. Отдельная благодарность Центру Гельмгольца в Берлине заподдержку проведения исследований на оборудовании RGBL. Автор надеется,что результаты фундаментальных исследований, представленные в диссертационной работе, окажутся востребованными в различных областях практическогоиспользования и помогут в разработке новых материалов и устройств на основеграфена – уникального и неисчерпаемого двумерного материала.225Cписок сокращений и условных обозначенийДМЭ – дифракция медленных электронов (LEED)ЗБ – зона Бриллюэна (BZ)РФЭС – рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия (XPS)РЦ ФМИП – ресурсный центр “Физические методы исследования поверхности”научного парка Санкт-Петербургского государственного университетаПСС – приближение сильной связи (TB)СВВ – сверхвысокий вакуум (UHV)СИ – синхротронное излучениеСТМ – сканирующая туннельная микроскопия или микроскоп (STM)СТС – сканирующая туннельная спектроскопия (STS)ФЭС – фотоэлектронная спектроскопия (PES)ФЭСУР – фотоэлектронная спектроскопия с угловым разрешением (ARPES)ЭФВ – электрон-фононное взаимодействие (EPC)arb.
u. – произвольная единица измерения (arbitrary units)ARPES – angle-resolved photoelectron spectroscopy (ФЭСУР)BZ – Brillouin zone (ЗБ)CITS – current imaging tunneling spectroscopyCVD – chemical vapour deposition – химическое газофазное осаждениеDFT – density functional theory – теория функционала плотностиDOS – density of states – плотность (электронных) состоянийEPC – electron-phonon coupling (ЭФВ)LDOS – local density of states – локальная электронная плотностьMDC – momentum distribution curve – профиль спектрального распределения интенсивности фотоэмиссии вдоль оси квазиимпульса.ML – в данной диссертации используется преимущественно для обозначенияслоя вещества моноатомной толщины (монослой, monolayer) и не являет226ся строго определенным понятием.
В литературе ML часто используетсяв качестве единиц измерения покрытия поверхности адсорбатом, котороеопределяется как отношение числа атомов адсорбата к числу атомов, принадлежащих поверхности подложки. При таком определении покрытиеоднослойного графена на поверхности Ni(111) или Co(0001) составляет 2ML, что противоречит интуитивному пониманию слова “монослой”.NEXAFS – near edge X-ray absorption fine structure – ближняя тонкая структурарентгеновских спектров поглощения (БТСРСП)PES – photoelectron spectroscopy (ФЭС)RGBL – Russian-German beam line – Российско-Германский канал вывода СИ наисточнике СИ BESSY II в г. БерлинеSTM – scanning tunneling microscopy (СТМ)TB – tight-binding approximation or model (ПСС)UHV – ultrahigh vacuum (СВВ)XPS – X-ray photoelectron spectroscopy (РФЭС)/ – “на поверхности” (используется для обозначения слоистых систем, например,graphene/Ni – графен на поверхности Ni) – точка Дирака в электронной структуре графенаF – уровень Ферми, энергия Ферми – скорость Ферми227Литература[1] Dmitry Yu.
Usachov, Alexander V. Fedorov, Anatoly E. Petukhov, Oleg Yu. Vilkov, Artem G.Rybkin, Mikhail M. Otrokov, Andrés Arnau, Evgueni V. Chulkov, Lada V. Yashina, Mani Farjam, Vera K. Adamchuk, Boris V. Senkovskiy, Clemens Laubschat, Denis V. Vyalikh. EpitaxialB-Graphene: Large-Scale Growth and Atomic Structure // ACS Nano. — 2015.
— Vol. 9. —Pp. 7314–7322.[2] Dmitry Usachov, Alexander Fedorov, Mikhail M. Otrokov, Alla Chikina, Oleg Vilkov, AnatolyPetukhov, Artem G. Rybkin, Yury M. Koroteev, Evgueni V. Chulkov, Vera K. Adamchuk, AlexanderGrüneis, Clemens Laubschat, Denis V. Vyalikh. Observation of Single-Spin Dirac Fermions atthe Graphene/Ferromagnet Interface // Nano Lett. — 2015. — Vol.
15. — Pp. 2396–2401.[3] Д.Ю. Усачёв, А.В. Фёдоров, О.Ю. Вилков, А.В. Ерофеевская, А.С. Вопилов, В.К. Адамчук, Д.В. Вялых. Формирование и легирование литием графена на поверхности силицидакобальта // ФТТ. — 2015. — Т. 57. — С. 1024–1030.[4] Elmar Yu. Kataev, Daniil M. Itkis, Alexander V. Fedorov, Boris V. Senkovskiy, Dmitry Yu.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
