Диссертация (1104996), страница 25
Текст из файла (страница 25)
На практике такого малого числа линийбудет недостаточно для восстановления по ним транспортного энергетического спектрачастицы в нанозазоре и ее однозначной идентификации. Рассмотрим далее, какиевозбужденные состояния реализуются в различных режимах работы ОМТ на базечастицы Au33 .4.5.3. Возбужденные состояния наночастицы размером 1.1 нм при электронномтранспорте через нее в ОМТНаличие электронных возбуждений в спектре золотых наночастиц существенноперераспределяет электронный транспорт в одноэлектронном транзисторе и меняет видВАХ. Это наглядно показывает сравнение статистик задействованности возбужденныхсостояний в туннельном транспорте для случаев, когда мы учитываем все переходы до5 степени возбуждения – рисунок 4.29а – и когда учтено лишь первое возбужденноесостояние – рисунок 4.29б.
Характеристики приведены для QG = 2.11 e, когдаразмер кулоновской блокады максимален, и по сути являются “ВАХ” для отдельныхвозбуждений в системе, поскольку количество событий пропорционально количествуэлектронов прошедших через один из туннельных переходов.В первом случае а) определяющая роль основного состояния и первоговозбужденного с увеличением туннельного напряжения начинает резко падать и втранспорте начинают участвовать возбужденные состояния более высокого порядка. Этоозначает, что в спектре золотой наночастицы есть большое количество возбужденныхэнергетических уровней, которые попадают в “окно” напряжения смещения –открываются всё новые каналы для туннельного транспорта электронов с металлическихберегов электродов.
В области напряжений около VT = 1.5 ∆(1)/e в равной степени143а)б)Рис. 4.29. Количество актов туннелирования при QG = 2.11 e, соответствующих переходу изодного энергетического состояния Au33 в другое согласно схеме переходов на рисунке 4.22 (exi– переход между состояниями i-го возбуждения, exi ↔ ex j – переход между возбужденнымисостояними i и j), когда учтены возбуждения: а) 5 порядка; б) 1 порядка.144задействованы переходы между состояниями от основного до 3 возбужденного,с вероятностью 10–15%. В случае же б) увеличение туннельного напряжения донекоторых пор не приводит к активации новых уровней, каналов транспорта.
Возникаеткулоновская ступенька тока – для каждого типа переходов разного размера, но в суммена ВАХ это приводит к появлению одной ступени туннельного тока IT .В районе подавления блокады туннельного тока при наведенном затвором зарядеQG = 2.63 e при любом значении напряжения VT > 0 ∆(1)/e в одноэлектронномустройстве протекает туннельный ток – рисунок 4.30.
В интервале напряжений VT от0 до 0.7 ∆(1)/e работает только основное состояние. Начиная с VT = 0.7 ∆(1)/e ивыше работают от основного и до 3 возбужденного (доля 4, 5 возбуждений меньше10–5%).По аналогии с ВАХ можно говорить и о сигнальных характеристикахотдельных переходов в наночастице. Зависимость количества туннельных событийот индуцированного заряда QG на золотой частице для каждого типа переходов приVT = 0.5 ∆(1)/e показана на рисунке 4.31а. Задействованы основное и возбужденныесостояния от 1 до 3 . В сумме эти события дают сигнальную характеристику при том жеVT = 0.5 ∆(1)/e, показанную ранее на рисунке 4.26в.Наиболее наглядный и общепринятый по форме для обычных транзисторов видРис.4.30.Количествоактовтуннелирования,соответствующихпереходуизодногоэнергетического состояния Au33 в другое согласно схеме переходов на рисунке 4.22 приQG = 2.63 e.145а)б)Рис.4.31.Количествоактовтуннелирования,соответствующихпереходуизодногоэнергетического состояния Au33 в другое при фиксированном туннельном напряжении: а)VT = 0.5 ∆(1)/e; б) VT = 2.0 ∆(1)/e146сигнальных характеристик отдельных типов переходов получается при сравнительнобольшом туннельном напряжении VT = 2 ∆(1)/e (что для частицы Au33 составляетоколо 5.4 В) – рисунок 4.31б.
Можно видеть, что основное и 1 возбужденное состоянияработают в противофазе с 3 и 4 возбужденными состояниями6 . Максимумы однихприходятся на минимумы других и их период по QG равен e. Например, если количествособытий внутри энергетического возбуждения ex обозначить ςex , то можно записатьex=3 ex=3условие: QGex=0 (ςex=0MIN ) ≈ QG (ς MAX ) = 2.1 e.4.5.4.
Сравнение экспериментальных транспортных характеристик срассчитанными для золотой частицы размером 5.2 нм.В данном разделе описанные в диссертационной работе методы определенияэлектронныхспектровзолотыхнаночастициметодырасчетатранспортныххарактеристик ОМТ на их основе применены для описания одноэлектронноготранзистора с достаточно большой частицей золота, недоступной для прямого расчета.В работе [78] были созданы образцы одноэлектронных транзисторов на основезолотых частиц контролируемого размера.
Образцы изготавливались комбинациейметода электронно-лучевой литографии, нанесения покрытия методом химическоговосстановления, а также адсорбации синтезированных золотых частиц. Средний размерчастиц (вместе с лигандной облочкой) составил 5.2 ± 0.5 нм.
Золотые частицы покрытыдекантиолами, длина которых оценочно равна около 1.2 нм. Следовательно размерзолотого ядра составляет примерно 2.8 нм (или r = 1.4 нм).Частица такого размера, согласно оценкам, сделанным в разделе 4.3.2, должнасостоять из N = 591 атомов золота и около M = 182 молекул лигандов. Посколькуточность оценки максимального числа лигандов для такой крупной частицы невеликаи при определении энергетических параметров M не использовано (так как емкостьопределена по формуле (4.24)), то далее частицу будем обозначать Au591 LM .Для одного из полученных в работе [78] образцов были проведены измерениядиаграмма дифференциальной проводимости при температурах от 9 до 160 К.Сопротивления туннельных переходов этого образца было оценено как R1 = 6.3 ГОм,R2 = 1.2 ГОм, откуда можно определить соотношение проводимостей: γ ≈ 0.16.6Зубчатость характеристик связана лишь с недостаточно большим числом итераций в методеМонте-Карло.
При большем количестве шагов данные кривые должны сглаживаться.147Поскольку размер частицы и параметры лигандов известен, была рассчитанасуммарная емкость CΣ=Cl + Cr + CG и полная зарядовая энергия островаEC = e2 /2CΣ . Взаимные емкости наночастицы и электродов для левого Cl и правого Crтуннельных переходов были вычислены с учетом до 3 электростатических отражений вметаллических электродах (см., например, [46]).
Емкости Cl = 0.86 аФ и Cr = 1.0 аФ,а емкость не туннельного перехода «затвор-наночастица» равна CG = 0.032 аФ.Наш расчет дал EC ≈ 47 мэВ, а по оценке экспериментаторов EC ≈ 43 мэВ.Для моделирования за основу был взят спектр полных энергий наночастицы Au33с коэффициентом масштабирования расстояния между возбужденными состояниями("параболами") (4.35) равным ξ = 0.032.На рисунке 4.32 показаны рассчитанные по нашей модели диаграммыдифференциальной проводимости одноэлектронного транзистора на основе золотойнаночастицы Au591 LM размером 5.2 нм при температурах 9 К, 40 К, 80 К и 160 К.При температуре T = 9 К на рисунке 4.32а различимы особенности, связанные с 1и 2 возбужденными состояниями, аналогично с диаграммой на рисунке 4.28б частицыAu33 при T = 300 К.
При больших температурах информация об особенностях втуннельном токе полностью размывается тепловыми флуктуациями. Хотя в сигнальныххарактеристиках отношение уровней туннельного тока во включенном и выключенномсостояниях κon/o f f = (Imax − Imin )/Imax при температуре T = 160 К уменьшается до ∼ 55%.Оценка приемлемой ширины различимых линий на диаграмме стабильности,когда особенности еще можно различить и измерить, то можно оценить критическуютемпературу ОМТ на основе золотой частицы размером 2.8 нм, когда особенностина транспортных характеристиках такого одноэлектронного транзистора еще можноразличить и измерить.T кр ≈ 0.025 · EC /kB = 12.9 К,(4.37)где постоянная Больцмана kB = 8.62 · 10−5 [эВ/К].
Следовательно, при температурахбольше 12.9 К особенностей на диаграммах стабильности заведомо видно не будет,вследствие наличия температурного шума.Экспериментально измеренная диаграмма стабильности при T = 9 К показана нарисунке 4.33. Совпадение диаграмм по величине туннельного тока (∼ eΓ) получилосьпри прозрачностях туннельных барьеров Γl ≈ 8.3 · 106 c−1 , Γr ≈ 4.4 · 107 c−1 , чтосоответствует туннельному току в системе порядка ∼ пА. Главным наблюдаемым148а)б)в)г)Рис. 4.32. Температурная зависимость вида диаграмм дифференциальной проводимостиодноэлектронного транзистора на основе золотой наночастицы размером 5.2 нм: а) T = 9 К;б) T = 40 К; в) T = 80 К; г) T = 160 К.149Рис.
4.33. График дифференциальной проводимости туннельного тока, измеренной в работе [78];Vd – туннельное напряжение, Vg1 – управляющее напряжение.отличием модельной и экспериментальной диаграмм является наличие двух типовромбов в случае теоретического расчета, обсуждавшемся нами выше. По всейвидимости, это указывает на то, что в реальности режим электронного транспортаотличается от идеального случая предельно медленной энергетической релаксацииэлектронов в наночастице.
Наночастица взаимодействует с электростатическимокружением (подложкой) и релаксационный член в кинетических уравнениях не равеннулю, а следовательно требует отдельного описания. В этом же случае быстройрелаксации между актами туннелирования электронов в ОМТ энергетическое состояниенаночастицы может изменяться, и при этом перекрестные переходы на диаграмме нарисунке 4.22 тогда оказываются разрешенными. А это как раз приводит к тому, что всекулоновские ромбы на диаграмме стабильности будут одинаковыми.Уточнение использованной модели расчета характеристик ОМТ на базе золотыхнаночастиц в дальнейшем позволит в равной степени успешно описывать ипроцессы с различной скоростью релаксации электронов.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
