Диссертация (1104996), страница 24
Текст из файла (страница 24)
На диаграмме дифференциальнойпроводимости туннельного тока на рисунке 4.24а стрелками указаны особенности, длякоторых удалось идентифицировать те возбужденные состояния, которые вызываютих возникновение. На ВАХ эти особенности, как мы видели выше, выражаются ввозникновении новых токовых ступенек. В работе [13] был продемонстрирован способрасшифровки диаграмм стабильности ОМТ, основанный как раз на идентификацииуказанных особенностей, который позволяет диаграмме поставить в соответствиеэнергетический спектр молекулярного объекта в нанозазоре устройства.Использованная система расчета туннельного тока, позволила подсчитать,какие энергетические переходы, определенные схемой разрешенных путей эволюциисостояний наночастицы на рисунке 4.22, реализовывались для каждой заданнойпары значений {VT , QG }.
Статистика задействованности энергетических переходов приРис. 4.25. Контурная диаграмма дифференциальной проводимости симметричного ОМТ (γ = 0.5,η = 0.5) на основе золотой наночастицы Au13 при температуре T = 300 К.137QG = 1.56 e представлена на рисунке 4.24б. По оси ординат отложено количествособытий, приходящихся на данный тип переходов, в процентном отношении отобщего числа промоделированных туннельных событий. Здесь ex обозначает спиновоевозбуждение и включает в себя все доступные с данном состоянии оболочечныевозбуждения. Например, ex = 1 соответствует ex1(5) – первое возбужденное по спинусостояние, сопровождающееся увеличением мультиплетности относительно основногосостояния, и которое также может расщепляться на 5 оболочечных возбуждений всоответствии с формулой (4.33).
ex = 0 ↔ ex = 0 обозначены переходы между параболойосновного состояния и параболами однократно возбужденных состояний.В интервале туннельных напряжений VT от 1 до 1.5 ∆(1)/e видно резкоеуменьшение доли переходов внутри основного состояния ex = 0 и переходовиз основного в первое возбужденное состояние ex=1. Это сопровождаетсяувеличением доли переходов с участием 3 и 4 возбужденных состояний.
Интереснымфактом является, что с момента преодоления кулоновской блокады тока больше20% электронного транспорта в ОМТ идет через 2 возбужденное состояние иоколо 15% через 1 возбужденное, и лишь затем участвует основное состояние.Вклад в формирование туннельного тока возбужденных состояний 5 и 6 оказываетсянесущественен, менее 5% (число событий с 6 возбуждением настолько мало, что небыло отмечено на графике).Диаграмма дифференциальной проводимости одноэлектронного транзистора наоснове наночастицы Au13 при комнатной температуре T = 300 К приведена на рисунке4.25. Энергия тепловых флуктуаций kB T в этом случае составляет 1% от характернойкулоновской энергии ∆(1).
Но даже для самой малой из исследованных частиц, безлигандов и с наибольшим значением зарядовой энергии такое температурное размытиесущественно уменьшает различимость особенностей на транспортной характеристике.В сравнении с диаграммой на рисунке 4.24 для нулевой температуры T ≈ 0 Кздесь на блокадных ромбах можно идентифицировать только линии, соответствующиеоднократно возбужденным состояниям ex1(0) и ex1(1).4.5.2. Наночастица из 33 атомов золота размером 1.1 нмМеталлополиэдр Au33 – самый крупный из тех, что удалось рассчитать в рамкахданной работы.
Его размер равен приблизительно 1.1 нм. На рисунке 4.26а представлена138а)б)в)Рис. 4.26. а) Диаграмма стабильности туннельного тока симметричного ОМТ (γ = 0.5, η = 0.5)на основе золотой наночастицы Au33 при температуре близкой в абсолютному нулю (T → 0 К).На диаграмме сечения I-III соответствуют вольт-амперным характеристикам на рисунке б), асечения (a)–(д) – сигнальным характеристикам на рисунке в).139диаграмма стабильности туннельного тока в ОМТ на основе Au33 , рассчитанная дляинтервалов значений VT = [−2∆(1)/e; 2∆(1)/e] и QG = [1.5e; 3.7e].
В спектренаночастицы учтены спиновые возбуждения до 5 порядка и оболочечные возбуждениядо 5 порядка – ex5(5).В сравнении с частицей Au13диаграммыстабильностиAu33из особенностей на блокадных ромбахможносделатьвывод,чтовэнергетическойщели в возбужденных состояниях появляется больше “дополнительных” уровней,расположенных относительно дна щели (4.35) с параметром ξ меняющимся от 0.3 до1, поскольку ∆E HL = ∆(1).Серия ВАХ (I), (II) и (III) при QG = 2.11 e; 2.45 e; 2.63 e приведена на рисунке 4.26бдля первого полного ромба на характеристике частицы Au33 , аналогичного первомуромбу частицы Au13 на рисунке 4.23а. Это означает , что ВАХ при QG = 1.56 e частицыAu13 и QG = 2.11 e частицы Au33 соответствуют максимальной кулоновской блокаде токаи при этом частица пребывает в зарядовом состоянии n = −2.
Подробнее о зарядовыхсостояниях, в которые переходят наночастицы в ходе электронного транспортачерез них, будет сказано ниже. Итак, наибольшая величина кулоновской блокады Au33достигается при QG = 2.11 e, а подавление кулоновской блокады происходит приQG = 2.63e. Данные состояния системы при изменении наведенного затвором зарядациклически повторяются с периодом e по QG .Пунктирными прямыми (а), (б), (в), (г) и (д) при VT = [0.1; 0.5; 1.0; 1.5; 2.0]∆(1)/eна рисунке 4.26а отмечены профили туннельного тока, соответствующие сигнальнымхарактеристикам транзистора на рисунке 4.26в. Отношение уровней туннельного токаво включенном и выключенном состояниях ОМТ κon/o f f = (Imax − Imin )/Imax для данногонабора напряжений смещения равно 100%, 100%, 58%, 53% и 30%, соответственно.В сравнении с сигнальными характеристиками Au13 на рисунке 4.23б приувеличении VT , с выходом на оптимальный режим работы транзистора, периодичностьсигнальной характеристики для Au33 изменяется.
Так при туннельном напряженииVT = 1.5 ∆(1)/e максимум тока первого ромба диаграммы стабильности приходитсяна QG = 2.11 e, а для второго ромба мы имеем уже два максимума тока приQG = 2.11 e. Такие ромбы чередуются через один по оси индуцированного заряда.Это связано непосредственно с режимом работы системы в приближении предельномедленной релаксации, определяющей схему разрешенных переходов на рисунке140а)б)Рис. 4.27. а) Диаграмма стабильности туннельного тока симметричного ОМТ (γ = 0.5, η = 0.5) наоснове золотой наночастицы Au33 для диапазона по индуцированному заряду QG = [0.3 e; 6.1 e].б) Статистика задействованности зарядовых состояний при VT = 1.5 ∆ε(1)/e.4.22 – как можно видеть, зарядовые состояния не равнозначны по направлениюразрешенных переходов в другие энергетические состояния, они чередуются. Например,для состояний n = −2; 0; +2 разрешены переходы между основной и возбужденной"параболами а для n = −3; −1; +1; +3 в основном состоянии разрешены лишь переходыбез изменения степени возбуждения.Описанное чередование ромбов двух типов хорошо можно видеть на диаграмместабильности туннельного тока на рисунке 4.27а для большего диапазона поиндуцированному заряду QG = [0.3 e; 6.1 e].
В этот диапазон укладываются все 7заложенных в расчет зарядовых состояний, которые может принимать наночастица.Из данной диаграммы следует, что если потенциал на затворе VG равен нулю, точастица в нанозазоре будет находиться заряженном в состоянии n = −3.Управляющим электродом при VT < 1 ∆(1)/e можно переводить кулоновскийостров из проводящего режима в режим блокады туннельного тока. Если жеприложенное напряжение смещения VT > 1 ∆(1)/e, то в ходе электронного транспортав системе наночастица может принимать разные зарядовые состояния.
На рисунке 4.27бпоказана статистика задействованности зарядовых состояний при VT = 1.5 ∆ε(1)/e. ПриQG = 3.1 e и VT =< 1 ∆(1)/e зарядовое состояние наночастицы Au33 n = 0, а приVT = 1.5 ∆(1)/e можно видеть, что только около 40% событий идет через n = 0,141а)б)Рис. 4.28. Диаграмма дифференциальной проводимости dIT /dVT в одноэлектронном транзисторев зависимости от заряда затвора QG и туннельного напряжения VT при температурах а) T = 0 Ки б) T = 300 К.142приблизительно по 15% через n = −1 и n = +1 и менее 6% через n = −2 и n = − + 2.Таким образом, увеличение окна напряжения включает в электронный транспорт всёбольшее число электронных уровней, а следовательно, и зарядовых состояний, которыеможет принимать наночастица (см. Рис.1.7 в разделе 1.6).На рисунке 4.28 для сравнения показаны диаграммы дифференциальнойпроводимости в ОМТ при нулевой а) T = 0 К и б) комнатной T = 300 К температурах.Температурные флуктуации размывают большинство особенностей на характеристикеи на первом ромбе достаточно хорошо различимы лишь 3 отходящие от него линии,которые связаны с возбуждениями 1 и 2.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
