Диссертация (1103554), страница 6
Текст из файла (страница 6)
в различных внешних полях)демонстрируют эволюцию спектра, связанную с искажением циклоиды в поляхвыше 2…3 Тл.421.3.Квазидвумерные магнетикиОткрытие высокотемпературной сверхпроводимости в слоистых купратахLa-Ba-Cu-O [3] в 1986 г. возродило интерес к двумерным квантовым системам. Вотличие от классических сверхпроводников первого рода, новый класс веществ неудалось исчерпывающе описать теорией Бардина-Купера-Шриффера [77].Андерсон предположил, что природа нового типа сверхпроводимости может бытьсвязанасквантовымиспиновымифлуктуациямивплоскостяхCuO2,разрушающими антиферромагнитный дальний порядок основного состояния [78].При этом реализуется так называемое состояние резонансных валентных связей(RVB), характеризующееся суперпозицией состояний с различными локальнымимежспиновыми связями [79].
В связи со всем вышесказанным вниманиеисследователей привлекают как квадратные решетки на основе исходных слоевCuO2 в купратных ВТСП, так и все прочие плоские спиновые системы во всем ихразнообразии.1.3.1. Квадратная решеткаПод квадратной решеткой при обсуждении спиновых систем обычноподразумевают в широком смысле также прямоугольную решетку, т.е. снеравными взаимодействиями по различным направлениям, J1 и J1' (см.
рис. 1.17).При этом взаимодействиями по диагонали (J2) и с более дальними соседями (J3 ит.д.) можно пренебречь. Несмотря на некоторые различия в поведении чистоквадратных систем и прямоугольных, которые будут описаны ниже, их топологиясходна и кардинально отличается от систем вроде J1-J2 модели, треугольной,гексагональной и кагоме-решеток. Рассмотрим последовательно случаи сразличной симметрией взаимодействий между магнитными ионами.43Рис. 1.17. Квадратная решетка и основные типы взаимодействий в ней.Еще в 30-х годах Пайерлс [80] привел качественный вывод о существованииупорядоченной фазы в изинговской квадратной ферромагнитной решетке приконечной температуре. Позднее Онзагер [31] и Фишер [44] произвели точныйрасчет термодинамических и магнитных характеристик для систем S = ½.Упорядочение изинговской квадратной решетки должно происходить без скрытойтеплоты перехода, однако на теплоемкости присутствует аномалия λ-типа (рис.1.18),независимоотсоотношенияJ1/J1'приусловииотличияобоихвзаимодействий от нуля.
Температура упорядочения Tc определяется выражениемsinh(2 J 1 / k B Tc ) sinh( 2 J 1 / k BTc ) 1 , в случае J1 = J1', т.е. чисто квадратной решетки,Tc 2 J 1 / k B ln(1 2 ) . На правой панели приведены расчетные перпендикулярнаяипараллельнаямагнитнаявосприимчивостидляизинговскойантиферромагнитной системы со спином S = ½.
Выколотые точки соответствуютсингулярностям производных / T , для перпендикулярной ее положение44соответствует Tc. При уменьшении J1' до нуля температурная зависимостьвосприимчивости плавно меняет вид на характерный для однородной цепочкиχq|J1|/NAg2μB2(см. раздел 1.2.1) [81].kBT/q|J1|Рис. 1.18. На левой панели представлены теплоемкости квадратной изинговскойрешетки по Онзагеру [31] с различными константами обмена J1/J1' вдоль двухкристаллографических осей: 1 (кривая 1), 0.01 (кривая 2), 0 (кривая 3,соответствует однородной цепочке). На правой панели параллельная имагнитная восприимчивости [44], кривые a и b – относятся к парамагнитномурасчетуиприближениюмолекулярногополядляперпендикулярнойвосприимчивости.
В данных обозначениях q – число ближайших соседей, т.е. 4для квадратной решетки.Хорошим примером изинговского антиферромагнетика с квадратнойрешеткой являются давно известные CoX2∙2P(C6H5)3, X = Cl, Br [82]. Магнитныеионы Co2+ со спином S = ½ формируют двумерную структуру в плоскости bc (см.верхнюю левую панель рис. 1.19), а направления их магнитных моментов имеютсильно выраженную преимущественную ориентацию вдоль оси c. При этомвзаимодействия по двум направлениям в пределах плоской решетки существенно45отличаются: одно из них, предположительно более сильное, осуществляется черезотносительно короткую связь X – X (отмечена пунктиром), в то время как другоечерез более длинную X – P. Температурные зависимости восприимчивости,измеренной параллельно и перпендикулярно оси c (рис.
1.19, внизу), находятся вхорошем согласии с предсказанными для прямоугольных систем (сравните с рис.1.18) и дают значения Tс = 0.21 ± 0.01 K и 0.25 ± 0.01 K для хлорида и бромидасоответственно. Теплоемкость ниже 1 K (правая верхняя панель рис. 1.19)практически не содержит фононного вклада и также хорошо описываетсямоделью прямоугольной решетки, особенности λ-типа находятся при практическитех же температурах (0.22 K и 0.26 K). Сопоставление с расчетными кривымиCm(T) позволило определить степень анизотропии взаимодействий в плоскостипрямоугольной решетки Jx/Jy = 0.31 ± 0.02 и 0.10 ± 0.02 для хлорида и бромидасоответственно.Некотороеотклонениеоттеориивокрестностипредположительно связано с влиянием слабых обменов вдоль оси a.Tc46Рис.
1.19. Левая верхняя панель: кристаллическая структура CoX2∙2P(C6H5)3, X =Cl, Br в плоскости bc [82]. В центре тетраэдров находятся позиции Co,заполненными кружками отмечены ионы X. Правая верхняя панель: зависимостьоттемпературытеплоемкостиэтихсоединенийиихтеоретическаяаппроксимация. Температура измерена в единицах |J| = |Jy|. На нижних панеляхпредставлены температурные зависимости магнитной восприимчивости приразличных ориентациях внешнего поля.47В отличие от изинговского магнетика, для модели Гейзенберга наквадратной и прямоугольной решетке не существует точного решения,покрывающего всю температурную область.
Как отмечалось ранее [25], в такихсистемах при конечных температурах не может наблюдаться дальний магнитныйпорядок. При этом нет жесткого ограничения на восприимчивость в нулевомполе, которая может стремиться к бесконечности. Возможность перехода в такоесостояние при TSK = J/5kB * (z – 1)[2S(S + 1) – 1], где z = 4 число ближайшихсоседей, обсуждается в [83,84], хотя без строгихдоказательств. Подобныйпереход наблюдался, например, в K2NiF4 по данным ЯМР19F [85]. Есть такжеуказания на возможность существования дальнего порядка при S ≥ 1 [86], хотя досих пор нет экспериментальных подтверждений его реализации [можно сослатьсяна докторскую Зверевой].
Тем не менее, для систем со спином S = ½ иотсутствием анизотропии и межплоскостных взаимодействий классическийпереход к магнитному упорядочению невозможен.В работах [1,87] была приведена оценка восприимчивости через первыечлены высокотемпературного разложения, в том числе в окрестности Tc,соответствующей формированию ближнего порядка. На рис. 1.20 сравниваютсярассчитанные таким образом восприимчивости (H.T.S.) с экспериментальноизмеренными для известных гейзенберговских квадратных антиферромагнетиков.Тем не менее, практически все они обладают слабо выраженной анизотропией,проявляющейсяврасщеплениивосприимчивостинапараллельнуюиперпендикулярную ниже Tc, на приведенном графике построена температурнаязависимость перпендикулярной ветви.
Наблюдается хорошее согласие независимоот спина магнитного иона. Слабое отклонение может быть связано с учетомнедостаточного числа членов высокотемпературного разложения и, возможно,температурной эволюцией магнитных взаимодействий. На графике такжепредставлен расчет в теории среднего поля (M.F.), заметно приближениезависимости χ(T) к нему по мере повышения спина. Отметки a и b соответствуютоценке значений χ(0) для S = 5/2 и 1 соответственно в рамках теории спиновых48волн и также демонстрируют прекрасное согласие с экспериментом. Дляпараллельной восприимчивости приближение спиновых волн дает нулевоезначение при T = 0, согласующееся с экспериментом, см. например [88] дляK2MnF4 и Rb2MnF4.Рис. 1.20. Магнитные восприимчивости двумерных гейзенберговских систем,экспериментальные данные и расчетные (комментарии в тексте) [1].
В случаерасщеплениявосприимчивостипринизкихтемпературахпостроенаперпендикулярная составляющая.Для квадратных XY систем [89,90] была показана возможность фазовогоперехода при конечной температуре TKT > 0, хотя и без появления отличной отнулянамагниченности,однакосформированиемтакназываемоготопологического дальнего порядка. Такие системы характеризуются наличием49метастабильных состояний, соответствующих независимым магнитным вихрям.Ниже TKT эти вихри связаны в пары вихрь-антивихрь, что приводит к изменениюотклика системы на внешние воздействия, в частности длина корреляции имагнитная восприимчивость в нулевом поле должны стремиться к бесконечности.Более того, даже гейзенберговскую систему можно заставить вести себяподобным образом приложением относительно небольшого внешнего поляперпендикулярно плоскости магнитно связанных ионов [91].Подобное поведение подтверждается для системы магнитных ионов Ni2+ соспином S = 1 в BaNi2(PO4)2 методами нейтронографии [92] и ЯМР 31P [93].
При TN≈23.6Kустанавливаетсядальнийпорядок,связанныйсослабымимежплоскостными взаимодействиями, однако система характеризуется такжепереходом типа Костерлица-Таулеса при TKT ≈ 0.95…0.97 TN. Зависимость длиныспиновой корреляции от температуры (левая панель рис. 1.21) хорошоописывается соответствующим законом ξ(T) = Aexp[B(T/TKT – 1)– ½] спараметром B = 1.6, близким к теоретическому π/2. Энергия магнонов резкостремится к нулю в окрестности TKT, что также подтверждает модельформирования связанных магнитных вихрей. Анализ температурной зависимостиспин-решеточной релаксации 1/ T1 (правая панель рис. 1.21) дает оценку B = 0.95.Расхождение с исходной теорией Костерлица-Таулеса может быть связано сиспользуемым представлением длины спиновой корреляции как половинырасстояния между свободными вихрями, в котором такое значение параметра Bпредставляется реалистичным [94].
Стоит отметить, что изменение поляприложенного перпендикулярно плоскости магнитных ионов слабо влияет назначение скорости спин-решеточной релаксации, в то время как рост поля,приложенного параллельно этой плоскости ведет к росту значения 1/T1, наиболеезаметному при приближении к TKT. Авторы [93] соотносят такой рост с падениемскорости движения магнитных вихрей.50Рис. 1.21. Температурная зависимость длины спиновой корреляции ξ(T) поданным нейтронографии [92] и спин-решеточной релаксации 1/T1 ядер 31P [93] вBaNi2(PO4)2.
Сплошная линия соответствует аппроксимации в рамках моделиКостерлица-Таулеса.1.3.2. Другие модели двумерных решетокПомимо квадратной и прямоугольной решеток существует огромноеразнообразие других реализаций двумерных спиновых систем. Принимая в толькочто рассмотренной квадратной модели конечное значение обмена со следующимза ближайшим соседом J2 ≠ 0, получим так называемую J1-J2 модель.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
