Диссертация (1102700), страница 16
Текст из файла (страница 16)
Все зависимости демонстрируют симметрию четвертого порядка, соответствующую симметрии элементарнойячейки образца. Такие зависимости были измерены для всех поляризацийизлучения ВГ, необходимых для расчета всех параметров Стокса. Частьэтих зависимостей (в p − s− и s − s−геометриях) уже была исследованав работе [21], при этом их симметрия соответствует симметрии элементарной ячейки решетки, в которой находятся наноструктуры в форме буквы G(4m), что было подтверждено в ходе экспериментов, выполненных в рамкахданной диссертационной работы.На рисунке 4.1 показаны зависимости интенсивности излучения ВГот угла поворота образца при s-поляризованном излучении накачки и pи s- поляризованном излучении ВГ для образца. Характерной особенностью данных зависимостей является то, что они расположены симметрично друг относительно друга: зависимость интенсивности излучения ВГ вs-p-геометрии имеет 4 максимума, в s-s-геометрии - 8 максимумов, так какобе зависимости имеют симметрию 4 порядка, то на один период обеихзависимостей приходятся 2 максимума в s-s-геометрии, которые и расположены симметрично относительно единственного на периоде максимумав s-p-геометрии.
Небольшая асимметрия в интенсивности этих двух максимумов рассмотрена в статье [21]. Асимметрия азимутального расположения присутствует в зависимостях интенсивностях ВГ для поляризациидетектируемого излучения, повернутого на ±45◦ относительно плоскостиполяризации накачки (рис. 4.2). Видно, что зависимости сдвинуты друготносительно друга на угол (27 ± 1)◦ для образца G-Ci2 (рис. 4.2.б) и наугол (−23 ± 3)◦ для образца G-Ci1 (рис.
4.2.а), считается сдвиг зависимости интенсивности ВГ для поляризации, повернутой на 45◦ относительноплоскости поляризации накачки, относительно зависимости для поляризации, повернутой на −45◦ ). Данная асимметрия будет оказывать влияниена угол поворота главных осей эллипса поляризации излучения ВГ, о чембудет рассказано далее.101Также были исследованы зависимости интенсивности ВГ для циркулярно поляризованного излучения ВГ. В данных зависимостях также былообнаружено, что эффективность генерации ВГ той или иной циркулярнойполяризации различна и зависит от направления «закручивания» структуры, который уже упоминался в предыдущей главе. Но в данном случае,в отличие от образцов с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры, этот эффект не зависит от азимутального положения образца,то есть имеет место знакопостоянство параметра Стокса S3 и угла эллиптичности ε.
Также следует отметить, что эффект наблюдается как приp- (рис. 4.3), так и при s-поляризованном (рис. 4.4) излучении накачки.В этом случае показано, что усредненные по всем азимутальным положениям интенсивности циркулярно поляризованной ВГ отличаются дляэнантиомеров и соотношение между этими интенсивностями определяетсяименно хиральностью образцов: например, для p-поляризованного излучения накачки < IR2ω >= 50 ± 3 отн. ед. и < IL2ω >= 33 ± 2 отн. ед. дляобразца G-Ci2 и < IR2ω >= 20 ± 2 отн. ед. и < IL2ω >= 44 ± 2 отн.
ед. дляобразца G-Ci1, индексы R и L обозначают правую и левую циркулярнуюполяризацию соответственно, для s-поляризованного излучения накачки< IR2ω >= 45 ± 2 отн. ед. и < IL2ω >= 110 ± 4 отн. ед. для образца G-Ci2 и< IR2ω >= 71 ± 3 отн. ед. и < IL2ω >= 31 ± 2 отн. ед. для образца G-Ci1. Таким образом, здесь также наблюдается описанный ранее обратный аналогэффекта циркулярного дихроизма ВГ, при этом его знак, то есть знак эллиптичности излучения, не зависит от азимутального положения образца.Поэтому здесь можно говорить о том, что именно хиральность структур,а не их анизотропия, соответствующая плоской симметрии элементарнойячейки образца 4m, вносит основной вклад в параметры излучения ВГ.4.2.1.Поворот плоскости поляризации второй гармоникиДля образцов G-Ci1 и G-Ci2 была также исследована анизотропия поворота плоскости поляризации излучения второй гармоники при sполяризованной накачке.
Эксперименты показывают, что для любого азимутального положения этих образцов компоненты вектора Стокса S1 , S2и S3 отличны от нуля. Кроме того, необходимо учитывать возможностьсуществования деполяризованной составляющей ВГ. На рисунке 4.5 представлены графики зависимостей интенсивности поляризованного и депо-,..102121086420045 90 135 180 225 270 315 360,Рис. 4.1 ..Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ от угла поворота образцапри s-поляризованном излучении накачки и p- (закрашенные точки) и s- (открытые точки).8..10,.поляризованном излучении ВГ для образца G-Ci2.,86644220100045 90 135 180 225 270 315 360,045 90 135 180 225 270 315 360,.а).б)Рис.
4.2 . Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ от азимутального угла поворота образца при s-поляризованном излучении накачки и поляризации излучения ВГ, повернутой на 45◦ (закрашенные точки) и −45◦ (открытые точки) относительно плоскости поляризации излучения накачки соответственно для образцов G-Ci1 (а) и G-Ci2 (б).ляризованного излучения ВГ от образца G-Ci2, измеренные при апертуресистемы регистрации в 5◦ . Из сравнения этих зависимостей следует, что такая апертура уменьшает детектируемую интенсивность деполяризованногоизлучения ВГ на порядок по сравнению с поляризованным излучением ВГ.В этом случае интенсивность излучения ВГ после прохождения поляризатора будет определяться выражением:I2ω = Ilp cos(ψ + ϕ) +I02(4.1).16,.20,..10312840045 90 135 180 225 270 315 360,201816141210864045 90 135 180 225 270 315 360.,а).б)Рис.
4.3 . Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ от азимутального угла поворота образца при p-поляризованном излучении накачки и право- (закрашенные точки) илево- (открытые точки) циркулярно поляризованном излучении ВГ для образцов G-Ci1 (а) и.108.1210,,..G-Ci2 (б).8664422045 90 135 180 225 270 315 360,а)Рис.
4.4 .0045 90 135 180 225 270 315 360.,.б)Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ от угла поворота образцапри s-поляризованном излучении накачки и право- (закрашенные точки) и лево- (открытыеточки) циркулярно поляризованном излучении ВГ для образцов G-Ci1 (а) и G-Ci2 (б).где Ilp – полная интенсивность линейно поляризованной волны на частоте второй гармоники, I0 – интенсивность циркулярно поляризованной идеполяризованной волны ВГ.
Данное выражение справедливо, посколькукомпенсатор Бабине-Солейля не меняет состояние поляризации ВГ. Здесьψ – угол поворота анализатора (значение 0◦ соответствует p-поляризации,90◦ – s-поляризации), ϕ – угол поворота плоскости поляризации. Тогда1041210.8I2,642004590 135 180 225 270 315 360,.Рис. 4.5 . Азимутальные зависимости интенсивности поляризованного (закрашенные точки) и деполяризованного (открытые точки) излучения на частоте ВГ для образца G-Ci2.компоненты вектора Стокса S1 и S2 можно представить в виде:S1 = Ilp (cos2 (ϕ) − sin2 (ϕ)) = Ilp cos(2ϕ)(4.2)S2 = Ilp (cos2 ( π4 + ϕ) − cos2 (− π4 + ϕ)) = −Ilp sin(2ϕ)С учетом того, что в общем случае поляризация излучения являетсяэллиптической, то речь идет о повороте главных осей эллипса.
Тогда уголповорота плоскости поляризации может быть найден следующим образом[54]:1S2πk,k ∈ Z(4.3)ϕ = arctg( ) ±2S12Для удобства будем считать, что ϕ ∈ [0, π). Также можно получить значение угла эллиптичности излучения [54]:atg(ε) = ,(4.4)bгде a и b - размеры малой и большой полуосей поляризационного эллипсасоответственно.
При этом ε ∈ [− π4 , π4 ]. С параметрами Стокса угол эллиптичности связан следующим образом:1S3ε = arctg( p 2).(4.5)2S1 + S22Знак угла эллиптичности совпадает со знаком параметра Стокса S3 и показывает направление вращения вектора электрического поля (то есть правую или левую циркулярную поляризацию излучения). Если излучение105.180135.180,имеет правую или левую циркулярную поляризацию, то угол эллиптичности ε = ±45◦ соответственно, если излучение является линейно поляризованным, то ε = 0◦ .Рассчитанные значения угла ϕ для разных азимутальных положенийобразца представлены на рисунке 4.6.
При нулевом азимутальном угле,1359090454500)Рис. 4.6 .90180,270.0360090)180,270360.Зависимость поворота большой оси эллипса поляризации поляризации второйгармоники ϕ для образцов G-Ci2 (а) и G-Ci1 (б) от их азимутального положения при sполяризованной накачке. 0◦ соответствует ориентации образца, при которой одна из сторонструктуры параллельна вектору поляризации излучения накачки.(плоскость поляризации накачки параллельна одной из сторон образца) линейно поляризованная часть излучения второй гармоники p-поляризована.В случае, если плоскость поляризации накачки направлена почти по диагонали к структуре (соответствующие азимутальные углы ψ =40◦ , 130◦ ,220◦ и 310◦ ), линейно поляризованная часть излучения второй гармоникиs-поляризована. Таким образом, максимальный поворот плоскости поляризации относительно поляризации излучения накачки имеет место приазимутальных углах ψ =0◦ , 90◦ , 180◦ и 270◦ .