Диссертация (1102700), страница 14
Текст из файла (страница 14)
Расчет проводился для структур, идентичных исследованным в эксперименте. Область расчета включала в себя 4 наноструктуры87в форме буквы G (такое количество структур в области расчета выбрано исходя из наглядности представления полученных данных), лежащиена подложке из оксида кремния SiO2 , и имела периодические граничныеусловия. Результаты расчета для p-поляризованной накачки представленына рисунке 3.7, показано электрическое поле на верхней границе структуры (золото-воздух).
Видно, что на частоте накачки имеет место силь-Рис. 3.7 . Распределение интенсивности электрического поля в структуре G-CCW при pполяризованной накачке. Размер каждого изображения 2.4х2.4 µm, интенсивность выраженав относительных единицах. Верхние рисунки соответствуют распределению на частоте накачки, нижние – на частоте второй гармоники.
Азимутальные положения образца соответствуют0◦ (левые рисунки) и 45◦ (правые рисунки) на графике на рисунке 3.4. Плоскость паденияизлучения накачки горизонтальна.88ная локализация поля, зависящая от ориентации структуры относительноплоскости падения накачки. Такой вид распределения поля может бытьсвязан с возбуждением плазмонных мод в отдельных частях структуры,происходящих с разной эффективностью [135], зависящей от угла поворота плоскости поляризации излучения накачки относительно структуры. Вслучае излучения на частоте ВГ локальное электрическое поле распределено более плавно, это может быть объяснено крайне слабой эффективностью возбуждения локальных плазмонных резонансов в отдельных частяхнаноструктуры в этом случае (так как порядок мод в этом спектральномдиапазоне будет слишком большим) и возросшим по сравнению с ним коэффициентом поглощения на частотах, соответствующих излучению накачки[147].Также из данного расчета были получены средние значения факторов локального поля для различных азимутальных положений образца:◦I2ω (290◦ )ω (290 )> 4)≈5,чтосоответствуетотношению( <L◦<Lω (180 )>I2ω (180◦ ) ≈ 4.7, а отношение◦<L2ω (290 )> 2( <L) близко к единице.
Поэтому можно сделать вывод о том, что◦2ω (180 )>именно угловая зависимость факторов локального поля на частоте накачкиопределяет характер азимутальных анизотропных зависимостей интенсивности второй гармоники.89§ 3.4.Генерация циркулярно поляризованного излучения ВГ3.4.1.Экспериментальные результатыКак уже было сказано, все компоненты вектора Стокса излучения начастоте ВГ для исследуемых образцов отличны от нуля. В ходе проведенного в рамках данной работы эксперимента было выяснено, что для каждогоиз образцов с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры(G-CW и G-CCW), при некоторых положениях образца более эффективнагенерация волны ВГ правой или левой (зависит от энантиомера) циркулярной поляризации.7542,10.15.620II2,..25532104590 135 180 225 270 315 360,а)Рис.
3.8 .04590 135 180 225 270 315 360.(.)б)Анизотропные зависимости интенсивности циркулярно поляризованного излу-чения второй гармоники для s-поляризованного излучения накачки в образцах G-CCW (а) иG-CW(б).Данный эффект наблюдается для линейно поляризованного излучения накачки в том случае, если плоскость поляризации волны накачкипараллельна одной из сторон образца (соответствующие азимутальные положения 0◦ и 180◦ , а также 90◦ и 270◦ ). Результаты представлены на рисунках 3.8.а и 3.8.б. Однако усредненные по всем азимутальным положениям образца интенсивности обеих циркулярно поляризованных волнвторой гармоники практически равны (< IR2ω >= 15.1 ± 0.5 отн. ед.
и< IL2ω >= 15.9 ± 0.5 отн. ед. для одного образца и < IR2ω >= 14.6 ± 0.7отн. ед. и < IL2ω >= 13.6 ± 0.7 отн. ед. для другого образца, индексы R и Lобозначают правую и левую циркулярную поляризацию соответственно).Данный эффект можно назвать обратным аналогом эффекта кругового90дихроизма в генерации второй гармоники[148].
Таким образом можно сделать вывод о том, что в образцах с элементарной ячейкой, состоящей изодной наноструктуры, анизотропия структуры проявляется в нелинейнооптическом отклике сильнее, чем ее хиральность.3.4.2.Обсуждение результатовДанный результат может быть описан двумя способами. Далее мыбудем рассматривать азимутальные положения образца 0◦ и 180◦ , для азимутальных положений 90◦ и 270◦ можно провести аналогичные рассуждения.Первый подход подразумевает анализ симметрии тензора эффективной квадратичной нелинейной восприимчивости наноструктуры в электродипольном приближении [149].Элементарная структурная единица образца, наноструктура в формебуквы G, не обладает симметрией, поэтому для нее в общем случае будутразличны все независимые компоненты тензора квадратичной восприимчивости χb(2) [26]. Рассматривается именно такая симметрия, так как в случаеисследуемых в этой главе наноструктур, расположенных в квадратной решетке с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры, именносимметрия отдельного наноэлемента в форме буквы G, а не решетки, определяет свойства ГВГ, как было показано ранее в этом параграфе (см.
также§3.3).Рассмотрим компоненты тензора, отвечающие за генерацию циркулярно поляризованного излучения ВГ, для этого введем систему координат, связанную с единичной наноструктурой в форме буквы G так, какпоказано на рисунке 3.9. Плоскость падения излучения накачки (Z0X)на рисунке горизонтальна, изображенное на рисунке 3.9 положение обеихструктур соответствует азимутальному углу ψ = 0◦ , направление поворотаобразца при увеличении азимутального угла показано стрелкой на рисунке3.9.а. Напряженность электрического поля при s-поляризованном излучении накачки в случае рассматривающихся азимутальных углов ψ = 0◦ иψ = 180◦ осциллирует вдоль оси y. Рассмотрим параметр Стокса S3 =IRCP − ILCP (уравнения 3.1) для образца G-CCW: из графиков, представленных на рисунке 3.8.a, следует, что S3 (0◦ ) < 0, а S3 (180◦ ) > 0.
ТакжеS3 = 2Im(Ex∗0 Ey0 ) [54], где оси x0 и y 0 связаны с излучением второй гармо-91yˊˊ2ωzˊωyˊyyzˊˊxˊˊxˊxxzza)б)Рис. 3.9 . Схематичное изображение наноструктур в форме буквы G и mirror-G с введеннойсистемой координат, на рисунке а) также указано направление вращения образцов.ники от образца следующим образом: x0 , y 0 ⊥k2ω , y 0 ky (рис. 3.9.а), где k2ω- волновой вектор излучения ВГ.
Данное описание, в соответствии с экспериментальными данными, должно удовлетворять следующим условиям:S3G (ψ = 0◦ ) < 0,S3G (ψ = 180◦ ) > 0,S3mirror−G (ψ = 0◦ ) > 0,S3mirror−G (ψ = 180◦ ) < 0.(3.6)Для указанных азимутальных углов и s-поляризованного излучениянакачки параметры излучения на частоте ВГ от отдельной наноструктурыв форме буквы G определяются тремя компонентами тензора квадратич(2)(2)(2)ной восприимчивости в электро-дипольном приближении: χyyy , χxyy , χzyy ,при повороте на 180◦ первые две из указанных компонент меняют свойзнак (данный поворот эквивалентен изменению на противоположное направления обеих осей [13]). Для структуры в форме буквы mirror-G (получаемой из исходной структуры инверсией оси x ) компоненты будут(2)теми же самыми, но χxyy меняет знак, то есть справедливо равенство(2)G(2)mirror−G(2)G(2)mirror−G(2)G(2)mirror−Gχxyy = −χxyy, тогда как χyyy = χyyyи χzyy = χzyy.Для структуры в форме буквы G, находящейся при азимутальном углеψ = 0◦ ,F FEyG,SH= EyG,SH ∝ χ(2)(3.7)0yyy Ey 00 Ey 00 ,92ExG,SH= ExG,SH cos(φ) + EzG,SH sin(φ) ∝0F F(2) F Fχ(2)xyy Ey 00 Ey 00 cos(φ) + χzyy Ey 00 Ey 00 sin(φ),(3.8)где EiG,SH - напряженность электрического поля на частоте второй гармоники от наноструктуры в форме буквы G, направленная вдоль оси i ,EjF - напряженность электрического поля на частоте накачки, направленная вдоль оси j, φ - угол падения излучения накачки, в рассматриваемомэксперименте он равен 45◦ .
Оси x00 и y 00 связаны с излучением накачкиследующим образом: x00 , y 00 ⊥kω , y 00 ky (рис. 3.9.а), где kω - волновой вектор излучения накачки. Меняя знак соответствующих компонент тензораквадратичной восприимчивости χ̂(2) , можно получить аналогичные соотношения и для азимутального положения ψ = 180◦ , а также для структурыв форме mirror-G. Также следует учитывать, что в общем случае все компоненты тензора квадратичной восприимчивости χ̂(2) являются комплексными числами [14].Введем обозначенияA ± Im(χ∗yyy χzyy ) sin(φ),B = ±Im(χ∗yyy χxyy ) cos(φ).(3.9)Тогда из уравнений 3.7 и 3.8 можно получить выражение для параметраСтокса S3 для наноструктур в форме буквы G и mirror-G:S3G (ψ = 0◦ ) ∝ A + B,(3.10)S3G (ψ = 180◦ ) ∝ −A + B,(3.11)S3mirror−G (ψ = 0◦ ) ∝ A − B,(3.12)S3mirror−G (ψ = 180◦ ) ∝ −A − B,(3.13)где S3i (ψ) - параметр Стокса S3 для i-й структуры при азимутальном углеψ.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
