Диссертация (1102700), страница 15

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 15)

Очевидно, что данные соотношения не могут удовлетворить условиям3.6. Это объясняется тем, что комбинация компонент тензора квадратичной восприимчивости А из выражения 3.9 является «анизотропной» (тоесть она меняет свой знак при повороте структуры на 180◦ , но одинакова для обоих образцов), а B - «хиральной» (то есть она не меняет свойзнак при повороте структуры на 180◦ , но для разных структур отличается знаком), а для выполнения условий 3.6 требуется комбинация компонент обоих типов («хирально-анизотропная»). Она может быть получена при учете вкладов следующего порядка в эффективную квадратичную93(2)eem(2)mee(2)eeQ(2)Qeeполяризацию вида χijk , χijk , χijkl , χijkl (см. соответствующий параграф в главе 1).

Рассмотрим симметрийные свойства компонент тензора квадратичной восприимчивости такого типа по отношению к операциям поворота плоскости образца на 180◦ (система координат преобразуетсяследующим образом: x → −x, y → −y) и переходу от одного образца кдругому (x → −x) компонент тензора квадратичной восприимчивости вэлектро-дипольном приближении и электро-квадрупольном приближении(для определенности eeQ типа, Qee-компоненты имеют такую же симметрию), магнито-дипольные компоненты по симметрии не привнесут ничегонового по сравнению с указанными выше [150], поэтому отдельно они нерассматриваются.

Результаты приведены в таблице 3.1. В первом столбцеприведены компоненты тензора квадратичной восприимчивости, во второми третьем - указано меняет ли знак данная компонента при переходе от одной структуры к другой и при повороте плоскости структуры на 180◦ , вчетвертом - в выражение для какого из полей излучения ВГ входит данная компонента. Введем обозначения, опуская числовые множители передкомпонентами тензора квадратичной восприимчивости:eeeeee∗ eeQeee∗ eeQeeQ∗ eeeA ∝ Im(χeee∗yyy χzyy + χyyy χxxyy + χyyy χzzyy + χyzyy χzyy +eeQeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQχeeQ∗yzyy χxxyy + χyzyy χzzyy + χyyyy χzyyy +eeeeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQχeeQ∗yxyy χxyy + χyxyy χzxyy + χyxyy χxzyy )eeeeee∗ eeQeee∗ eeQB ∝ Im(χeee∗yyy χxyy + χyyy χzxyy + χyyy χxzyy +eeeeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQχeeQ∗yzyy χxyy + χyzyy χzxyy + χyzyy χxzyy + χyyyy χxyyy +eeeeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQχeeQ∗yxyy χzyy + χyxyy χxxyy + χyxyy χzzyy )eeQeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQC ∝ Im(χeee∗yyy χzyyy + χyzyy χzyyy + χyxyy χxyyy +eeeeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQχeeQ∗yyyy χzyy + χyyyy χxxyy + χyyyy χzzyy )eeQeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQD ∝ Im(χeee∗yyy χxyyy + χyzyy χxyyy + χyxyy χzyyy +eeeeeQ∗ eeQeeQ∗ eeQχeeQ∗yyyy χxyy + χyyyy χzxyy + χyyyy χxzyy )(3.14)Комбинации компонент тензора квадратичной восприимчивости A и B сохранили свой характер, C не меняется при любой из указанных операций, а94Таблица 3.1.

Симметрийные свойства компонент тензора квадратичной восприимчивостиКомпонента «Хиральность» «Анизотропность» Поле ВГχeeeyyy-+Eyχeeexyy++Exχeeezyy--ExχeeQyyyy--EyχeeQyxyy+-EyχeeQyzyy-+EyχeeQxxyy--ExχeeQxyyy+-ExχeeQzxyy++ExχeeQzyyy-+ExχeeQzzyy--ExχeeQxzyy++Ex95комбинация D является «хирально-анизотропной». Тогда можно записатьS3G (ψ = 0◦ ) ∝ A + B + C + D,(3.15)S3G (ψ = 180◦ ) ∝ −A + B + C − D,(3.16)S3mirror−G (ψ = 0◦ ) ∝ A − B + C − D,(3.17)S3mirror−G (ψ = 180◦ ) ∝ −A − B + C + D.(3.18)При этом необходимо отметить, что в нерезонансном случае электродипольные компоненты являются преимущественно действительными, аэлектро-квадрупольные и магнито-дипольные (точнее, связанные с нимивклады в эффективную поляризацию на частоте ВГ) преимущественномнимыми [30].

Основной вклад в параметр Стокса S3 будет связан сослагаемыми, содержащими произведения электро-дипольных и электроквадрупольных (или магнито-дипольных) компонент тензора квадратичной восприимчивости. Таким образом, в предположении доминирующейроли слагаемого D (такое соотношение электро-дипольных и магнитодипольных компонент возможно [151] [13]) данные соотношения качественно описывают представленные экспериментальные результаты.Второй подход заключается в рассмотрении интерференции излучения на частоте ВГ от хотспотов, описанных в главе 2, в предположенииотсутствия других источников ВГ в структуре. Анизотропные положенияобразца, при которых разница в эффективности генерации циркулярно поляризованного излучения ВГ максимальна, соответствуют колебаниям вектора напряженности электрического поля в вертикальной плоскости (плоскость Y0Z на рис.

3.10.a). При таком взаимном расположении образца иплоскости поляризации излучения накачки на структуре существует двахотспота (по данным микроскопии: рис. 2.11, а также [25]). Как уже былосказано ранее, источники излучения ВГ локализованы именно в областяххотспотов и можно считать, что именно их излучение и определяет параметры излучения ВГ.В общем виде электрические поля на частоте ВГ в хотспотах можнопредставить следующим образом:~ 1SH = ~ex E1x + ~ey E1y eiδ1E(3.19)~ 2SH = ~ex E2x ei(∆+δ0 ) + ~ey E2y ei(∆+δ0 +δ2 )E(3.20)в первом хотспоте и96yz10.5 мкм2ω2Δx2х0.5 мкмΔx1 1yxzа)2ωб)Рис. 3.10 . Схема расположения хоспотов на структуре (по данным микроскопии и работе[138]) (а) и схематичное изображение генерации второй гармоники в хотспотах(б)во втором хотспоте, расположение хотспотов указано на рисунке 3.10.a,где Eij амплитуда электрического поля, направленного вдоль оси j в i-омхотспоте, ~ei единичный вектор, направленный вдоль положительного направления оси i, оси координат введены на рис.

3.10.а, δ1 и δ2 разностьфаз между полями Ex и Ey в первом и втором хотспоте, соответственно, ∆и δ0 разности фаз между полями E1x и E2x , а также E1y и E2y , вызванныенаклонным падением излучения на структуру и особенностями генерацииизлучения на частоте ВГ в структуре соответственно. Иными словами ∆зависит от угла падения и анизотропного положения образца, а δ0 нет. Разность фаз ∆ определяется исключительно геометрией эксперимента и, таккак расстояние до детектора много больше собирающей апертуры использованной установки, в исследуемом случае (угол падения равен 45◦ ) равна∆ = k2ω ∆x2 − kω ∆x1 = kω ∆x ≈ 0.88π ≈ 158◦ (см. рис.

3.10.б), где ki = 2πλi500√волновое число волны с частотой i, ∆x1 = ∆x2 = ∆x = 2 нм, частота ωсоответствует длине волны излучения 800 нм, при этом для рассматриваемых структур ∆G = −∆mirror−G . Тогда параметр Стокса S3 равен:S3 = Im(Ex∗ Ey ) = Im (E1x + E2x e−i(∆+δ0 ) )(E1y eiδ1 + E2y ei(∆+δ0 +δ2 ) ) (3.21)Опираясь на результаты микроскопии ВГ в данных структурах, описанныев предыдущей главе, будем считать, что E1x = E2x и E1y = E2y . Также будем считать, что при нормальном падении фаза волн ВГ в обоих хотспотах97одинакова, то есть δ0 = 0.

Тогда знак параметра Стокса S3 определяетсявыражением:δ1 + δ2δ1 − δ2 − ∆∆S3 ∝ Im (1 + e−i∆ )(eiδ1 + ei(∆+δ2 ) ) ∝ sin() cos() cos( ).222(3.22)При повороте структуры на 180◦ фаза ∆ меняет знак. Таким образом знакпараметра Стокса S3 в данном случае определяется вторым множителем ввыражении 3.22. Видно, что при определенных соотношениях между фазами δ1 , δ2 и ∆ это возможно.В качестве приближения воспользуемся данными микроскопии ВГ вэтих структурах: δ1 = 15◦ , δ2 ≈ π − δ1 (для образца G-CW, для G-CCWδ1 = −165◦ , см.

главу 2). Тогда ◦ 0∆(3.23)S3∝ sin(δ1 ∓ ),◦2180так как δ1 < ∆2 , то параметр Стокса S3 меняет знак при повороте структуры на 180◦ . Данное рассуждение также может быть обобщено на случайпериодического массива таких структур, освещенного лазерным пучком сгауссовым поперечным распределением интенсивности. Кроме того, относительные значения параметров Стокса, полученные из экспериментальных данных:S3G (ψ = 0◦ )= −1.09 ± 0.05S3G (ψ = 180◦ )S3mirror−G (ψ = 180◦ )= −1.11 ± 0.05,S3mirror−G (ψ = 0◦ )(3.24)практически совпадают со значениями, полученными с помощью выражения 3.23:S3G (ψ = 0◦ )= −1.11 ± 0.09S3G (ψ = 180◦ )S3mirror−G (ψ = 180◦ )= −1.1 ± 0.09.S3mirror−G (ψ = 0◦ )(3.25)98§ 3.5.Выводы по третьей главеВ данной главе были рассмотрены особенности генерации второй гармоники в образцах с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры в форме буквы G.Обнаружена анизотропная зависимость интенсивности поляризованной и деполяризованной компонент волны второй гармоники при генерациив данных структурах.

Показано, что анизотропия зависимости интенсивности второй гармоники от азимутального положения образца связана санизотропией факторов локального поля на частоте первой гармоники.Выявлены связанные с хиральностью исследуемых структур особенности генерации второй гармоники рассмотренными структурами: приопределенных положениях образца относительно плоскости поляризацииволны накачки эффективность генерации правой и левой циркулярно поляризованной волны второй гармоники при s-поляризованном излучениинакачки определяется энантиомером, данный эффект был объяснен какв терминах анализа симметрии эффективного тензора квадратичной восприимчивости χ̂(2) , так и с помощью рассмотрения нелинейно-оптическогоотклика отдельных частей рассматриваемой структуры.99Глава 4Генерация второй оптической гармоники в образцах сэлементарной ячейкой, состоящей из четырехнаноструктур в форме буквы GВ данной главе рассматривается оптический и нелинейно-оптическийотклик массива планарных хиральных наноструктур в форме буквы G,расположенных в квадратной решетке с элементарной ячейкой, состоящейиз четырех повернутых друг относительно друга наноструктур (образцыG-Ci и G-Ci2 в соответствии с рис.

2.1).§ 4.1.Экспериментальная установка и выбор длины волны излучения накачкиВ данной главе используется та же экспериментальная установка, чтои в предыдущей, кроме части, посвященной исследованию зависимости эффекта циркулярного дихроизма ВГ от угла падения излучения накачки(она будет описана далее). Угловая апертура системы регистрации былавыбрана в 5◦ для уменьшения интенсивности регистрируемого деполяризованного излучения на частоте ВГ.Длина волны накачки была выбрана такая же, как и предыдущей главе, 800 нм. Это было сделано для возможности последующего совместногоанализа результатов, полученных для структур с элементарной ячейкой,состоящей из одной и из четырех наноструктур. Спектры поглощения исследованных структур, также рассчитанные в программе Lumerical FDTDSolutions, демонстрируют особенности, схожие со спектрами поглощенияобразцов с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры: ряднебольших максимумов в окрестности 800 нм и монотонная кривая на длинах волн, соответствующих спектру излучения на частоте ВГ.100§ 4.2.Анизотропия интенсивности излучения ВГ при линейнополяризованном излучении накачкиДля образцов G-Ci1 и G-Ci2 была также исследована анизотропия поворота плоскости поляризации излучения второй гармоники при линейнополяризованном излучении накачки.

Характеристики

Список файлов диссертации