Диссертация (1102700), страница 13
Текст из файла (страница 13)
Сигнал с ФЭУ регистрируетсяаналогоцифровым преобразователем (счетчик фотонов) и затем обрабатывается компьютером с помощью программы, написанной в среде LabView.80ОбразецФильтр ПластинкаЛинзаПоляризаторФильтрЛинзаКомпенсаторБабинеАнализаторФЭУ сигнального каналаРис. 3.1 .СветоделительнаяпластинкаТитан-сапфировыйлазер, 780 нм, 80 фс,80 МГцФильтрСпектрометрНелинейныйкристалл (кварц)ФильтрФЭУ канала сравненияСхема экспериментальной установки для изучения свойств отраженной волнывторой гармоники.Образец закреплен на столике, который при помощи шагового двигателяможет вращаться вокруг оси, перпендикулярной плоскости образца, обеспечивающего угловую точность позиционирования менее 1o .
Часть излучения Ti:Sap-лазера отводится в канал сравнения, который отслеживаетфлуктуации мощности излучения и длительности импульса, и в спектрометр, позволяющий следить за длиной волны излучения накачки. В качестве источника генерации ВГ в канале сравнения используется пластинакристаллического кварца, квадратичная восприимчивость которого не имеет спектральных особенностей в области перестройки Ti:Sap-лазера [145].Система спектрального выделения и регистрации излучения ВГ в каналесравнения такая же, как и в сигнальном канале.Излучение титан-сапфирового лазера представляет собой импульсыдлительностью порядка 80 фс с частотой повторения 80 МГц, определяемой длиной резонатора. Средняя мощность импульсов титан-сапфировоголазера составляет около 130 мВт при мощности накачки (аргонового лазера) 3 Вт. Длина волны излучения может изменяться в диапазоне 730 850 нм.
Спектральная ширина линии на длине волны 800 нм составляетпримерно 7 нм.Все измерения проводились на длине волны 800 нм.81§ 3.2.Выбор длины волны зондирующего излученияДля выбора оптимальной длины волны накачки были рассчитаныспектры поглощения образца методом конечных разностей во временной области (FDTD) [146] с помощью пакета FDTD Solutions (LumericalSolutions, Inc., Canada). На рисунке 3.2 представлены рассчитанные спектры поглощения образца G-CCW для p-поляризованного излучения накачки в вертикальной плоскости падения при угле падения 45o , также отмечена область перестройки используемого в данной работе титан-сапфировоголазера (красными линиями) и область, соответствующая удвоенной частоте излучения накачки (синими линиями).45, %40353025220151050.30.40.50.70.80.9,Рис.
3.2 .Спектры поглощения образца G-CCW. Красные и синие вертикальные линииобозначают доступные экспериментально спектральные области для излучения на фундаментальной частоте (ω) и на частоте второй гармоники (2ω) соответственно.Видно, что в области, соответствующей длинам волн второй гармоники, не наблюдается резонансных особенностей, а в области, соответствующей частотам фундаментального излучения, имеется максимум в районе805 нм. Данная особенность может быть объяснена возбуждением высшихмод локальных плазмонов в наноблоках, на которые можно разбить исследуемые наноструктуры [135], их спектры поглощения, рассчитанные темже методом, что и спектр образца G-CCW, для аналогичного состоянияполяризации и угла падения излучения накачки показаны на рисунке 3.3.822143Рис. 3.3 .
Спектры поглощения отдельный частей наноструктуры в форме буквы G: наноблоков с длинами 1000 нм, 600 нм и 500 нм (показаны на вставке). Поляризация падающегоизлучения горизонтальная (такая же, как на рисунке 3.2).Видно, что все они имеют локальные максимумы поглощения в диапазоне770 - 830 нм, и особенности спектра всей наноструктуры соответствуют возбуждению плазмонов в ее частях. Эти возбуждения соответствуют модам,лежащим в плоскости наноблоков, мода, соответствующая возбуждению вплоскости, перпендикулярной блоку, лежит в спектральном диапазоне около 600 нм. Также следует отметить, что спектр всей наноструктуры является анизотропным и зависящим от поляризации и угла падения излучениянакачки. Однако в целом характер спектральной зависимости поглощенияостается примерно одинаковым (есть небольшой пик в исследуемом спектральном диапазоне, средний коэффициент поглощения около 10%) дляразличных углов падения и состояний поляризации зондирующего излучения.
Нами были рассчитаны спектры поглощения для случаев нормального падения излучения накачки и падения под углом 45o , так как онисоответствуют выбранным в данной работе экспериментальным условиям,и все резонансы лежат в той же спектральной области, что и резонансыотдельных наноблоков. Спектры всех остальных структур демонстрируютсхожие особенности. Поэтому была выбрана длина волны 800 нм, так какона близка к данным резонансам и наилучшим образом подходит под параметры экспериментального оборудования (устойчивость генерации титансапфирового лазера и оптимальная разность фаз, вносимая полуволновой83пластинкой).§ 3.3.Анизотропия излучения второй гармоники3.3.1.Экспериментальные результатыЦелью данной части работы было исследование анизотропии и поляризации излучения ВГ и определение степени поляриизации ВГ при генерации от образцов G-CW и G-CCW.
Для этого с помощью диафрагмы,стоящей после образца, была выбрана собирающая апертура ФЭУ в 10◦при угловой расходимости излучения накачки после отражения от образцав 5◦ , то есть регистрировались как зеркально отраженная, так и диффузная составляющие ВГ. Излучение накачки имело p- или s-поляризацию.Качественных различий в рассмотренных ниже свойствах ГВГ от обоихобразцов не было обнаружено, поэтому далее будут представлены результаты для образца G-CCW.На рисунке 3.4 представлены зависимости интенсивности ВГ для различных комбинаций поляризации излучения накачки и ВГ: p-p, p-s (рис.3.4.а) и s-p, s-s (рис.
3.4.б), ориентация образца, соответствующая азимутальному углу 0◦ и указанная на рисунке, одинакова для всех зависимостей,образец вращается по часовой стрелке. Экспериментальные результаты показали значительную роль геометрического фактора, то есть заметное усиление интенсивности ВГ при определенной ориентации образца относительно плоскости поляризации накачки: зависимости интенсивности ВГ от углаповорота образца для обеих поляризаций накачки демонстрируют сильнуюанизотропию.
В p-p геометрии график зависимости интенсивности ВГ имеет 4 максимума, самый большой соответствует азимутальному положению290◦ . Во всех остальных использованных экспериментальных геометрияхзависимости интенсивности ВГ также имеют 4 максимума, причем зависимости для p- и s-поляризованного излучения накачки сдвинуты друг относительно друга на угол 45o .
Все зависимости являются несимметричными,что говорит о том, что отсутствие симметрии у одиночной наноструктурыв форме буквы G играет большую роль в генерации ВГ, чем расположениенаноструктур в квадратной решетке, имеющей ось симметрии четвертогопорядка. Из этого также следует отличие от нуля всех компонент тензора(2)квадратичной восприимчивости χijk .84Также следует отметить наличие изотропного вклада в азимутальнойзависимости интенсивности ВГ для p-s и s-s геометрий, что может говорить о наличии в сигнале некогерентной составляющей [13]. Для проверкиэтого предположения была измерена индикатриса рассеяния излучения начастоте ВГ при p-поляризованном излучении накачки, ее график представлен на рисунке 3.5.3.01.2PPSP1.02.0SS..2.5..0.81.5,2II2,0.61.00.5PS045901351802250.2270,0.431536004590180225270,315360.б)а)Рис.
3.4 .135.Анизотропные зависимости интенсивности сигнала второй гармоники для p- иs-поляризованного излучения накачки.1064I2(..)8205060708090(100 110.)Рис. 3.5 . Индикатриса рассеяния второй гармоники при p-поляризованном излучении накачки при азимутальном угле 0◦ .Пик интенсивности второй гармоники при значении угла рассеяния90 (в зеркальном направлении) соответствует когерентному отклику.
Отличный от нуля в широком угловом диапазоне сигнал на частоте второй◦85гармоники соответствует некогерентному отклику - гиперрэлеевскому рассеянию (ГРР). Угловая ширина максимума индикатрисы ВГ составляет∼ 5◦ , то есть соответствует угловой апертуре когерентного сигнала.
Вероятная причина возникновения ГРР - структурные неоднородности наповерхности наноэлементов в форме буквы G.Таким образом, впервые показана достаточно существенная рольнекогерентного сигнала (гиперрэлеевского рассеяния) в интенсивности второй гармоники, сгенерированной хиральными наноструктурами.Для полной характеризации отклика на частоте ВГ были определенывсе параметры Стокса излучения: S0 , S1 , S2 , S3 . Как было показано в главе 1, каждый из этих параметров следующим образом выражается черезизмеряемые в эксперименте интенсивности ВГ:S0 = Ip + Is ,S1 = Ip − Is ,S2 = I+45 − I−45 ,S3 = IRCP − ILCP ,(3.1)где Ii обозначает интенсивность ВГ, имеющую состояние поляризации i,±45 обозначает поляризацию, повернутую на угол ±45◦ относительно pполяризованного излучения, RCP и LCP - правую и левую циркулярнуюполяризацию излучения соответственно, при этом S0 является полной интенсивностью излучения ВГ от образца.
Далее из параметров Стокса былиопределены интенсивности поляризованной и деполяризованнной (некогерентной) компонент ВГ:q(3.2)Ipol = S12 + S22 + S32 ,Idepol = If ull − Ipol ,(3.3)где If ull полная интенсивность ВГ. Также была определена степень поляризации излучения[54]pS12 + S22 + S32DOP =.(3.4)S0Графики зависимости поляризованной и деполяризованной частей излучения на частоте ВГ представлены на рисунке 3.6. Видно, что для выбранной86251.0200.8.0.6,0.4210II215.1.2.30(.)в эксперименте собирающей апертуры интенсивности поляризованной и деполяризованной ВГ практически равны: в случае p-поляризованного излучения накачки усредненная по всем азимутальным положениям образцастепень поляризации излучения ВГ DOPSH = 0.5, для s-поляризованногоизлучения накачки DOPSH = 0.4. Также необходимо отметить, что практически для всех азимутальных положений образца все параметры Стоксаотличны от нуля.50.204590 135 180 225 270 315 360,04590135180.а)225270,315360.б)Рис.
3.6 . Анизотропные зависимости интенсивности поляризованного и деполяризованногоизлучения второй гармоники для образца G-CCW при p- (а) и s-поляризованном (б) излучениинакачки3.3.2.Обсуждение результатовВ общем случае отклик образца на частоте второй гармоники можетбыть представлен следующим образом [89], [88], [21]:I2ω ∝< (χ(2) )2 L4ω (ψ)L22ω (ψ)Iω2 >,(3.5)где Iω - интенсивность накачки, Lω (ψ) и L2ω (ψ) - факторы усиления локального поля на частотах накачки и второй гармоники соответственно, угловые скобки обозначают статистическое усреднение по площади поперечного сечения лазерного луча, сфокусированного на образец. Для определенияроли фактора локального поля в азимутальной зависимости интенсивности ВГ был проведен расчет распределения интенсивности поля в структуре методом FDTD с помощью пакета FDTD Solutions (Lumerical Solutions,Inc., Canada).
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
