Диссертация (1102700), страница 8
Текст из файла (страница 8)
1.18 . Распределение z -компоненты электрического поля |Ez | в наноструктуре в форме буквы G на длине волны 710 нм и распределения |Ez | в отдельных наноблоках в областяхплазмонных резонансов на близких длинах волн. Плоскость поляризации излучения накачкивертикальна. Цифры под распределением поля в наноблоках указывают порядок соответствующей плазмонной моды.
Рисунок из статьи [135].ляризованным светом. Различие проявляется в разной интенсивности сигнала второй гармоники в зависимости от азимутального положения образца. В работе [21] исследовались те же образцы, что рассматриваются воригинальной части данной работы.Рис. 1.19 . Схема эксперимента по наблюдению эффекта асимметричной генерации второйгармоники в энантиомерах плоских хиральных G-образных наноструктур. Излучение накачкипадает на образец под углом 45 градусов и является p- или s-поляризованным. В отраженномизлучении на частоте второй гармоники выделяется s-компонента.Эксперимент, проведенный по схеме «на отражение» с линейно поляризованным излучением накачки (рис. 1.19), показал, что два энантиомераисследуемой структуры могут быть однозначно идентифицированы с помощью анализа азимутальных зависимостей интенсивности второй гармоники при азимутальном вращении образца, используя в качестве накачки45Рис.
1.20 . Результаты эксперимента из работы [21], на графиках изображены зависимостиинтенсивности второй гармоники от азимутального положения образца (цвет кривой обозначает энантиомер, образцы изображены на рисунке 1.19). На правом рисунке представлены результаты для p-поляризованной накачки и s-поляризованной ВГ, на левом - s-поляризованнойнакачки и s-поляризованной ВГтолько линейно поляризованное излучение.
Зависимости интенсивностейотраженной s-поляризованной волны ВГ (именно в этом случае проявляются свойства тензора квадратичной восприимчивости, определяемые хиральностью образца) различаются для двух структур.В работе [21] была проведена аппроксимация полученных результатовформулой:(2)|χef f |2∝2X2iso2Ai [±aisoi + sin(4Θ + ϕi )] + Bi [±bi + sin(4Θ + φi )] , (1.38)i=1где Θ - азимутальный угол образца (поворот образца относительноплоскости поляризации накачки), ai - коэффициенты, связанные с изотропными хиральными вкладами в эффективный тензор квадратичной восприимчивости, bi - с ахиральными вкладами, Ai , Bi - амплитуды хиральногои ахирального вкладов соответственно, ϕ и φ - фазы анизотропных вкладов, что подтвердило предположение авторов о том, что можно рассматривать эффективную восприимчивость как сумму хирального и нехиральноговкладов.
При этом в случае s-поляризованного излучения ВГ все коэффициенты связаны с взаимодействиями порядка выше электро-дипольного.По результатам аппроксимации коэффициенты aisoдля различных энанi46тиомеров отличаются только знаком (то есть именно они отвечают за хиральность), а все остальные коэффициенты Ai , Bi , Θ, ϕ, φ одного образцапрактически равны соответствующим коэффициентам другого образца.Эффект может быть объяснен наличием в структуре плазмонных взаимодействий и эффекта громоотвода. Эти предположения подтверждаютсярезультатами оптической микроскопии второй гармоники [25], которая также позволяет различить пары энантиомерных структур.
А тот факт, чтоэффект наблюдается в геометрии, запрещенной для детектирования вкладов от электрических диполей, говорит о том, что в областях усиленияэлектромагнитного поля мультиполи высших порядков играют значительную роль.Круговой дихроизм отраженной второй гармоникиВ работе [22] исследовалось взаимодействие уже рассмотренных наноструктур с циркулярно поляризованным светом. Эксперимент, проведенный методом конфокальной микроскопии ВГ, показал наличие эффектакругового дихроизма второй гармоники только у образцов с элементарнойячейкой, состоящей из четырех наноструктур в форме буквы G.Авторы предположили, что пространственное распределение интенсивности второй гармоники, изображенное на рисунке 1.21, определяетсяпараметрами возбуждения плазмона в структуре, и что для возможностивозбуждения плазмона важна не только форма элементарной структурнойединицы, но и их взаимное расположение, которое приводит к отсутствиюкругового дихроизма у образцов, состоящих из одной наноструктуры.
Также данный эффект был исследован при освещении множества структур приугле падения излучения накачки 45◦ . Образец мог вращаться вокруг своейоси. В работе авторы приводят только усредненные по всем азимутальнымположениям образца значения эффекта, при этом они качественно повторяют особенности, полученные методом микроскопии ВГ: наличие эффектау образов с элементарной ячейкой, состоящей из 4 наноструктур, и отсутствие эффекта у образцов с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры.
При этом об азимутальной зависимости эффекта ничего несказано, это исследование было проведено в ходе данной диссертационнойработы и описано в главе 4. Следует заметить, что усреднение по всем азимутальным положениям позволяет убрать влияние анизотропии образца и47Рис. 1.21 . Результаты оптической микроскопии второй гармоники из работы [22].
В столбцах представлены изображения, относящиеся к одному типу наноструктур, в первой строкепоказана структура образца, во второй результаты микроскопии для накачки, имеющей правую циркулярную поляризацию, в третьей - левую циркулярную поляризацию.сделать вывод о том, что вносит больший вклад в нелинейно-оптическийотклик образца - хиральность или анизотропия.Пространственное распределение источников второй гармоникив хиральных наноструктурах при линейно поляризованной накачкеВ работе [25] методом конфокальной микроскопии было полученоизображение на частоте второй гармоники описанных выше наноструктурв форме буквы G при линейно поляризованной накачке. В качестве излучения накачки было использовано выходное излучение титан-сапфировоголазера с длиной волны 800 нм.
Излучение фокусировалось на образец с помощью иммерсионного объектива с числовой апертурой 1.46, обеспечивавшим среднюю ширину сфокусированного пучка на уровне 1/e2 от максимальной интенсивности около 400 нм [136]. Авторами было показано наличие сильной локализации источников второй гармоники, так называемых48«хотспотов». Также ими было показано, что пространственное распределение источников второй гармоники в энантиомерах структур, элементарнойячейкой которых являются четыре наноструктуры, имеет форму буквы Nи является хиральным (рис. 1.22). Для образцов с элементарной ячейкой,состоящей из одной наноструктуры, при плоскости поляризации накачки,направленной вдоль одной из сторон образца, есть два хотспота, при этомих взаимное расположение также является хиральным.
При ориентацииплоскости поляризации накачки, перпендикулярной указанной выше, наструктуре существуют также два хотспота (рис. 1.23), но в этот раз интенсивности излучения ВГ в них существенно не равны друг другу (в отличиеот предыдущего случая с практически равными интенсивностями), и самовзаимное расположение хотспотов выглядит существенно менее асимметрично (далее в данной работе будет оно будет более подробно исследованои показано, что оно тоже является хиральным, то есть прямая, соединяющая оба хотспота, повернута относительно любой из сторон образца нанекий угол α : 0◦ < α < 90◦ ).Еще одним важным результатом проведенных исследований являетсято, что вид пространственного распределения источников второй гармоники остается хиральным при любом повороте образца относительно плоскости поляризации накачки, при повороте изменяется их интенсивность.После проведения этих экспериментов неясной оставалась одна важная деталь: непосредственное расположение хотспотов на структуре, поскольку их природа может быть совершенно различной: локализация поляпри возбуждении плазмонных мод, эффект громоотвода [137] и пр.
Дляэтого были проведены расчеты пространственного распределения параметров линейного оптического отклика (плотности тока, локальных электрических и магнитных полей) наноструктур. Для этого использовалось следующее программное обеспечение: MAGMAS (собственная разработка Католического университета г. Левен, использует метод граничных элементов)и DiffractMOD, RSoft (использует строгий метод связанных волн, rigorouscoupled-wave analysis, RCWA). Расчеты токов были проведены на расстоянии 1 нм от границы золото-воздух вглубь структуры, локальных полей натаком же расстоянии, но над структурой. Результаты расчетов представлены на рис. 1.24. Из них видно, что в структурах есть некоторые области,соответствующие сильной локализации поля и большим значениям силы49Рис.
1.22 . Пространственное распределение интенсивности ВГ, полученное с использованием метода конфокальной микроскопии в работе [25]. Представлены изображения одной и тойже структуры с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур, повернутой науказанный слева вверху изображения угол против часовой стрелки. Направление поляризацииизлучения накачки указано стрелкой. Рисунок из статьи [25]тока в структуре, что позволяет говорить о том, что именно эти области иявляются областями локализации излучения на частоте ВГ.Однако эти расчеты не могут полностью подтвердить то, что хотспоты находятся именно здесь, так как по сути учитывают лишь один изфакторов, влияющих на интенсивность ВГ, а именно фактор локальногополя на частоте накачки.
Самым оптимальным способом определения положения хотспотов является его непосредственное определение, например,методом электронной микроскопии. Но для этого необходима модификацияповерхности наноструктуры в области хотспота. Для этого были сделанытакие же, как упоминавшиеся ранее, структуры в форме буквы G и mirrorG из никеля. Самым важным отличием золота от никеля в контексте данного эксперимента является больший коэффициент поглощения. Это привело к тому, что в хотспотах при определенной интенсивности излучениянакачки металл начинал плавиться [138]. Поэтому сравнение изображенийструктур, полученных методами сканирующей электронной или атомно-50Рис.
1.23 . Пространственное распределение интенсивности ВГ, полученное с использованием метода конфокальной микроскопии в работе [25]. Представлены изображения одной и тойже отдельной наноструктуры при четырех разных ориентациях относительно плоскости поляризации излучения накачки. Данные микроскопии, представленные справа, соответствуюториентации образца, указанной слева. Направление поляризации излучения накачки указанострелкой. Рисунок из статьи [25]силовой микроскопии, позволили определить местоположение хотспотов,причем они совпали с областями локализации локального электрическогополя (результаты на рис. 1.25).
Таким образом, было точно установленоместо расположения на структуре локализованных источников ВГ и показана их связь с областями локализации электрического поля (и токов) начастоте излучения накачки.Асимметричная генерация магнитоиндуцированного излучениявторой гармоникиВ уже упоминавшихся наноструктурах в форме буквы G, сделанныхиз никеля (образцы с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур), были исследованы особенности генерации второй гармоники,связанные с действием на структуру постоянного внешнего магнитного поля [139].
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
