Диссертация (1102700), страница 3

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 3)

Так, например, в металлической сфере в вакууме абсолютное значение локального поля можно записать следующим образом [29]:Eloc =3E0 (ω)ε+2(1.7)Рассмотрим случай, когда поле в структуре E много меньше внутриатомного поля Eatomic (именно такой случай рассматривается далее в данной работе). Также для простоты рассмотрим случай монохроматическоговнешнего поля, при этом пока не будем подробно рассматривать различиявнешнего и действующего полей:~ r, t) = 1 (E~ 0 e−iωt+i~k~r + К.С.)E(~2(1.8)14Тогда поляризацию в среде можно представить следующим образом [26]X (1)X (2)(1.9)Pi =χij Ej +χijk Ej Ek + ...,где χ̂n , восприимчивость порядка n, является тензором ранга (n + 1).

Данное разложение не учитывает пространственную дисперсию и нелокальный характер отклика системы, которые будут рассмотрены далее. Приэтом первое слагаемое в этом выражение характеризует линейный отклик,остальные - нелинейный. Тогда волновое уравнение можно записать следующим образом [26]:1 ∂2 ~4π∇ × (∇×) + 2 2 E(~r, t) = − 2 (P~ L (~r, t) + P~ N L (~r, t)).(1.10)c ∂tcНаличие нелинейного члена приводит к наличию в спектре сигнала компонент с частотами 2ω, 3ω и т.д. Квадратичная по полю компонента нелинейной поляризации P~ (2) является источниками таких процессов, как генерация второй оптической гармоники P~ (2) (2ω = ω + ω) и оптическое выпрямление P~ (2) (0 = ω − ω) и т.д.

При этом интенсивность волны ВГ пропорциональна квадрату амплитуды нелинейной поляризации:~~I2ω ∝ |P~ (2ω)|2 ∝ |χ̂(2) : E(ω)E(ω)|.1.1.1.(1.11)Квадратичная нелинейная поляризацияНелинейная поляризация среды на частоте второй гармоники можетбыть представлена следующим образом (в частности, при учете нелокальности) [30]eemPi (2ω) = χeeeijk (2ω, ω, ω)Ej (ω)Ek (ω) + χijk (2ω, ω, ω)Ej (ω)Bk (ω) +χeeQijkl (2ω, ω, ω)Ej (ω)∇k El (ω), (1.12)Также отклик среды на частоте второй гармоники включает в себя нелинейную намагниченность [31]Mi (2ω) = χmeeijk (2ω, ω, ω)Ej (ω)Ek (ω)(1.13)и квадрупольный вкладQij (2ω) = χQeeijkl (2ω, ω, ω)Ek (ω)El (ω).(1.14)15(по повторяющимся индексам подразумевается суммирование).

Верхнийиндекс e означает электрические дипольные взаимодействия, m магнитные дипольные взаимодействия, Q электрические квадрупольные взаимодействия. Но здесь мы будем рассматривать только первый из указанныхвкладов, так как он включает в себя все возможные по симметрии типыкомпонент тензора квадратичной восприимчивости.Нелинейная поляризация P~ (2ω) действует как источник излученияна частоте второй гармоники.

Зависимость между амплитудой поля вто~рой гармоники и P~ (2ω) является линейной, так как магнитное поле B(ω)~~и градиент ∇E(ω)линейно зависят от электрического поля E(ω).Следовательно, любая компонента амплитуды электрического поля на частотевторой гармоники может быть записана следующим образом [30]:Ei (2ω) = fi Ep2 (ω) + gi Es2 (ω) + hi Ep (ω)Es (ω),(1.15)где индексы p и s обозначают компоненты поля, относящиеся к соответствующим поляризациям накачки, а коэффициенты fi , gi и hi индивидуальны для p- и s-поляризованных компонент поля на частоте второй гармоники. Эти коэффициенты линейно зависят от компонент тензора квадратичной восприимчивости, а их конкретное выражение определяется порядкоммультипольного вклада, учитываемого в теории.§ 1.2.Нелинейно-оптические свойства изотропного двумерногомассива хиральных объектовРассмотрим нелинейно-оптические свойства двумерного массива хиральных объектов, чтобы показать, как хиральность образца влияет насвойства некоторых из коэффициентов fi , gi и hi .

Будем считать, что массив лежит в плоскости xy. Тензор χ̂eee - тензор третьего ранга, где всеиндексы соответствуют полярным векторам. Тензоры χ̂eem и χ̂mee такжетретьего ранга, но только 2 индекса соответствуют полярным векторам(напряженности электрического поля), еще один относится к аксиальномувектору (напряженности магнитного поля). Следовательно, преобразование зеркального отражения или инверсии ведет к различным знакам соответствующих компонент χ̂eee и магнитных тензоров. Рассмотрим подробно,как преобразуются полярные и аксиальные вектора при различных преобразованиях системы координат .

Будет достаточно рассмотреть повороты16системы координат на 90◦ и на 180◦ , а также инверсии различных осей (дополнительная симметрия в случае нехиральных структур). Так как указанные повороты являются комбинацией инверсий некоторых осей (а такжеперехода одной оси в другую), то в качестве примера можно рассмотретьинверсию оси x [32]:x → −x, y → y, z → z.Полярный вектор (для примера возьмем вектор поляризации P~ ) преобразуется следующим образом:Px → −Px , Py → Py , Pz → Pz ,(1.16)~ ):а аксиальный (например, вектор намагниченности MMx → Mx , My → −My , Mz → −Mz .(1.17)Симметрия изотропной поверхности C∞ (для тензоров третьего ранга она аналогична симметрии C4 ) приводит к следующим отличным отнуля компонентам всех трех тензоров: zzz, zii(i = x, y) и ijz (оба индекса i, j должны быть отличны друг от друга). Для нехиральных объектов(симметрия C∞ v) существует ось симметрии в плоскости массива и, следовательно, компоненты тензора χeee с индексами ijk должны обращатьсяв ноль.

Для тензора χ̂eem эти компоненты наоборот отличны от нуля длялюбой поверхности, но все остальные равны нулю в случае нехиральныхобъектов. Индексы тензоров четвертого ранга χ̂eeQ и χ̂Qee соответствуютполярным векторам, и симметрия изотропной поверхности приводит к тому, что zzzz, iiii, iijj, iizz, iiij и ijzz(i, j = x, y, i 6= j) компоненты могутбыть отличны от нуля, две последних из которых равны нулю для нехиральных объектов [32].

Следует отметить, что допускаются любые перестановки индексов указанных тензоров, если они относятся к векторам одинакового типа (полярные или аксиальные). Вдали от резонансов все компоненты тензора квадратичной восприимчивости являются действительнымивеличинами. Но при этом вклады в нелинейную поляризацию, связанные сэлектро-квадрупольными или магнито-дипольными взаимодействиями будут мнимыми, то есть сдвинутыми по фазе π2 относительно вкладов отэлектро-дипольных взаимодействий [14].Учитывая выражение 1.15 и приведенные выше свойства тензороввосприимчивости, можно составить таблицу свойств коэффициентов fi , gi17и hi из уравнения 1.15, изображенную на рисунке 1.1 (таблица взята изработы [30]).Рис.

1.1 .Свойства коэффициентов fi , gi и hi , описанные в работе [30], для двумерногоизотропного массива хиральных молекул. Нижний индекс указывает поляризацию излучениянакачки§ 1.3.Эффект циркулярного дихроизма в генерации второй гармоникиОдним из самых простых для наблюдения эффектов в хиральныхсредах является эффект циркулярного дихроизма, выражающийся в различном коэффициенте поглощения излучения, имеющего правую и левуюциркулярную поляризацию [33]. В нелинейной оптике аналогом такого эффекта служит эффект циркулярного дихроизма в генерации второй гармоники (ЦДВГ, SHGCD).

Он заключается в различной эффективности генерации второй гармоники для право- и лево-циркулярного поляризованногоизлучения накачки для энантиомеров, то есть двух объектов, являющихся зеркальными отражениями друг друга [20]. Рассмотрим этот эффект втерминах коэффициентов fi , gi и hi , введенных выше. В случае циркулярно18поляризованного излучения накачки его поле можно выразить следующим~ =E~ s ±iE~ p , где нижние индексы обозначают поляризацию соотобразом: Eветствующей компоненты поля. Тогда интенсивность излучения ВГ можетбыть записана следующим образом:I(2ω) = | − f + g ± ih|2 |Es (ω)|4 ,(1.18)где знаки «+» или «-» обозначают правую или левую циркулярную поляризацию.

Сам эффект может быть количественно охарактеризован следующей формулой:IRCP − ILCP,(1.19)SHGCD =IRCP + ILCPгде нижние индексы RCP и LCP обозначают правую и левую циркулярнуюполяризацию накачки. Если обратиться к таблице, изображенной на рис.1.1, то видно, что для двумерного изотропного массива хиральных молекуллибо коэффициенты f и g хиральны (chiral), а h нет (achiral), либо наоборот(в зависимости от поляризации излучения ВГ). Из формулы видно, что длянаблюдения данного эффекта необходимо наличие разности фаз между хиральными и нехиральными коэффициентами.

Это может быть достигнутодвумя способами. Первый вариант возможен при учете только электродипольных компонент, существенная мнимая часть у которых появляетсявблизи областей резонансного поглощения [34]. Во втором варианте необходим учет компонент квадратичной восприимчивости высших порядков:они будут иметь сдвиг фазы относительно электро-дипольных компоненти вдали от различных резонансных особенностей спектра поглощения молекул (см. предыдущий параграф). Ввиду простоты наблюдения данныйэффект очень часто используется для исследования хиральных объектовсамых разных типов: планарных наноструктур [22], [10], хиральных молекул [35], [36] (в том числе и методом микроскопии ВГ [37], [38]), различныхбиологических объектов [39], [40].1.3.1.Циркулярный дихроизм второй гармоники в нехиральныхобъектахТакже возможно наблюдение эффекта циркулярного дихроизма второй гармоники и в нехиральных средах из-за возникновения так называемой «внешней» (extrinsic) хиральности.

Его существование для трехмерных ахиральных сред было предсказано в 1945 году [41] и обнаружено в19Рис. 1.2 . График зависимости интенсивности излучения ВГ от угла поворота четвертьволной пластинки для ахиральной поверхности (поверхности с расположенными на ней ахиральными молекулами, верхний рисунок) и хиральной поверхности (нижний рисунок), стрелкамиотмечены положения пластинки, соответствующие правой и левой циркулярной поляризацииизлучения накачки. Видна различная интенсивность излучения ВГ при циркулярно поляризованном излучении накачки для хиральной поверхности.

Рисунок из работы [30].нематических жидких кристаллах [42]. Внешняя хиральность может возникать в двумерных хиральных структурах при наклонном падении излучения на структуру, не имеющей центра симметрии, но имеющей осисимметрии в плоскости структуры [43] из-за наличия асимметрии, вносимой тем, что волновой вектор ~k не совпадает с нормалью к поверхностиобразца ~n. Есть также возможности, описанные в работах [44], [45], связанные, например, с магнито-дипольными вкладами в многослойной струк~ единичнойтуре. Часто для описания также привлекают третий вектор Rдлины, направленный вдоль оси симметрии образца [46], в этом случае в20зависимости от азимутального положения образца или угла падения излучения накачки эта тройка векторов будет левой или правой (см.

Характеристики

Список файлов диссертации