Диссертация (1102700), страница 6
Текст из файла (страница 6)
1.9 . Графики зависимости интенсивности ВГ от мощности излучения накачки в наноантеннах с двойным резонансом (треугольники и зеленая кривая) и референсных дипольных наноантеннах с резонансом только на частоте излучения накачки (квадраты и краснаякривая). Длина волны излучения накачки 800 нм, что соответствует возбуждению двух резонансов в наноантеннах с двойным резонансом и одного в референсных наноантеннах. Рисунокиз статьи [98].Рис.
1.10 . Пространственное распределение интенсивности ВГ, полученное методом микроскопии ВГ, в несимметричных (слева) и симметричных (справа) наноструктурах в формебуквы V. Длина волны и поляризация излучения накачки соответствует возбуждению резонансов на частотах излучения накачки и ВГ в несимметричных структурах. Рисунок из статьи[99].частоте ВГ. Различные плазмонные моды расположены близко, что позволяет наблюдать усиление ГВГ в широком спектральном диапазоне [100].33Также плазмонное усиление наблюдалось и при генерации другихгармоник, в частности при генерации третьей гармоники в островковыхпленках серебра [101].1.7.2.Другие способы усиления ГВГ в металлических наноструктурахТакже возможно усиление ГВГ в металлических наноструктурах другими способами. Одним из «неплазмонных» эффектов усиления ГВГ является эффект громоотвода, заключающийся в усилении электромагнитногополя на поверхности большой кривизны [102]. В частности усиление ВГблагодаря этому эффекту наблюдалось в системе крупных конических серебряных острий с радиусом кривизны менее 100 Å[102].
Эксперименты,описанные в статье [102], показали, что в такой системе наблюдается усиление в 105 ÷ 106 раз, по большей части связанное именно с эффектомгромоотвода.Другим способом является комбинация активных и пассивных элементов, где в качестве первых фигурируют нецентросимметричные элементы, отклик которых необходимо усилить, а в качестве вторых - центросимметричные структуры, которые не демонстрируют резонансных особенностей на исследуемых длинах волн, но тем не менее усиливают нелинейнооптический отклик активных элементов. Так, например, в работе [103] благодаря введению в решетку наноструктур в форме буквы L удалось получить усиление ВГ более, чем в 2 раза (см.
рис. 1.11), причем по заявлениюавторов система не была оптимизирована для максимального усиления.Описание данного эффекта возможно в терминах модели связанных диполей.Также изучалось усиление ГВГ в системах, состоящих из плазмонных наночастиц и материалов с нецентросимметричной кристаллическойрешеткой [16], [104], [105].Еще одним способом существенного изменения эффективности ГВГявляется изменение взаимного расположения наноструктур [106].34Рис. 1.11 .Эффективность ГВГ для различных активных элементов (а и b) без пассив-ных элементов, а также с ними в двух различных конфигурациях при параллельных (красныестолбцы) и скрещенных (синие столбцы) ориентациях плоскостей поляризации излучения накачки и ВГ.
Рисунок из статьи [103].1.7.3.Роль структурных дефектов в ГВГ в металлических наноструктурахС уменьшением размеров исследуемых наноструктур начинает проявляется их неидеальность, связанная с особенностями их изготовления. Так,например, пространственное разрешение электронно-лучевого литографа,использовавшегося для изготовления образцов, исследованных в даннойработе, составляет 25 нм (подробнее об этом в соответствующей главе). Дляпримера на рисунке 1.12 представлено СЭМ-изображение наноструктур вформе буквы L, исследовавшихся в работах [107], [108].
Можно видеть, чтоони немного отличаются от запланированных изначально.Таким образом, можно поставить вопрос о том, насколько сильно такого рода дефекты могут влиять на наблюдаемые нелинейно-оптическиеэффекты.На этот счет существуют работы, показывающие, что дефекты могуткак существенно влиять на ГВГ, так и практически не играть роли в ней.Так, например, в работе [23] исследовались массивы золотых хиральных крестообразных наноструктур, поперечные размеры которых немноговарьировались, при этом вне зависимости от дефектов структуры остава-35Рис. 1.12 . Изображение исследованных в работе [108] наноструктур, полученное методомсканирующей электронной микроскопии, предполагавшийся при их изготовлении вид показанбелой линией. Рисунок из статьи [108].лись хиральными. При исследовании в таких структурах эффекта циркулярного дихроизма второй гармоники методом микроскопии ВГ выяснилось, что несмотря на различия интенсивности ВГ при одних и тех жеэкспериментальных условиях на разных наноструктурах, среднее значениециркулярного дихроизма по модулю для двух типов наноструктур (являющихся энантиомерами) совпадает.
Также следует отметить, что практически все структуры каждого из типов демонстрировали один и тот же знакэффекта. Аналогичные результаты наблюдались также для двухслойныхмассивов ахиральных нанокрестов, расположенных хиральным образом, вработе [10].Однако, при исследовании ахиральных объектов роль дефектов может быть очень существенной, превращая их в хиральные. Так, например,в работе [109] исследовались массивы золотых наноструктур в форме буквы L (аналогичные показанным на рисунке 1.12) трех типов: ахиральные вахиральном массиве, хиральные в ахиральном массиве и ахиральные в хиральном массиве.
Также был исследован эффект циркулярного дихроизмаВГ. В линейном оптическом отклике все три образца практически не показали наличия в них эффекта циркулярного дихроизма. При этом эффектциркулярного дихроизма второй гармоники в этих структурах существенно36отличен от нуля. Величина эффекта, рассчитываемая по формулеSHGCD = 2ILHC − IRHC,ILHC + IRHC(1.37)где ILHC,RHC интенсивность ВГ при левой и правой циркулярной поляризации излучения накачки, составила около 160% для всех трех образцов, приэтом зависимости интенсивности ВГ от поворота четвертьволновой пластинки также выглядят примерно одинаково. И такие большие значенияэффекта, в том числе для полностью ахиральных образцов, объясняютсяименно нарушающими симметрию дефектами.Рис. 1.13 .Зависимость интенсивности ВГ от трех типов структур из работы [109] отповорота четвертьволной пластинки.
Рисунок из статьи [109].Позднее для этих же структур в работе [107] был проведен симметрийный анализ компонент тензора квадратичной восприимчивости, где было показано, какие вклады в компоненты различного порядка вносит именно наличие дефектов.Также ГВГ от отдельных дефектов на поверхности металлическойповерхности была изучена, например, в работах [110], [111].§ 1.8.Микроскопия второй оптической гармоники с возможностью разрешения по поляризации ВГ.Метод микроскопии ВГ является мощным методом исследованиямикро- и нанообъектов. Одной из первых работ, где была предложена кон-37цепция этого метода, является [112].
Часто микроскопия ВГ используетсядля исследования различных биологических объектов [113], так как имеет ряд преимуществ перед флуоресцентной микроскопией [114]. Благодаряданному методу можно получить изображения отдельных наноструктур[115], молекул [116], доменных структур в различных материалах [117] ипрочих объектов наномасштаба [118]. Также одним из достоинств этогометода является то, что применительно к отдельным наноструктурам неучитывается симметрия их расположения, то есть параметры излученияна частоте ВГ зависят исключительно от размера, формы и ориентацииотдельной частицы [119]. Дополнительный интерес представляет использование пучков с отличной от гауссовой формой, а именно цилиндрических векторных пучков.
В работах [120] и [121] были исследованы золотыеи серебряные наноконусы и наношарики методом микроскопии второй итретьей гармоники с использованием азимутально и радиально поляризованных пучков. При фокусировке с помощью объективов с большой числовой апертурой вектор поляризации электрического поля или колеблется вперпендикулярной пучку плоскости, или имеет существенную компоненту,которая колеблется в направлении распространения пучка соответственно [122]. Их использование, в частности, позволило наблюдать дефектыструктур, которые не были видны при использовании обычного линейнополяризованного света (рис. 1.14).Дальнейшим развитием этого метода является метод микроскопии ВГв возможностью разрешения поляризации излучения ВГ.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
