Диссертация (1102700), страница 5
Текст из файла (страница 5)
При описанииГРР в них было учтено наличие эффектов запаздывания в направлении,перпендикулярном плоскости пленки, а также квадрупольных вкладов внелинейную поляризацию. Тогда в предположении гауссовой формы корреляционной функции флуктуаций нелинейной поляризации интенсивностьизлучения ВГ (индикатрису рассеяния) можно записать следующим образом:1/2 2 −( 2ω )2 (sin θ−sin θ0 )2 L22corr,(1.31)I2ω (θ) ∼ a + b ε2ω − sin θ e cгде θ - угол рассеяния, a - вклад от эффектов запаздывания, b - дипольныеи квадрупольные вклады в нелинейную поляризацию, θ0 угол падения.
Аппроксимируя экспериментальные данные, можно получить значение Lcorr ,корреляционной длины, характеризующей плоскостной масштаб флуктуаций нелинейной поляризации. Для твердотельных структур его можноинтерпретировать как характерный размер кристаллитов, в пределах которых генерируется когерентная ВГ.§ 1.6.Локализованные плазмоны в наночастицахОдной из важных особенностей металлических наноструктур является возможность возбуждения в них локализованных плазмонов (коллективных осцилляций электронов проводимости [29]), что вызывает существенное увеличение фактора локального поля [69].
Математически локальныеплазмоны в наночастицах могут быть описаны как решения задачи о свободных квазистатических колебаниях, которая в свою очередь может бытьсведена к краевой задаче Лапласа [70]:∆ϕinn = 0,(1.32)∆ϕoutn = 0,∂ϕin∂ϕoutn n εn=ε,∂n S∂n Soutгде ϕinобозначают электрические потенциалы собственныхфункn , ϕnnций плазмона внутри и вне наночастицы соответственно, ∂ϕ∂n обозначаетS27нормальную производную по границе к частице, ε обозначает диэлектрическую проницаемость окружающего наночастицу пространства. В данномслучае εn не относится к реальной диэлектрической проницаемости исследуемой наночастицы, а является диэлектрической проницаемостью некойвспомогательной наночастицы, занимающей тот же объем, что и исследуемая, в которой происходят колебания, описываемые электрическими имагнитными полями {en , hn }, где en = −∇ϕn , на заданной частоте ω (такое рассмотрение называется «ε-методом», оно в частности удобно тем,что позволяет одновременно рассматривать наночастицы одной формы, носделанные из разных материалов [29], [71]).
Для сферической наночастицыможно найти точное решение задачи 1.32:n+1εn=−εn r nYnm (ϑ, φ), r < aa n+1ϕn = aYnm (ϑ, φ), r > ar(1.33)(1.34)где n ∈ N, Ynm - сферические функции. Такой вид решения, напоминающий решение уравнения Шредингера для атома водорода [72], позволяетназывать локализованные плазмоны «плазмонными атомами», которые всвою очередь могут образовывать «плазмонные молекулы» [29], [73].
Такжеследует отметить, что такое квазистатическое рассмотрение является удобным еще и потому, что позволяет учитывать только плазмонные колебания[29]. При этом очевидно, что решений задачи 1.32 может быть несколько,что отвечает возбуждениям различных плазмонных мод (разной мультипольности). Но в случае сферических наночастиц в однородном поле возможно возбуждение только дипольного плазмонного резонанса.
Одним изпервых эту задачу (для сферических частиц) рассмотрел Г. Ми в работе [74]. В этом случае локальное поле может быть выражено следующимобразом:3~ loc =~ 0,EE(1.35)ε(ω) + 2где условие усиления локально поля определяется резонансным выражением в знаменателе дроби. При этом возбуждение высших плазмонных мод всферической наночастице возможно при помещении ее во внешнее неоднородное поле (что может быть вызвано как неоднородностью поля падающей волны, так и наличием неоднородностей в исследуемой системе) [75].28Моды с нулевым дипольным моментом называются темными (dark) [76],возбудить их в нанообъекте сложне, чем яркие (bright, излучательные), ноих использование несет в себе множество потенциальных приложений, таккак излучательные потери в них практически отсутствуют по сравнению сяркими [77], [78], [79].Рис.
1.6 . Распределение электического поля и зарядов при возбуждении различных плазмонных мод в различных наноструктурах. Рисунок из статьи [80].Также следует отметить основные факторы, влияющие на положение плазмонных мод в наночастице [29], [81]. Применительно к изначальносферической наночастице первым фактором можно считать изменение ееформы на вытянутый сфероид (и в дальнейшем эллипсоид). В этом случае появляются уже две дипольные плазмонные моды, одна из которыхсдвигается в длинноволновую область, а другая в коротковолновую. Приувеличении диэлектрической проницаемости окружающей среды резонансы сдвигаются в длинноволновую область (для сферической наночастицыэто очевидное следствие выражения 1.33).
Также спектр ансамбля плазмонных наночастиц будет отличаться от спектра отдельной наночастицы.Благодаря этим свойствам особенности плазмонных резонансов могут использоваться для характеризации различных объектов наномасштаба [82],[83].Возрастание фактора локального поля при возбуждении плазмоновможет быть использовано, например, для существенного усиления эффективности ГВГ (см. далее). Другим интересным примером является плаз-29Рис.
1.7 . Схематичное изображение различных факторов, влияющих на положение плазмонных мод в наночастицах. Рисунок из работы [84].монная нанолинза [75]. Один из вариантов ее исполнения предложен в работе [85]. Линза состоит из нескольких плазмонных наночастиц (наносфер),расположенных в ряд, причем расстояние между ними, как их диаметр,уменьшается, то есть для радиусов сфер и расстояний между ними можно записать Ri+1 = kRi , di+1 = kdi , где нижний индекс обозначает номерсферы (центры всех сфер находятся на одной прямой), причем k 1. Впервой сфере падающее поле E0 будет усилено в Q раз (Q - добротность резонанса). Будем считать, что для следующей сферы локальное электрическое поле предыдущей сферы является однородным, а также ее локальноеполе не возмущает локальное поле предыдущей, которое будет возбуждающим полем следующей сферы. Повторяя приведенные выше рассуждения,локальное поле следующей сферы будет равно Q2 E0 .
При использованииn сфер локальное поле последней будет равно Qn E0 . Так, например, приQ = 10, n = 3 можно получить усиление порядка 103 раз. В реальности ко-30эффициент k нельзя сделать очень маленьким, поэтому рассмотрение получается более сложным, в частности, из-за того, что нельзя считать, чтолокальное поле следующей сферы не возмущает локальное поле предыдущей. Авторы с помощью разработанного ими метода мультипольного спектрального разложения рассмотрели случай с n = 3, k = 1/3, и радиусомпоследней сферы R3 = 5 нм. В результате в области фокуса нанолинзы,находящейся между последней и предпоследней сферами, локальное полев зависимости от частоты накачки усиливалось в сотни (до тысячи) раз.Хотя точные цифры усиления остались предметом дискуссии [86], [87] (вчастности, из-за исключения из рассмотрения авторами особенностей, связанных с малым размером последней наносферы), сама концепция являетсяинтересной.Рис.
1.8 . Пространственное распределение локального поля в системе их трех наносфер.Частота волны накачки указана на рисунке. Рисунок из работы [85].§ 1.7.Генерация второй оптической гармоники в планарных металлических наноструктурахОсновываясь на выражениях 1.6 и 1.11, интенсивность излучения начастоте второй гармоники можно представить следующим образом [88] [89]:I2ω ∝< (χ(2) )2 L4ω L22ω Iω2 >,(1.36)где I2ω и Iω интенсивности излучения ВГ и накачки соответственно, L2ω иLω факторы локального поля на частотах ВГ и накачки, χ(2) эффективный31тензор квадратичной восприимчивости, усреднение осуществляется по всейосвещаемой области. Наиболее простым способом управления эффективностью генерации ВГ является увеличение факторов локального поля, одноиз первых наблюдений которого описано в работе [90].
Для этого можноприменять различные методы: возбуждение плазмонов, эффект громоотвода и др.1.7.1.ГВГ при возбуждении плазмоновПервое экспериментальное свидетельство плазмонного усиления эффективности ГВГ относится к 1973 году [91], эффект наблюдался при возбуждении плазмон-поляритона в пленке серебра, при этом эффективностьГВГ увеличилась на несколько порядков. Однако, следует учитывать, чтов случае возбуждения плазмона спектральная зависимость эффективности ГВГ будет существенно неоднородной, одним из самых простых методов спектральной подстройки резонансов в случае массивов наноструктурявляется изменение характерного расстояния между ними [92], [93]. Приэтом перспективным направлением является использование резонансов Фано [94], [95], в областях которых возможна передача энергии электромагнитного поля в темные плазмонные моды, что приводит к существенномуусилению факторов локального поля [96], [97].
Другим способом существенно увеличить эффективность генерации ВГ является создание наноструктур с возможностью возбуждения плазмонного резонанса как на частотеизлучения накачки, так и на частоте ВГ. Такими структурами являются,например, наноантенны с двойным резонансом (double resonant antenna,DRA). В работе [98] исследовались такие структуры, сделанные из алюминия (что, в частности, позволило создать добротный резонанс на частотеВГ). Эксперименты показали, что усиление эффективности ГВГ по сравнению с референсной дипольной антенной составило два и более раза (см.рис. 1.9).Другим примером таких структур являются несимметричные наноантенны в форме буквы V (состоящие из одной наноструктуры в формебуквы V и одного наноблока, на рисунке 1.10), исследованные в работе[99].Также были созданы структуры с довольно широкими резонансами,которые при этом существуют как на частоте излучения накачки, так и на32Рис.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
