Диссертация (1102700), страница 4

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 4)

рис. 1.3).Тогда «внешняя» хиральность может быть охарактеризована следующимвыражением (extrinsic chirality, EXCH) [46]:~ · (~k × ~n).EXCH = R(1.20)Можно видеть, что данное выражение меняет знак при азимутальном повороте образца на 180◦ или смене знака угла падения излучения накачкина образец. Также важно отметить, что среднее значение данного выражения при усреднении по всем азимутальным углам или симметричнымотносительно нормали к образцу углам падения будет равно нулю, то естьв среднем структура все равно останется ахиральной.Тогда сама зависимость циркулярного дихроизма (для излучения начастоте ВГ, для эффекта линейной оптики может быть использовано аналогичное выражение) от угла падения излучения накачки может быть описана следующей формулой [46]:~ · (~k × ~n)Iω (~k · ~n),SHGCD ∝ R(1.21)где Iω обозначает интенсивность излучения на частоте накачки.

Данноевыражение было применено при описании результатов исследования циркулярного дихроизма ВГ в массивах золотых изогнутых нанопроводов, экспериментальные результаты и их аппроксимация указанной выше формулой приведены на рис. 1.3, из них видно, что циркулярный дихроизм ВГменяет знак как при изменении угла падения излучения накачки на противоположный, так и при повороте образца на 180◦ .Также данный эффект (или его линейно-оптический аналог) наблюдался в окисленном кремнии [47], углеродных нанотрубках [48] и другихобъектах [49] [50] [51] [52] [53].§ 1.4.Описание состояния поляризации излучения1.4.1.Поляризация электромагнитной волны~ t) плоской монохроматической электромагЭлектрическое поле E(z,нитной волны, распространяющейся вдоль z-направления с частотой ω, может быть разложено на две ортогональные компоненты Ex и Ey и пред-21Рис.

1.3 . Графики зависимости циркулярного дихроизма второй гармоники от угла падения в ахиральных образцах (массивах золотых нанопроводов). Рисунок из работы [46]ставлено в виде:~ t) = ~xEx (z, t) + ~y Ey (z, t), E(z,Ex (z, t) = ax ei(ωt−kz+δx ) , E (z, t) = a ei(ωt−kz+δy ) ,yy(1.22)где ax , δi и ay , δy амплитуды и фазы компонент поля Ex , Ey , соответственно, k - волновое число. Уравнение 1.22 может быть упрощено:~ t) = (~xax + ~y ay eiδ )ei(ωt−kz+δx ) ,E(z,(1.23)где δ = δx − δy относительная фаза между Ex и Ey .Наблюдаемое в эксперименте поле является вещественной величиной~ t)].

Проекция этой величины на плоскость xy c z = 0 с δx = 0:Re[E(z,~ t) = ~xax cos(ωt) + ~y ay cos(ωt + δ)E(z,(1.24)Электромагнитная волна является линейно поляризованной, если Exи Ey имеют одну и ту же фазу, то есть δ = 0. Если δ = ±π/2, то поляризация будет циркулярной (круговой), правой в случае знака «+» и левойв случае «-». Во всех остальных случаях поляризация будет являться эллиптической.Также для описания поляризации электромагнитного излученияможно ввести угол эллиптичности ε и сопутствующую ему эллиптичность:e = tan(ε) = ( ab ), где а и b - полуоси поляризационного эллипса.

Знак эллиптичности определяется направлением циркулярно поляризованной ча-22сти излучения («+» для правой циркулярной поляризации и «-» для левой). Эллиптичность может изменяться в пределах e ∈ [−1; 1], угол эллиптичности лежит в пределах ε ∈ [−π/4; π/4]. Для линейно поляризованного излучения e=0, ε = 0, для излучения, имеющего правую циркулярную поляризацию e=1, ε = π/4, левую циркулярную поляризацию - e=-1,ε = −π/4.1.4.2.Вектор ДжонсаСостояние поляризации поля из уравнения 1.22 может быть представлено в виде вектора, называемого вектором Джонса [54]!~ = Ex .E(1.25)EyОбе компоненты вектора Джонса в общем случае являются комплекснымичислами.1.4.3.Вектор СтоксаПоскольку измеряемым в эксперименте параметром является интенсивность, а не напряженность поля, то для описания параметров поляризации электромагнитной волны более удобно использовать вместо вектораДжонса вектор Стокса.  < |Ex |2 > + < Ey |2 >S0S  < |E |2 > − < E |2 > 1 xy~(1.26)S= =∗S2   2Re(< Ex Ey >) S32Im(< Ex∗ Ey >)Компоненты этого вектора называются параметрами Стокса.

Все компоненты вектора Стокса являются вещественными и измеряемыми, S1 =Ix − Iy , S2 = I+45 − I−45 , где Ii - интенсивность света, поляризованногопо направлению i, направление ±45 означает, что плоскость поляризацииизлучения повернута на 45◦ относительно p-поляризованного излучения,S3 = IRCP − ILCP , где индексы RCP и LCP обозначают правую и левуюциркулярную поляризацию соответственно. При рассмотрении ансамбляэлектромагнитных волн усреднение берется по времени и по ансамблю.23Между параметрами Стокса существует следующее соотношение:S02 ≥ S12 + S22 + S32 ,(1.27)обращающееся в равенство в случае полностью поляризованного света.Можно ввести понятие степени деполяризацииpS12 + S22 + S32P =,(1.28)S0которая будет равна 1 в случае полностью поляризованного света и 0 в случае полностью деполяризованного света.

Интенсивность поляризованногосвета будет равна P I, а деполяризованного (1 − P )I [54].Рассмотрим теперь набор параметров, необходимых для описания состояния поляризации (для простоты будем считать излучение полностьюполяризованным). В общем случае поляризация излучения является эл~ в плоскости z = const описываетлиптической, то есть конец вектора Eэллипс [55].Рис.

1.4 . Характеристические параметры поляризационного эллипса. Рисунок из статьи[54]Есть три наиболее часто используемых набора параметров для описания состояния поляризации: амплитуды x и y компонент вектора напряженности электрического поля и разность фаз δ (ax , ay , δ), данное описание соответствует описанию электромагнитной волны в терминах вектора Джонса; величины полуосей эллипса и угол наклона большей полуоси (a, b, φ); полная интенсивность электромагнитной волны, угол наклонабольшей полуоси эллипса и эллиптичность излучения, рассчитываемая поформуле ε = arctan( ab ) (I, φ, ε), данное описание удобно при описании электромагнитной волны в терминах вектора Стокса.24Так как в данной диссертационной работе будет использоваться описание состояния поляризации электромагнитных волн в терминах вектораСтокса, то представим значения его компонент через первый и третий наборы для описания поляризационного эллипса:   2ax + a2yS01S cos 2ε cos 2φ  a2 − a2  1  xy ~(1.29)S = =I.=S2  cos 2ε sin 2φ  2ax ay cos δ 2ax ay sin δS3sin 2εВ случае частично поляризованного света компоненты вектора СтоксаS1,2,3 умножаются на степень поляризации излучения.§ 1.5.Рэлеевское и гиперрэлеевское рассеяние светаРэлеевским рассеянием называется рассеяние электромагнитныхволн на неоднородностях среды с характерным размером, много меньшимдлины волны, r λ, происходящее без существенного изменения частоты(спектральная линия, соответствующая рассеянному излучению, находится на частоте исходного излучения, но имеет свою собственную тонкуюструктуру, связанную с тем, что обычно у рэлеевского рассеяния несколько причин) [56], [57].

К причинам релеевского рассеяния можно отнестифлуктуации плотности (с которыми можно связать флуктуации диэлектрической проницаемости) и температуры, флуктуации ориентации молекул (флуктуации анизотропии) в анизотропных средах в жидкостях и газахи др. [56].Рассеяние света, сопровождающееся удвоением частоты, называетсягиперрэлеевским рассеянием (ГРР). В этом случае феноменологически эторассеяние может быть отнесено к флуктуациям нелинейной восприимчивости и факторов локального поля [58].

Изучение свойств ГРР может датьразличную информацию об изучаемой среде: характерные размеры неоднородностей, свойства их распределения и другие [58], [59]. ГРР уже былоизучено во разнообразных структурах: растворах [60], тонких пленках [61](в том числе островковых [62]), микрорезонаторах [63], наночастицах [64](в том числе магнитных [65]) и др.Для определения различных параметров исследуемых объектов необходимо иметь модель описания параметров ГРР. Рассмотрим для приме-2520 2Рис. 1.5 . Схема рассмотрения ГРР в тонких пленках. Рисунок из работы [66].ра тонкую пространственно-неоднородную пленку. Пусть на нее падаетизлучения накачки по углом θ0 (рис. 1.5).

Тогда интенсивность рассеянной ВГ в единичный телесный угол в направлении единичного вектораξ = (sin θ, cos θ) (θ - полярный угол рассеяния, отсчитываемый от нормали), можно представить в виде суммы зеркальной Is и диффузной компонент Id [67]:I2ω (ξ) = Is δ(ξ − ξs ) + Id (ξ),Is ∝< P~ (~r) >< P~ ∗ (~r) > δ(ξ − ξs ),R~ ~~ Pe∗ (0) > e−i(2~kω −~q2ω )∆Id ∝ < Pe(∆)d∆ =R~ ~~ Pe∗ (0) > e−i(2~kk −~qk )∆= < Pei (∆)d∆,j(1.30)где ξs = (sin θ0 , cos θ0 ) – единичный вектор в зеркальном направлении, ~kωи ~q2ω – волновые вектора накачки и ВГ, соответственно, ~kk и ~qk - проекцииволновых векторов накачки и ВГ на плоскость пленки, |~kk − ~qk |= λ2π2ω (sin θ −~ = ~r1 − ~r2 - расстояние между нелинейными источниками в плосsin θ0 ), ∆кости образца, усреднение проводится по ансамблю реализаций величины~ Из уравнений 1.30 видно, что зеркальная компонентаполяризации P~ (∆).сигнала ВГ определяется только средним значением поляризации среды исуществует только при условии < P~ (~r) >6= 0, в то время как диффузнаякомпонента определяется корреляцией флуктуаций нелинейной поляриза-26ции Pe(~r).Так, например, в работе [68] были исследованы неоднородные ленгмюровские пленки, содержащих наноостровки гадолиния.

Характеристики

Список файлов диссертации