Диссертация (1102700), страница 17
Текст из файла (страница 17)
Видно, что зависимости имеют симметрию 4 порядка, что соответствует симметрии образцов, и похожидруг на друга, отличаясь направлением вращения плоскости поляризации.То есть при азимутальном вращении образцов поляризация излучения ВГповорачивается от p- через s- и далее снова к p-поляризации при азимутальном повороте образца на угол 90◦ . В этом аспекте вращение линейнополяризованной части излучения на частоте ВГ похоже на вращение поляризации излучения, проходящего через полуволновую пластинку. При106,13590,40353025201510502.1804501530456075,900153045.а)Рис. 4.7 .06075,90.б)Графики зависимости угла эллиптичности излучения на частоте ВГ (а) дляобразца G-Ci2 и поворота большой оси эллипса поляризации второй гармоники (б) для образцов G-Ci2 (закрашенные точки) и G-Ci1 (открытые точки) от их азимутального положенияпри s-поляризованном излучении накачки.
Так как полные азимутальные зависимости имеют симметрию четвертого порядка, то из соображений наглядности графики приведены длядиапазона азимутальных углов от 0◦ до 90◦ .этом для одного из образцов вращение происходит по часовой стрелке, длядругого - против. Также была рассчитана азимутальная зависимость углаэллиптичности излучения на частоте ВГ по формуле 4.5, результаты дляобразца G-Ci2 представлены на рис. 4.7.а. Видно, что максимум эллиптичности (поляризация ВГ близка к циркулярной) достигается при значенииазимутального угла, лежащем в диапазоне 35◦ ÷ 40◦1 , для которого, какследует из рисунка 4.7.б, плоскости поляризации излучения накачки и ВГпрактически параллельны, минимальной эллиптичность является при азимутальном угле ψ = 67◦ , поляризация излучения ВГ в этом случае близкак линейной.
Для наглядности зависимость угла поворота плоскости поляризации ВГ от азимутального угла образца с указанием полного состоянияполяризации показана на рис. 4.7.б.Таким образом, можно сделать вывод, что направление поворотаплоскости поляризации излучения второй гармоники определяется хиральностью образца, и это может быть использовано для однозначной идентификации энантиомеров даже с учетом анизотропии ВГ.1здесь и далее в случае упоминания только одного азимутального угла для образцов, обладающихосью симметрии 4-го порядка, подразумеваются 4 азимутальных положения: α (исходное), α + 90◦ ,α + 180◦ и α + 270◦1074.2.2.Обсуждение результатовДля описания поворота плоскости поляризации излучения ВГ можнорассмотреть распределение источников излучения на частоте ВГ (подробно рассмотрено в работах [25] и [141]), оно также является хиральным иимеет форму буквы N (и mirror-N ), причем основная интенсивность ВГприходится на центральные хотспоты (образующие наклонную «перекладину» буквы N ).
Поэтому можно предположить, что поворот плоскостиполяризации будет определяться по большей части именно этой группойхотспотов, а именно интерференцией волн на частоте ВГ, излучаемых ними, и разные углы поворота плоскости поляризации ВГ будут следствиемих разного положения относительно плоскости падения при одинаковомазимутальном положении структур (угол между этими линиями хотспотовв энантиомерах близок к 90◦ ).Более эффективная генерация той или иной циркулярно поляризованной волны ВГ может быть рассмотрена аналогично объяснению данногоэффекта, описанному в предыдущей главе и основанному на анализе симметрии тензора квадратичной восприимчивости. Так, например, в случаеp-поляризованного излучения накачки комбинацией компонент, входящейв параметр Стокса S3 и обладающей необходимыми свойствами, будет проeeQизведение вида χeeeyxz χxxxx . При этом нельзя не отметить существенную ролькомпонентов тензора квадратичной восприимчивости следующего порядкапосле электро-дипольного, отвечающих за анизотропию излучения ВГ, таккак электро-дипольные компоненты при такой плоской симметрии образцамогут вносить вклад только в изотропное излучение ВГ [13], а амплитуда зависимостей в некоторых геометриях значительно больше изотропногофона (например, рис.
4.1).§ 4.3.Линейный отклик образцов с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктурСущественный интерес представляет вопрос о поляризации линейного отклика образцов с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур, и его возможном влиянии на нелинейный отклик этих образцов.Для этих исследований использовалась уже описанная выше экспериментальная установка, но ФЭУ были заменены диодами, работающими в ре-108жиме обратного смещения. Соответствующие экспериментальные зависимости приведены на рисунке 4.8.
Измерения показали, что поворот плоскости поляризации отраженного линейно поляризованного луча на длине волны 800 нм является слабо анизотропным и в среднем составляет менее 1◦ .Следует отметить, что оба образца поворачивают плоскость поляризациив одну сторону. Изменение эллиптичности (а именно ее знака) излучения,производимое обоими образцами, также является качественно одинаковым(рис.
4.8). Таким образом, в линейном отклике эффекты, позволяющиеразличить хиральность исследуемых образцов, являются значительно более слабыми по сравнению с квадратичными.1.251.201.20.1.001.15..).1.051.101.05I ,I1.10(1.150.951.000.900.9504590135 180 225 270 315 360(а)04590135 180 225 270 315 360.),.б)Рис. 4.8 . Графики зависимостей интенсивности циркулярно поляризованной отраженнойволны на частоте накачки при s-поляризованной волне накачки для образцов G-Ci1 (а) и GCi2 (б). Заполненные символы на графике соответствуют левой циркулярной поляризации,незаполненные – правой.109§ 4.4.Циркулярный дихроизм второй гармоникиВ ходе описанных выше экспериментов были также измерены азимутальные интенсивности излучения ВГ при циркулярно поляризованном излучении накачки (рис.
4.9), то есть был исследован эффект циркулярногодихроизма при генерации ВГ (ЦДВГ). Азимутальные зависимости интенсивности ВГ при циркулярно поляризованном излучении накачки приведены на рисунке 4.9. Видно, что в отличие от случая нормального падения, исследованного ранее методом микроскопии ВГ в работе [22], когдазнак данного эффекта не зависит от азимутального положения образца(в силу симметрии циркулярной поляризации излучения), здесь свойстваданного эффекта значительно зависят от азимутального положения образца.
Также были измерены спектры интенсивности излучения ВГ при раз-.)0.350.25I2(.0.300.200.1504590135 180 225 270 315 360(.)Рис. 4.9 . График зависимости интенсивности излучения ВГ от угла поворота образца прициркулярно поляризованном излучении накачки (правая циркулярная поляризация - заполненные символы, левая циркулярная поляризация - незаполненные) для образца G-Ci2.личных азимутальных положениях и различных поляризациях излучениянакачки (рис. 4.10). Все эти эксперименты были проведены на описанной в начале данной главы установке. Приведенные зависимости имеюткачественные различия, что позволяет предположить, что и остальные параметры излучения ВГ могут сильно зависеть от угла падения излучениянакачки. Поэтому в этом разделе была исследована зависимость параметров эффекта ЦДВГ от угла падения излучения, так как данный эффектчасто используется для характеризации как трехмерных, так и двумерныххиральных объектов [37], [39] (также см.
§1.3 в главе 1).110Для данного исследования были выбраны образцы, аналогичные рассматривавшимся в данной главе, но с расстоянием 400 нм между структурами. Эти образцы были изготовлены на стеклянной подложке, для простоты они будут обозначаться как G-Ci1-400 и G-Ci2-400.0.5P01.0P0.).)S0P450.8..S45(0.3S0P45S450.220.4II2(0.60.40.20.10.0740760780800(820740760780820(а)Рис. 4.10 .800.)840.)б)Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ при линейно поляризо-ванном излучении накачки для образца G-Ci2 при угле падения излучения накачки 10◦ (а) и75◦ (б). Буква на легенде к графику обозначает поляризацию накачки, число - азимутальныйугол образца.4.4.1.Экспериментальная установкаОбразец ЛинзаТитан сапфировыйСветоделительная лазернмфсПластинка λ/4 пластинкаМГцФильтр ωФильтр 2ωЛинзаАнализаторФЭУ сигнального каналаПоляризаторФильтр ωНелинейныйкристаллСпектрометрФильтр 2ωФЭУ канала сравненияРис.
4.11 . Экспериментальная установка для исследования эффекта ЦДВГ.111Для исследования эффекта ЦДВГ была использована экспериментальная установка, схематично изображенная на рисунке 4.11. Она во многом похожа на установку, использовавшуюся для экспериментов, описанных ранее в этой главе. Однако данная установка предназначена для экспериментальной геометрии «на просвет» и позволяет быстро менять уголпадения излучения накачки на образец. Еще одним отличием является то,что на входе стоит четвертьволновая пластинка, позволяющая делать излучение накачки циркулярно поляризованным или не менять исходную pполяризацию излучения накачки (просто горизонтальную в случае нормального падения излучения на образец).
Длина волны в этой серии экспериментов также была 800 нм. С помощью анализатора перед ФЭУ сигнального канала выделялось p- или s-поляризованное излучение ВГ.4.4.2.Экспериментальные результатыа)б)Рис. 4.12 . Графики зависимостей интенсивности излучения ВГ от азимутального угла образца (вертикальная ось) и четвертьволновой пластинки (горизонтальная ось) для образцовG-Ci2-400 (а) и G-Ci1-400 (б) при нормальном падении излучения накачки. Углы поворота четвертьволновой пластинки 45◦ , 225◦ соответствуют правой циркулярной поляризации,135◦ , 315◦ - левой.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
