Диссертация (1102700), страница 19
Текст из файла (страница 19)
Две последние компоненты являются ненулевыми только в хиральных структурах (в случае рассматриваемых структур переход118между энантиомерами осуществляется или инверсией оси x, или инверсиейоси y). В случае циркулярной поляризации электрическое поле излучения~ = (~ex ± i~ey )E0 , гденакачки может быть записано следующим образом: E± обозначает правую и левую циркулярную поляризации соответственно.Тогда для интенсивности излучения ВГ можно записать:Ipright,lef t ∝ sin2 θ| − χzxx sin2 θ + χzzz sin2 θ ++2χxxz cos2 θ ± i2χxyz cos θ|2 E02 ,Isright,lef t ∝ sin2 θ|χxyz cos θ ± iχxxz |2 E02 ,(4.7)right,lef tгде Ip,sобозначает интенсивность p- или s-поляризованного излучения ВГ при право- (right) или лево- (left) циркулярно поляризованном излучении накачки, θ - угол падения излучения накачки.
Из данных формулследует, что при нормальном падении интенсивность ВГ во всех рассматриваемых случаях должна быть нулевой, а также все зависимости интенсивности ВГ от азимутального положения образца должны быть изотропными, что противоречит экспериментальным данным. Это можно устранить при включении в рассмотрение компонент тензора квадратичной восприимчивости следующего порядка - электро-квадрупольных и магнитодипольных, которые допускают как наличие анизотропии отклика на частоте ВГ, так и наличие ГВГ при нормальном падении [13], [30].Тем не менее, пользуясь только электро-дипольным приближением,можно описать зависимость усредненного циркулярного дихроизма от угла падения излучения накачки.
Для этого необходимо подставить выражения для интенсивности ВГ 4.7 в формулу 4.6. Тогда для случая sполяризованного излучения ВГ получаем:Imχxyz Reχxxz − Reχxyz Imχxxz.(4.8)hCDs i = 2 cos θ|χxxz |2 + |χxyz |2 cos2 θДля p-поляризованного излучения ВГ выражение получается несколькосложнее:4(Imχxxz Reχxyz − Reχxxz Imχxyz ) cos3 θ+ 2(Im(χzzz − χzxx )Reχxyz + Re(χzzz − χzxx )Imχxyz ) sin θ sin 2θhCDp i =4|χxxz |2 cos4 θ + (|χzxx |2 + |χzzz |2 −2(Reχzxx Reχzzz + Imχzxx Imχzzz )) sin4 θ+4(|χxyz |2 + (Re(χzxx − χzzz )Reχxxz+ Im(χzzz − χzxx )Imχxxz ) sin2 θ) cos2 θ(4.9)119Данные формулы качественно описывают поведение экспериментальныхзависимостей ЦДВГ при изменении угла падения излучения накачки:уменьшение до нуля при s-поляризованном излучении ВГ и убывание приp-поляризованном излучении ВГ.
Также видно, что знак обоих выраженийопределяется компонентой χxyz , меняющей знак при переходе от одногоэнантиомера к другому.120§ 4.5.Выводы по четвертой главеВ данной главе были исследованы свойства нелинейно-оптическогоквадратичного отклика массива наноструктур в форме буквы G с элементарной ячейкой, состоящей из четырех наноструктур. Был выявлен рядособенностей, связанных с хиральностью таких структур:• Направление поворота плоскости поляризации отраженной волнывторой гармоники при s-поляризованной волне накачки различно дляэнантиомеров, при этом при повороте структуры на 90◦ плоскость поляризации излучения ВГ поворачивается на 90◦ ;• Эффективность генерации правой и левой циркулярно поляризованной волны второй гармоники при линейно поляризованном излучении накачки различна для энантиомеров: знак параметра Стокса S3на частоте второй гармоники различен для энантиомеров.Были исследованы свойства эффекта циркулярного дихроизма пригенерации второй гармоники.
Было выяснено, что в диапазоне углов падения 0◦ ÷40◦ излучения накачки усредненное по всем азимутальным положениям образца значение дихроизма в случае p-поляризованного излученияВГ уменьшается по абсолютной величине при увеличении угла падения, азатем меняет знак и начинает увеличиваться по абсолютной величине. Вслучае s-поляризованного излучения ВГ усредненное значение дихроизмауменьшается по модулю до нуля при увеличении угла падения излучениянакачки. Данный эффект был объяснен с помощью анализа симметриикомпонент тензора квадратичной восприимчивости. Было выяснено, чтопри различных азимутальных углах образца значения дихроизма могутдостигать больших величин относительно усредненных: до 60%, а такжеменять знак при изменении азимутального угла.121ЗаключениеВ диссертационной работе исследованы основные особенности квадратичного нелинейно-оптического отклика планарных хиральных структур, образованных элементами в форме плоской спирали (или буквы G) ирасположенных в массиве с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры (G-структура) или из четырех наноструктур (4G-структура).При этом получены следующие основные результаты:1.
Методом микроскопии второй гармоники с разрешением по поляризации получено пространственное распределение параметров поляризации излучения второй гармоники на масштабах отдельной наноструктуры. Показано, что в зависимости от ориентации плоскостиполяризации волны накачки вдоль одной из сторон наноструктурынаблюдаются две либо одна области локализации излучения второйгармоники (хотспоты), в каждой из которых поляризация второй гармоники близка к линейной (с углом эллиптичности около 5◦ ) и повернута для различных энантиомеров в противоположные стороны наугол около 30◦ относительно плоскости поляризации накачки. Такимобразом продемонстрировано, что направление поворота плоскостиполяризации второй гармоники в исследованных структурах различно для энантиомеров. Предложено объяснение данных результатов,основанное на расчетах направления колебания плотности тока начастоте излучения накачки в исследованных структурах.2.
Экспериментально показано, что азимутальные зависимости интенсивности поляризованной и деполяризованной составляющих излучения второй гармоники в массиве планарных хиральных наноструктур с элементарной ячейкой, состоящей из одной наноструктуры, являются анизотропными, причем интенсивности этих составляющихсравнимы по порядку величины. На основе численных расчетов факторов локального поля, проведенных методом FDTD, выяснено, чтоанизотропия интенсивности второй гармоники определяется преиму-122щественно анизотропным распределением локального поля на частоте накачки в G-структурах.3.
Обнаружено, что в массиве планарных хиральных наноструктур существует обратный аналог эффекта кругового дихроизма второй гармоники, заключающийся в различной эффективности генерации циркулярно поляризованных волн второй гармоники для энантиомеров.Показано, что в случае G-структур параметр Стокса S3 является знакопеременным в зависимости от азимутального положения образца, вотличие от 4G-структур, для которых этот параметр является знакопостоянным. Предложено описание данного эффекта на основе анализа симметрии тензора квадратичной восприимчивости хиральнойповерхности, а также с помощью рассмотрения интерференции излучения от различных источников ВГ (хотспотов) в структуре.4.
Обнаружено, что направление поворота главных осей эллипса поляризации второй гармоники в 4G-структурах при s-поляризованномизлучении накачки противоположно для энантиомеров.5. Впервые показано, что эффект циркулярного дихроизма второй гармоники для 4G-структур имеет существенную зависимость от углападения излучения накачки, а именно, с ростом угла падения излучения накачки значение эффекта, усредненное по всем азимутальным положениям образца, меняет свой знак при θ ≈ 14◦ для pполяризованного излучения второй гармоники, а также уменьшаетсядо нуля для s-поляризованного излучения второй гармоники.
Обнаружена существенная анизотропия эффекта со значениями, при некоторых азимутальных положениях образца на порядок превышающими среднее по всем азимутальным положениям, максимальное значение ЦДВГ достигает 60%. Предложено описание данного эффекта наоснове анализа симметрии тензора квадратичной восприимчивости.Основные результаты работы опубликованы в статьях [152], [153],[154], [155], [156].Благодарности.Автор хочет выразить глубокую признательность своему научномуруководителю Татьяне Владимировне Мурзиной за постановку исследова-123тельских задач и предоставление широких возможностей для их решения,переданный опыт и знания, терпение и понимание; А.И. Майдыковскомуза неоценимую помощь в работе с экспериментальными установками; И.А.Колмычек за помощь в получении и обработке экспериментальных данных, а также их обсуждение; коллективу лаборатории нелинейной оптики наноструктур и фотонных кристаллов кафедры квантовой электроники физического факультета МГУ за создание благоприятной для работыатмосферы; коллективу лаборатории фемтосекундной нанофотоники кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета МГУи, в частности, С.А.
Магницкому за предоставленное экспериментальноеоборудование и обсуждение экспериментальных результатов.Также автор выражает благодарность своей семье за поддержку ивозможность заниматься любимым делом.124Литература1.Zhao R., Koschny T., Soukoulis C. M. Chiral metamaterials: retrieval ofthe effective parameters with and without substrate // Opt. Express. —2010. — Jul. — Vol. 18, no. 14. — Pp. 14553–14567.2.Lord Kelvin. Baltimore Lectures on Molecular Dynamics and the WaveTheory of Light.