Диссертация (1102573), страница 20
Текст из файла (страница 20)
При расчетах былииспользованы результаты работы [139], в которой из анализа сдвига края спектра оптическогопоглощения в ZnO при легировании кобальтом, для величины изменения ширины запрещеннойзоны при легировании ZnO примесью кобальта получено dEg/dx = 1.144эВ. Для оценки радиусалокализации электронных состояний значение dEс/dx было принято равным этой величине. Вработе [140] увеличение ширины запрещенной зоны ZnO при легировании кобальтомобъясняется обменным sp-d взаимодействием электронов проводимости и локализованными dэлектронами иона Со2+. Поэтому в качестве оценки величины обменного взаимодействия αтакже использовалась величина dEg/dx = 1.144эВ.При оценке радиуса локализации интервал магнитных полей, на котором проводиласьаппроксимациявыражением(1.24),соответствовалодномуитомужеизменениюмагнетосопротивления для всех температур.
Для образца CoRW2 с учетом вкладаотрицательного магнетосопротивления величина магнетосопротивления при 12 K изменяласьна 8%, для пленки CoR3 изменение магнетосопротивления при 27 К составляло 18%. Приоценке радиуса локализации для каждой температуры был выбран интервал магнитных полей,на котором магнетосопротивление в пленке CoRW2 менялось на величину около 8%, а в пленке110CoR3 на величину порядка 18%. На рисунке 4.9 представлены результаты аппроксимациимагнетосопротивления пленок CoRW2 и CoR3 в соотвествующих интервалах магнитных полей.0,6(a)(б)0,0127KОм*м0,44.2 K0,27K12 K0,0110,0012345012B, Тл34B, Tл2,0(в)1,515K1,018K0,527K0,0012345B, ТлРисунок 4.9 Анализ положительного магнетосопротивления в СoRW2 (а),CoRW2(б) [130] и СoR3 (в) на основе модели [69]Значение радиуса локализации для образца СоRW2 при 4,2 К,полученное на основеданной модели, составляет около 1 нм, что несколько меньше эффективного боровскогорадиуса мелких доноров в ZnO, и может быть обусловлено большой разупорядоченностьюплёнок, синтезированных в условиях пирогидролиза.Величина радиуса локализации, полученная для плёнки CoR3 составляет 1,3 нм прианализемагнетосопротивленияпритемпературе23,5Ки1,2нмприанализемагнетосопротивления при температуре 15 К.
Эти значения близки к величине боровскогорадиуса мелких доноров в ZnO (1.3 нм). Отметим, что содержание кобальта в плёнке CoR3111более, чем в 4 раза больше чем в плёнке CoRW2. Согласно полученным данным в плёнкахCoR1, CoR2 и CoY, синтезированных в окислительных условиях, при низких температурахнаблюдается большое положительное магнетосопротивления такого же вида, как и плёнкахCoR3 и CoRW2 и качественно с такой же температурной зависимостью. В то же время законМотта в данных плёнках не наблюдается, и перенос вероятнее всего осуществляется как полокализованным состояниям, так и по состояниям зоны проводимости. Таким образомполученные данные указывают на то, что обменное взаимодействие между электронамипроводимостиимагнитнойпримесьюможетприводитькположительномумагнетосопротивлению и при зонном механизме переноса электронов.На рисунке 4.9 видно, что при описании экспериментальных данных при помощимодели [69] не удается удовлетворительно описать магнетосопротивление в малых магнитныхполях и насыщение в сильных магнитных полях.
Это может объясняться формированиеммагнитных поляронов вследствие обменного взаимодействие электронов, участвующих впрыжковом переносе, и электронов магнитной примеси.Если предположить формирование магнитных поляронов [71], то в малых магнитных поляхсуществование магнитного полярона может препятствовать упорядочению магнитныхмоментов в направлении магнитного поля, и, как следствие, уменьшать эффект от уширенияуровней за счет обменного взаимодействия, которое предсказывается в модели [69]. В сильныхмагнитных полях должно происходить уменьшение энергии связи магнитного полярона [71],так как все магнитные моменты сориентированы в направлении магнитного поля, что должнопроявляться в более быстром насыщении положительного магнетосопротивления, чемпредсказывается в модели [69], и переходе его в отрицательное в сильных магнитных полях.112Глава 5 Особенности прыжковой проводимости в пленках ZnO:Ga и In2O3:Sn5.1 Температурные зависимости сопротивления и магнетосопротивление плёнок ZnO:Ga,синтезированных в условиях пирогидролизаСогласно данным рентгенофазового анализа, плёнки, синтезированные в условияхпирогидролиза, являются поликристаллическими и значительно менее упорядоченными посравнению с плёнками, синтезированными в окислительных условиях.
В то же время,осаждение плёнок в условиях пирогидролиза может проводиться при более низкихтемпературах, что важно для практического применения. Поэтому представляется важнымизучение переноса электронов в плёнках ZnO:Ga, синтезированных в условиях пирогидролиза,при пониженной по отношению к синтезу в окислительных условиях температуре.
В данномразделе представлены электрофизические и гальваномагнитные свойства пленок ZnO:Ga,синтезированыx в условиях пирогидролиза [127,130].На рисунке 5.1 представлены температурные зависимости сопротивления в пленкахZnO:Ga, синтезированных в условиях пирогидролиза с различным содержанием галлия.
Припонижениитемпературысопротивлениеисследованныхпленокрезкоувеличивается.Температурная зависимость сопротивления пленок хорошо описывается законом Мотта дляпрыжковой электропроводности с переменной длиной прыжка в широком диапазонетемператур (1.13). На рисунке 5.2 представлены графики температурных зависимостейсопротивления в координанатах lnρ – T-0.25.12ln( мОм*см) мОм*см100000GaCW100001000GaYWGaCW10GaYW86GaRWGaRW10005010015020025030040,30,4-1/4T, K0,50,6-1/4T ,KРисунок 5.1 Температурная зависимость Рисунок 5.2 Температурная зависимостьсопротивлениясинтезированныхпирогидролизапленоквZnO:Ga, сопротивленияусловиях синтезированныхпленоквZnO:Ga,условияхпирогидролиза в координатах lnρ – T-0.25113Параметры, полученные в результате аппроксимации графиков линейной зависимостью,представлены в таблице 5.1 Полученные значения параметра T0 значительно больше, чемзначение температуры, при которой наблюдается закон Мотта, что не противоречитприменимости закона Мотта для описания температурной зависимости сопротивления.В пленках ZnO:Ga, синтезированных в условиях пирогидролиза, была исследованатемпературнаязависимостьисследованныхпленкахкоторогомагнетосопротивления.наблюдалосьПриположительноегелиевыхтемпературахмагнетосопротивление,ввеличинауменьшалась при повышении температуры.
На рисунке 5.3 представленомагнетосопротивление пленок GaCW при различных температурах [130]. При температуре 4,2К в пленке наблюдается положительное магнетосопротивление. С ростом температурывеличина положительного магнетосопротивления уменьшается. При температурах выше 5 К вмалых магнитных полях положительное магнетосопротивление переходит в отрицательное.
Сростом температуры интервал наблюдения отрицательного магнетосопротивления расширяетсяв область более сильных магнитных полей.Для прыжкового механизма переноса с переменной длиной прыжка положительноемагнетосопротивление при низких температурах обычно объясняется сжатием волновыхфункцийвмагнитномполе[60].Такоймеханизмформированияположительногомагнетосопротивления проявляется, когда длина локализации волновой функции сравнима смагнитной длиной. В малых магнитных полях, когда магнитная длина больше радиусалокализации, магнетосопротивление описывается выражением (1.20), то есть, логарифммагнетосопротивления квадратично зависит от магнитного поля. В сильных магнитных полях,когда магнитная длина меньше радиуса локализации, логарифм сопротивления увеличиваетсялинейно в зависимости от квадратного корня из магнитной индукции.
На рисунке 5.4 показаназависимость логарифма магнетосопротивления от квадрата магнитной индукции для плёнокZnO:Ga,синтезированныхвусловияхпирогидролиза.Врезультатеаппроксимациизависимостей, представленных на рисунке 5.3, в магнитных полях до 2 Тл выражением (1.20)былиполученыоценкирадиусалокализацииэлектронныхсостояний.покоторымосуществляется прыжковый перенос. Полученные значения радиуса локализации былииспользованы для оценки плотности состояний на уровне Ферми (1.14). Значения радиусалокализации и плотности состояний на уровне Ферми представлены в таблице 5.1.
Увеличениеконцентрации Ga ведет в возрастанию плотности состояний на уровне Ферми. Так в пленкеGaСW, в которой содержание галлия равно 7%, плотность состояний на уровне Ферми при 4.2К составляла 7,1 1019 эВ-1см-3. При этом в пленке GaRW с содержанием галлия 25% значениеплотности состояний на уровне Ферми составляло 13 1019 эВ-1см-3, что практически в два разавыше, чем в пленке GaСW.1140,10GaYW0,14GaCW0,055K8K0,0001234ln ()4.2K11KGaCW0,07GaRW0,00502022B , ТлB, TлРисунок 5.3 Магнетосопротивление пленки Рисунок 5.4 Магнетосопротивление пленокGaCW при разных температурахGaRW, GaYW, GaCW в координатах ln(ρ/ρ0)B2 [130]Увеличение плотности состояний на уровне Ферми при легировании галлием согласуется стенденцией уменьшения сопротивления пленок при увеличении концентрации галлия.Таблица 5.1.
Значения параметра T0, плотности электронных состояний на уровне Ферми ирадиуса локализации, полученные при аппроксимации экспериментальных данныхвыражениями (1.20) и (1.13)ПленкаT0g(EF), (1019 эВ-1см-3)rlocGaCW77657.17.3GaYW35016128.8GaRW5617136.9Полученная величина радиуса локализации для всех исследованных плёнок значительнопревышает величину эффективного боровского радиуса мелких доноров в ZnO (1,3 нм), чтоуказывает на то, что локализация электронов связана со структурными особенностями пленки,которые, согласно данным рентгенофазового анализа, состоят из случайно ориентированныхкристаллитов и содержат аморфную фазу. Следует отметить, что радиус локализациипрактически не зависит от содержания Ga.
Это подтверждает предположение о том, чтолокализованные электронные состояния, по которым осуществляется прыжковый переносэлектронов, формируются вследствие структурного беспорядка, а не случайного расположенияатомов галлия.[127,130].Наблюдаемое в малых магнитных полях отрицательное магнетосопротивление может115быть обусловлено подавлением интерференции электронов при туннелировании в магнитномполе.Таким образом, результаты исследования электрофизических и гальваномагнитныхсвойств плёнок ZnO:Ga указывают на то, что электроны в данных плёнках локализованывследствие структурного беспорядка. Локализация электронов приводит к большому удельномусопротивлению плёнок, содержащих большое количество донорной примеси галлия.Полученные значения радиуса локализации для плёнок ZnO:Ga, синтезированных в условияхпирогидролиза, значительно больше значений радиуса локализации, полученных для плёнокZnO:Co, синтезированных в условиях пирогидролиза.