Диссертация (1097947), страница 83

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 83)

В смеси газов с SiH 4 [2025] механизм образования частицзависит от соотношения концентрации компонент газа и от рода добавляемого газа.5.3. Выводы к главе 5Таким образом, в диссертации разработана и создана установка для исследованийЛИП методами эмиссионной спектроскопии и свойств выращенных пленок из оксидовтитана методом PA-PLD. Создана уровневая полуэмпирическая столкновительно –излучательная модель для оптической диагностики ЛИП. Она описывает уровневуюкинетику атомов (TiI) и ионов (TiII) титана на различных стадиях разлета ЛИП во время ипосле окончания действия лазерного излучения.Экспериментально установлено, что в исследуемом диапазоне задержек (100 – 300нс), в спектре испускания ЛИП преобладают интенсивности линий TiI и TiII.Концентрация электронов N e , определенная из измерений штарковского уширения линий-3TiII, в предположении, что Te  Ti , слабо меняется в диапазоне (3.5-1)  1015 см .ИзмеренныеФРАиФРИтитанаповозбужденнымэлектроннымсостояниямудовлетворительно аппроксимируются распределениями Больцмана.

С ростом плотностилазерного излучения температура возбуждения TiII заметно увеличивается. Приплотности лазерного излучения 1.75 Дж∙см-2 диапазон изменения Ti составляет 25∙10311∙103 K (погрешность < 20%), а при 6 Дж∙см-2  31∙103-14∙103 K (погрешность < 20%).Температура Ta возрастает незначительно. Температуры Ta и Ti слабо зависят от давлениякислорода и на различных расстояниях от мишени различаются во всем диапазонепараметров.Выполненосравнениерезультатовспектральныхизмеренийирасчетовконцентрации электронов, ФРА и ФРИ титана по возбужденным электронным состояниямЛИП.

Измеренные и рассчитанные N e , Ta и Ti находятся в удовлетворительном согласии.В результате численного моделирования показано, что эволюцию состояния ЛИПможно разделить на две стадии: раннюю, соответствующую временам задержки вплоть доtd  10 нс, и позднюю, td  100300 нс. Наблюдаемое в эксперименте различиетемператур TiI и TiII возникает на поздней стадии вследствие нарушения ЛТР в плазме.Установлено, что Ne, Te, Ta и Ti достигают значений, соответствующих условиям ЛТР, завремя задержки td  1 нс.

Значения Te, Ta и Ti совпадают. Это свидетельствует о том, чтоза формирование ФРА и ФРИ титана по возбужденным состояниям отвечают453столкновения атомов и ионов с электронами. Ионизация атомов титана электроннымударом и трехчастичная рекомбинация с участием электрона в качестве третьей частицыдоминируют в установлении ионизационного равновесия в ЛИП. Предсказанное модельюзначение Ne варьируется в пределах 1018-1020 см-3 и совпадает с её значением,рассчитанным по формуле Саха при значениях Te, Ta и Ti в диапазоне 25∙103-30∙103 K.Различие Ta и Ti на поздней стадии объясняется тем, что формирование ФРА титана повозбужденным состояниям определяется возбуждением и девозбуждением состояний TiIэлектронным ударом, а также их радиационным распадом.

В формировании ФРИ титанапо возбужденным состояниям наряду с указанными процессами важную роль играютпроцессы стимулированного излучения и реабсорбции.В диссертации, впервые, предложен и реализован метод выращивания пленок,который позволяет устранить образование в лазерно - индуцированной плазме частиц сразмерами до десятков микрон, что улучшает оптические свойства осаждаемых тонкихпленок. Установлено, что свойства пленок, приготовленных методами PLD и PA-PLD,зависят от плотности лазерного излучения и способа возбуждения ВЧ-разряда в камере.

Впленках, осажденных методом PLD, содержаться частицами с размерами от 0.2 мкм до 20мкм и выше. Метод PA-PLD полностью исключает из пленок частицы размерами до 20мкм и выше. Он позволяет: уменьшить в пленки содержание частиц размерами 0.8-2 мкм(при плотности лазерного излучения < 2 Дж/см2); улучшить их стехиометрию, увеличиваяпроцентное содержания кислорода; повысить скорость осаждения пленок до 2.5 Å/с;увеличить величину показателя преломления и коэффициента пропускания.В диссертации выполнены исследования образования наночастиц кремния в ВЧ –разряде в смесях SiF4  H 2 и SiH 4  H 2 (в диапазоне времени горения разряда от 3 до 40 с)Автором разработаны и созданы методы лазерного рассеяния и поглощения дляизмерений размеров R и концентрации N наночастиц кремния. Установлено, что началообразования частиц в ВЧ-разряда в SiF4  H 2 и SiH 4  H 2 происходит не ранее, чем через3 с после включения разряда.

Процесс образования частиц оказывается чувствительным кполному давлению смеси газов. Образование частиц наблюдается визуально придавлениях > 0.5 Тор. Распределение интенсивности рассеянного лазерного излучениячастицами однородно по сечению разрядной камеры в смеси газов SiH 4  H 2 , в то времякак, в смеси газов SiF4  H 2 наблюдаются отдельные области рассеивания излучения, илокализованное вблизи заземленного электрода. Измеренные значения N и R лежат вдиапазонах 1010 – 106 см-3 и 20 – 300 нм, соответственно, в смесях газов SiH 4  H 2 иSiF4  H 2 в диапазоне давлений 1.5 – 3.5 Тор. В смеси газов SiH 4  H 2 , концентрация454частицNуменьшается на два порядка, а радиус частицRувеличивается,приблизительно, в 4 раза с увеличением давления от 1.5 до 3.5 Тор.

Наблюдаетсязависимость скорости образования частиц от давления. Это подтверждает вывод, чтогазофазная нуклеация является доминирующим механизмом их образования. В смесяхгазов SiF4  H 2 образование частиц сходна с той, что установлена для частиц в смесигазов SiH 4  H 2 .Заключение. Основные результаты диссертации и положения, выносимые на защитуВ диссертации получены следующие основные результаты:1.Разработаныуровневыеполуэмпирическиестолкновительно-излучательныемодели для оптической диагностики азотной и водородной низкотемпературной плазмы,которые воспроизводят большой набор экспериментальных данных. Показано, что модельазотной плазмы в сочетании с методами спектроскопии КАРС, зондовой диагностики иэмиссионной спектроскопии позволяет получать сведения о параметрах разрядовпостоянного тока и СВЧ разрядов, недостижимые экспериментальными и теоретическимиметодами в отдельности.2.Установлено, что безэлектродный ВЧ разряд индуктивно-емкостного типа, присредних давлениях, характеризуется пространственно - неоднородным распределениемпоступательной, вращательной и колебательной температур молекулы азота в основномсостоянии по сечению разрядной кюветы.

В пристеночной области разрядной кюветыколебательная температура заметно выше, чем поступательная и вращательныетемпературы.3.Предложен новый подход для моделирования и обработки спектров КАРСмолекул азота и водорода, записанных широкополосным способом.Посколькураспределения по колебательным уровням молекул в основном состоянии могут заметноотличаться от распределений, рассчитанных по формулам Больцмана, Тринора иГордиеца-Тринора, то в отличие от моделей расчета спектров КАРС, представленных влитературе, соответствующая модель, развитая в диссертации, допускает определениераспределения по колебательным уровням молекул в основном состоянии с привлечениемуровневой полуэмпирической СИМ азотной и водородной НТП.

Показано, что сочетаниеширокополосного способа записи спектров КАРС с таким подходом сокращает времяопределения поступательной, вращательной и колебательной температур молекул вгазовом разряде в несколько раз по сравнению с соответствующим сканирующимспособом записи спектров КАРС и их обработки методом амплитуд.4554.Установлено, что непосредственный учет самосогласованного набора уровневыхсечений неупругих столкновений электронов с молекулами азота при решениикинетического уравнения Больцмана для электронов позволяет количественно описатьрезультаты измерений нагрева газа, функции распределения электронов по энергиям ифункции распределения по колебательным уровням молекулы азота в основном ивозбужденных состояниях.5.Для описания теплоотвода, процессов гетерогенной дезактивации колебательнойэнергии молекул и рекомбинации атомов азота на поверхности предложен новый подход,который является дальнейшим развитием метода равнодоступнойповерхности.Показано, что такой подход позволяет количественно согласовать результаты расчетов иизмерений кинетики колебательно-возбужденных молекул азота в основном состоянии идинамики нагрева газа при низких давлениях.6.Разработана столкновительно-излучательная модель импульсного тлеющегоразряда и послесвечения при средних давлениях в азоте.

Данная модель позволилаисследовать особенности релаксации ФРКУ молекулы азота в основном состоянии.Установлено, что функция распределения по колебательным уровням (на первых пятиуровнях) молекулы азота в основном состоянии отличается от колебательныхраспределений, рассчитанных по формулам Больцмана, Тринора и Гордиеца-Тринора; наранней стадии послесвечения разряда изменение заселенностей происходит в результатенеупругих столкновений электронов с колебательно-возбужденными молекулами; напоздней стадии послесвечения разряда преобладающим процессом в перераспределениимолекул по нижним уровням является колебательно-колебательный энергообмен междумолекулами азота.

Наилучшее согласие между вычисленными и измеренными функциямираспределения по колебательным уровням молекулы азота достигается для величиныкоэффициента скорости колебательно - колебательного энергообмена, предсказаннойквантово-классической модели Биллинга-Фишера.7.Предложена модель расчета и обработки спектров испускания азотосодержащейплазмы для определения функции распределения двухатомных молекул по вращательными колебательным уровням в возбужденных состояниях, в которой, в отличие отпредставленных в литературе, не требуются предварительные предположения о характерераспределения заселенностей по вращательным и колебательным уровням молекул.

Изсопоставления измеренных и рассчитанных спектров с применением модели установлено,что излучающие состояния C3 Π u , B3 Πg молекулы и B 2u иона молекулы азота могутбыть использованы для диагностики поступательной температуры Tgв разрядахпостоянного тока и СВЧ разрядах в азоте. Исключение составляет прикатодная область456тлеющего разряда при низких давлениях. Показано, что в прикатодной области перваяотрицательная системы иона молекулы азота не может быть использована длядиагностики поступательной температуры.8.Разработанауровневаяполуэмпирическаястолкновительно-излучательнаямодель газовых разрядов при низких давлениях в азоте, в которой, в отличие отсуществующих моделей, описание кинетики электронов, нейтральных и ионизованныхмолекул азота, проводится с детализацией по колебательным уровням основного ивозбужденных состояний, представляющих интерес для спектроскопии испускания иКАРС азотной плазмы.

Показано, что установленные в диссертации зависимостиуровневыхкоэффициентовскоростейотпоступательнойтемпературыиграютпринципиальную роль при воспроизведении с помощью уровневой полуэмпирическойСИМ измеренных ФРКУ молекулы азота в состояниях A3u , B3 g и C 3u в тлеющемразряде постоянного тока и СВЧ разрядах при низких давлениях. Вторичные процессыприводят к заметному отклонению от больцмановских распределений ФРКУ молекулыазота в состояниях A3u , B3 g и C 3u , что особенно выражено при низких значенияхдавления и поступательной температуры.9.Предложеныэкспериментально-расчетныеметодикидлядиагностикиконцентрации электронов, напряженности электрического поля и степени колебательнопоступательнойнеравновесностиСВЧразрядов(призматическийрезонатор,прямоугольный волновод, электродный СВЧ разряд) в азоте при низких давлениях. Ониосновываются на сочетании уровневой полуэмпирической СИМ азотной НТП с методамиэмиссионной спектроскопии и электрических зондов.

Характеристики

Список файлов диссертации