Автореферат (1097946)
Текст из файла
На правах рукописиШахатов Вячеслав АнатольевичУровневые полуэмпирические столкновительно-излучательные модели воптической диагностике неравновесных газовых разрядов01.04.08 - Физика плазмыАвтореферат диссертации на соискание ученой степенидоктора физико-математических наукМосква-20151Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждениинауки Трудового Красного Знамени Института нефтехимического синтеза им.
А.В. Топчиева Российской академии наукОфициальные оппоненты:Акишев Юрий Семенович,доктор физико-математических наук, профессор, АКЦИОНЕРНОЕ ОБЩЕСТВО«ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИТРОИЦКИЙИНСТИТУТИННОВАЦИОННЫХИТЕРМОЯДЕРНЫХИССЛЕДОВАНИЙ», начальник лаборатории кинетики слабоионизованнойплазмыАлександров Николай Леонидович,докторфизико-математическихнаук,профессор,ФЕДЕРАЛЬНОЕГОСУДАРСТВЕННОЕ АВТОНОМНОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕВЫСШЕГО ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ «МОСКОВСКИЙФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙИНСТИТУТ(ГОСУДАРСТВЕННЫЙУНИВЕРСИТЕТ)», факультет проблем физики и энергетики, руководительлаборатории импульсных плазменных систем, зам. зав. кафедрой прикладнойфизикиТитов Валерий Александрович,доктор физико-математических наук, ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕБЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ХИМИИ РАСТВОРОВ ИМ.Г.А.
КРЕСТОВА РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК, главный научныйсотрудник лаборатории «Химия гибридных наноматериалов и супрамолекулярныхсистем»Ведущая организация:ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИИНСТИТУТ ОБЩЕЙ ФИЗИКИ им. А.М. ПРОХОРОВА РОССИЙСКОЙАКАДЕМИИ НАУКЗащита состоится «7» апреля 2016 года в 15-30 на заседании диссертационногосовета Д 501.001.66 на базе Московского государственного университета имениМ.В.Ломоносова по адресу: 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр.
2,Физический факультет МГУ, ауд. ___.С диссертацией можно ознакомиться в Научной библиотеке МГУ имениМ.В.Ломоносова и на сайте phys.msu.ru/rus/research/disser/sovet-D501-001-66/Автореферат разослан «30» декабря 2016 годаУченый секретарь диссертационного совета Д 501.001.66,к.ф.-м.н.И.Н.Карташов21. Общая характеристика работыНизкотемпературная плазма (НТП) характеризуется пространственной неоднородностьюраспределения параметров [1 – 13] и протеканием многочисленных неравновесных процессов сучастием возбужденных частиц (электронов, молекул, атомов, ионов и т.д.) [1–31]. Онаинициируется и поддерживается в постоянных или переменных по времени электромагнитныхполях, круговая частота изменения которых изменяется в широком диапазоне вплоть долазерных частот [1–41].
Заметная доля энергии электромагнитного поля, поглощаемая НТП,аккумулируется в поступательных и во внутренних степенях свободы частиц. В результатетакого поглощения, в НТП наблюдается нарушение термодинамического равновесия попоступательным и внутренним степеням свободы частиц. Отклонение функции распределенияэлектронов по энергиям (ФРЭЭ), функции распределения по вращательным (ФРВУ) иколебательным (ФРКУ) уровням нейтральных и ионизованных молекул в основном иэлектронных состояниях, функции распределения по энергетическим уровням нейтральных иионизованных атомов от равновесных распределений Больцмана стимулирует неравновесноепротекание физико-химических процессов.
В НТП образуются высокие значения концентрацийреакционно-способных молекул, атомов, радикалов, ионов, электронов и т.д., что повышаетхимическую активность НТП [42]. При определенных условиях в газовом разряде можетпроисходить фазовый переход [43]. В объёме и на поверхности плазмохимического реактора,образуются частицы, имеющие сложный химический состав, в твердой и жидкой фазах,достигающие в размере десятков микрон и обладающие зарядом разного знака.
Химическаяактивность и фазовые переходы обуславливают широкое применение НТП в плазмохимическихтехнологиях, в решении разнообразных научных и прикладных задач [44–48].Актуальность темыС целью оценки перспектив применения и оптимизации использования газовых разрядовв плазмохимических технологиях развиваются методы диагностики параметров НТП.Экспериментальные методы делятся на контактные и бесконтактные методы [49–60]. Вдиагностике НТП предпочтение отдается бесконтактным оптическим методам [51–60]. Вразвитии оптических методов диагностики НТП существуют две основные тенденции [60]:первая тенденция состоит в том, что появляются новые и совершенствуются уже имеющиесяметодыизмеренийпараметровНТП;втораятенденциязаключаетсявразвитииэкспериментально-расчетных методик, которые основываются на сочетании теоретическихмоделей НТП с методами диагностики газовых разрядов.
Методики позволяют получатьинформацию о параметрах НТП, недостижимую экспериментальными и теоретическимиметодами в отдельности. Широкое распространение в исследованиях НТП получилиэкспериментально-расчетные методики, основанные на методах лазерной спектроскопии3(спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС), рассеяния и поглощениялазерного излучения наночастицами и т.д.), оптической интерферометрии (ОИ), эмиссионнойспектроскопии (ЭС) и т.д. [51–67].Рис.1. Структура уровневой полуэмпирической СИМ (азотной, водородной и титановой)НТП.Они позволяют получать сведения о распределениях по квантовым уровням частиц ввозбужденных состояниях.
Для интерпретации и обработки экспериментальных результатовиспользуются: модели высокотемпературной плазмы; приближения многотемпературнойкинетики частиц в НТП; уровневые столкновительно-излучательные модели (СИМ) НТП, изкоторых, наиболее распространенной, является корональная модель [16,54,59,60]. Функцияраспределения по энергетическим уровням частиц в НТП может не подчиняться распределениюБольцмана. Применение моделей высокотемпературной плазмы, а также использованиеприближения многотемпературной кинетики для интерпретации и обработки оптическихизмерений также не всегда является справедливым.
В подавляющем числе кинетическихмоделей газовых разрядов при низких давлениях (<10 Тор) неравновесные столкновительноизлучательные процессы описываются в терминах суммарных концентраций частиц поэлектроннымсостояниям(безразрешенияпоквантовымуровням)[17–31,61–63].Недостаточная степень полноты кинетических схем (число квантовых состояний и4элементарных процессов и реакций) ограничивает их применение для спектроскопическойдиагностики НТП.
В немногочисленных работах, посвященных теоретическим исследованиямуровневой кинетики частиц в НТП, авторами отмечаются трудности воспроизведения ФРКУмолекул в основном (особенно, на высоких уровнях) [64,68] и в возбужденных состояниях[16,69–78].Этообусловленонедостаткомданныхобуровневыхстолкновительно-излучательных характеристиках элементарных процессов [68] и отсутствием комплексныхэкспериментальных исследований распределений частиц по энергетическим уровням восновном и возбужденных состояниях в газовых разрядах.
Механизмы физико-химическихпроцессов, обуславливающие образование частиц на квантовых уровнях в пределах одногоэлектронного состояния, могут быть намного сложнее, чем представленные, например,корональной моделью и являются не до конца изученными [16]. Они могут различаться припереходе от одного квантового уровня частицы к другому в пределах отдельного электронногосостояния и изменяться в процессе временной эволюции параметров НТП. Обоснованиювыбора молекулярных полос и атомных линий для диагностики НТП и интерпретациимеханизмов физико-химических процессов, обуславливающих спектральных состав излучениягазовых разрядов, исследованиям распределения энергии по поступательным и внутреннимстепеням свободы частиц, не уделяется должного внимания.
Прогресс в разработке методовлазерной спектроскопии способствует возникновению нового направления в развитииэкспериментально-расчетных методик для оптической диагностики НТП - созданию уровневыхполуэмпирических СИМ газовых разрядов. Оно невозможно без развития баз данныхуровневых сечений, коэффициентов скоростей и излучательных характеристик физикохимических процессов, макро - и микро - параметров газовых разрядов и т.д. Базы данныхпозволяютвосполнитьнедостающиеуровневыестолкновительно-излучательныехарактеристики процессов, усовершенствовать и тестировать СИМ.
Развитие подобныхуровневых полуэмпирических СИМ газовых разрядов имеет принципиальное значение, как сточки зрения фундаментальных основ теории неравновесной плазмохимии, так и с точки зренияеёпрактическогоиспользования.Оноявляетсянеобходимымэтапомпереходаотэмпирического метода проб и ошибок к модельным методам оптимизации плазмохимическихпроцессов, применяемых в технологиях осаждения пленок, в создании поверхностей сфункциональными свойствами и т.д.Цели и задачи диссертационной работыОсновной целью диссертации является развитие согласованных математических иуровневых кинетических моделей для спектроскопической диагностики НТП и их применениев исследованиях газовых разрядов в азоте и водороде, титановой лазерно-индуцированнойплазмы (ЛИП).
Они являются составляющими уровневых полуэмпирических СИМ газовых5разрядов (рис.1), которые в сочетании с методами спектроскопии КАРС, ОИ и ЭС, образуютэкспериментально-расчетные методики для определения параметров НТП. Уровневые СИМгазовых разрядов основываются на ранее разработанных механизмах физико-химическихпроцессов в азотной, водородной и титановой НТП. В диссертации для достижения основнойцели решены следующие задачи.1.Разработаныэкспериментально-расчетныеметодики,сочетающиеметодыспектроскопии КАРС, ОИ, ЭС и согласованные математические и уровневые моделифизической кинетики для исследований азотной, водородной и титановой НТП.2.Созданы математические модели азотной, водородной и титановой НТП, которыевключают:вычислительные модули для самосогласованного численного моделирования нагревагаза, ФРЭЭ, газофазной и гетерогенной кинетики частиц (нейтральных и ионизованныхмолекул и атомов азота и водорода, атомов титана) в основном и электронно-возбужденныхсостояниях (для молекул с детализацией по колебательным уровням, для атомов с разрешениемпо главному квантовому числу, полному орбитальному, спиновому и угловому моментам);базыданныхуровневыхиинтегральныхсамосогласованныхстолкновительно-излучательных характеристик физико-химических процессов азотной, водородной и титановойНТП;программный модуль идентификации и установления иерархии физико-химическихпроцессов,которыеобуславливаюткинетикучастицввозбужденныхсостояниях,представляющих интерес для спектроскопической диагностики и приложений азотной,водородной и титановой НТП в плазмохимических технологиях;вычислительный модуль для численного моделирования и обработки спектров КАРС ииспускания двухатомных молекул и атомов;базы данных ФРЭЭ и её основных моментов, поступательной температуры, ФРКУмолекул в основном и электронно-возбужденных состояниях, измеренных и рассчитанных вгазовых разрядах в азоте и водороде;базы данных спектров испускания, измеренных в газовых разрядах и послесвечении вазоте, водороде и азотосодержащих смесях.3.Созданы установки для оптических исследований разрядов постоянного тока,импульсного тлеющего разряда (ИТР) и ВЧ разрядов.
Методами спектроскопии КАРС, ОИ, ЭСи численного моделирования исследованы механизмы физико-химических процессов,обуславливающие нагрев газа и формирование ФРВУ и ФРКУ молекул азота и водорода восновном и электронно-возбужденных состояниях в тлеющем разряде постоянного тока(ТРПТ), в ИТР, в ВЧ и СВЧ разрядах в азоте, водороде и азотосодержащих смесях.64.Разработаны экспериментально-расчетные методики для определения напряженностиэлектрического поля E , концентрации электронов N e , поступательной температуры Tg иколебательной температуры первого уровня Tv X 1g молекул азота в основном состоянииX 1 g в ТРПТ и СВЧ разрядах в азоте.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
