Автореферат (1097946), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Чтобыоценить роль гетерогенных процессов в кинетике ФРКУ молекулы азота в основном состоянии,вданнойработеисследованыпространственноераспределениеплотностигазаипоступательной температуры по сечению разрядной кюветы при низких давлениях. На основеэтих результатов получены полуэмпирические выражения, которые учитываются в СИМ дляоценки тепловых потерь и диффузионного ухода атомов и возбужденных частиц. Комплексныеисследования стационарной ФРКУ молекулы азота в основном состоянии и динамики нагревагаза методами спектроскопии КАРС и ОИ, соответственно, повысили надежность численногоанализа кинетики ФРКУ молекулы азота на высоких колебательных уровнях.
В параграфе 1.2диссертации описываются созданные автором установки для исследований разрядовпостоянного тока и ИТР в азоте методами ОИ. В методах используется схема интерферометраМайкельсона.Врезультатеисследованийустановлено,чтопрофилираспределенияпоступательной температуры Tg по сечению разрядной кюветы, измеренные в ИТР при низкихдавлениях ( 6 Тор) и токе 0.5 А, получаются подобными измеренным в ПС ТРПТ (7–10 Тор и50 мА). При средних давлениях (12 Тор) и токе в диапазоне 0.5–1 А наблюдается отличиераспределений поступательной температуры Tg и концентрации газа по сечению камеры в ИТРот соответствующих распределений, полученных в контрагированном разряде постоянноготока. В контрагированном разряде постоянного тока область видимого свечения, в виде шнура,локализуется на оси разрядной камеры.
В ИТР, шнур располагается в верхней части разряднойкамеры вблизи её стенки. Наличие сильной рефракции свидетельствует о несимметричномраспределении параметров и формировании газодинамических возмущений в ИТР. Этоограничивает применение уровневой полуэмпирической СИМ в исследованиях физикохимических процессов в ИТР на временах свыше 2–3 мс при средних давлениях. Показано, чтохарактерные времена установления стационарных значений Tg в разрядах постоянного токауменьшаются от 20 мс до 13 мс с увеличением давления от 7 Тор до 20 Тор.
Стационарныезначения Tg находятся в согласии с результатами, полученными методами спектроскопии16КАРС и ЭС (см. таблицу). В ИТР стационарное значение поступательной температуры Tg ,которое оценивается как максимальное, не превышает 800 К.Рис.3. ФРКУ молекулы азота в ПС ТРПТ в зависимости от времени пребывания молекул взоне разряда D : а) E / N = 70 Тд, Tg =600 К, Tv X 1g =4200 К, p =9.5 Тор, I =50 мА ( R =1.8см, D =15-16 мс), данная работа; б) E / N 100 Тд, Tg =395 К, Tv X 1g =2850 К, p =12 Тор,I =7 мА ( R =0.7 см, D =30 мс) [65]; в) E / N = 50 Тд, Tg =710 К, Tv X 1 g =2900 К, p =24 Тор,I =19 мА ( R =1.0 см, D =30 мс) [67]; г) E / N = 70 Тд, Tg =530 К, Tv X 1 g =4500 – 5300 К,p =2 Тор, I =80 мА ( R =1.0 см, D =11 мс) [64].В параграфе 1.3 развиты согласованные физическая и математическая модели дляопределения ФРЭЭ и её основных моментов, ФРКУ молекулы азота в основном состоянии,компонентного состава азотной НТП, поступательной температуры в приложении оптическойдиагностики газовых разрядов в азоте (рис.
1). Созданы базы данных рассчитанных иизмеренных ФРЭЭ и её основных моментов, сечений и коэффициентов скоростей,спектроскопических констант, характеризующих квантовые состояния частиц, вероятностейгетерогенной дезактивации колебательной энергии молекул и рекомбинации атомов азота наповерхности из различных материалов и т.д. По сравнению с существующими моделямирасчета ФРЭЭ в азотной НТП [17–31,61,62], в модели, развитой в диссертации, увеличеноколичество квантовых уровней и электронных состояний молекулы и иона молекулы азота, а17также расширена кинетическая схема процессов неупругих столкновений электронов счастицами. Особое внимание уделяется описанию кинетики возбуждения излучающих иметастабильных состояний молекулы азота, представляющих интерес для ЭС азотной НТП.Рис.4. Рассчитанные (линии) с помощью уровневой полуэмпирической СИМ и измеренные(точки) [16, 49] ФРЭЭ в ПС ТРПТ в азоте: а) E / N =50–60 Тд, Tv X 1g =4500 К; б) E / N =140–150 Тд, Tv X 1g =6000 К; в) E / N =80 Тд, Tv X 1g =6000 К.Рис.5.
Зависимости значений тока I / I L и Tg / Tw , нормализованных к максимуму тока I LВ параграфе1.4 теоретическиисследованыи Tw =300К, соответственно:а - p = 20Тор, I L = 30механизмымА; а - p =формирования15 Тор, I L = 50ФРКУмА. молекулыВ моделях азотной НТП [17–31,61,62] при решении уравнения Больцмана дляэлектронов, традиционно, используются самосогласованный набор интегральных сеченийнеупругих столкновений электронов с частицами НТП. Определенная таким образом ФРЭЭиспользуется для расчета уровневых коэффициентов скоростей неупругих столкновенийэлектронов с тяжелыми частицами плазмы.
В данной работе, на основе баз данных восполненынедостающие уровневые столкновительные характеристики элементарных процессов. Длярасширенной кинетической схемы определен самосогласованный набор уровневых сеченийупругих и неупругих столкновений электронов с молекулами азота. Он, впервые, явнымобразом учитывается при решении кинетического уравнения для ФРЭЭ. Это позволило18количественно описать результаты экспериментов, выполненных в диссертации, а такжедругими авторами [16,49].В отличие от моделей расчета компонентного состава в азотной НТП, представленных влитературе [17–31,61,62], в уровневой полуэмпирической СИМ азотной НТП, развитой вдиссертации, существенно расширена кинетическая схема процессов с участием тяжелыхнейтральных и заряженных частиц, обуславливающих формирование ФРКУ молекулы азота восновном состоянии и спектров КАРС газовых разрядов в азоте.
Для описания теплоотвода,процессов гетерогенной дезактивации колебательной энергии молекул и рекомбинации атомовазота на поверхности предложен новый подход, который является дальнейшим развитиемметода равнодоступной поверхности. Он основывается на сочетание результатов теориитеплопроводности и экспериментальныхданныхо пространственныхраспределенияхконцентраций и температур по сечению разрядных камер цилиндрической геометрией,полученных, в диссертации, методом ОИ, а также другими авторами.
Подход позволилусовершенствовать СИМ и согласовать результаты расчетов и измерений кинетики ФРКУмолекулы азота в основном состоянии и динамики нагрева газа при низких давлениях.В параграфе 1.4 теоретически исследованы механизмы формирования ФРКУ молекулы азота всостоянии X 1 g (рис.3), ФРЭЭ (рис.4) и нагрева газа (рис.5) в разрядах постоянного тока и ИТРв азоте.
Выполнено сравнение измеренных и рассчитанных, в диссертации и другими авторами,ФРЭЭ и ФРКУ молекулы азота в состоянии X 1 g , а также поступательной температуры Tg .Показано,чтосформированныйсамосогласованныйнаборуровневыхсеченийикоэффициентов скоростей, описывающих кинетику электронной компоненты и колебательновозбужденных молекул азота, позволяет получить согласие результатов расчета с результатамиизмерений ФРЭЭ [16,49], ФРКУ (для высоких уровней 5 – 10) молекулы азота в состоянииX 1 g и поступательной температуры Tg в ПС ТРПТ методами спектроскопии КАРС [64,65],ОИ [66], абсорбционной [67] и ЭС (рис.3 и 4, таблица).
Установлено, что в ПС ТРПТ, придавлениях 3.5–9.5 Тор и токе 50 мА, в моменты времени ( 3 мс), перераспределение молекулазота по нижним уровням ( v =1–5) обуславливается конкуренцией процессов колебательноговозбуждения молекул электронным ударом и близкого к резонансному VV - энергообменумежду молекулами азота. С увеличением времени пребывания молекул азота в ПС ТРПТ ( 3мс) ФРКУ ( v =0–5) молекулы азота в состоянии X 1 g оказывается слабо чувствительной кспособу накачкиуровней.Рольпроцессовдиффузииигетерогеннойдезактивацииколебательной энергии молекул мала по сравнению с процессами резонансного VV энергообмена между молекулами азота. Температура Tv X 1g уменьшается с увеличением19коэффициента скорости K1001 колебательно-колебательного энергообмена между молекуламиазота в состоянии X 1 g и слабо чувствительна к изменению вероятности гетерогеннойдезактивации колебательной энергии молекул.
Наилучшее согласие между вычисленными и-14измеренными ФРКУ молекулы азота достигается при K1001 =0.9103-1см сек (рис.3). Значение01согласуется с предсказанным в квантово-классической модели Биллинга-Фишера [68].K10Нагрев газа, в интервале времени пребывания молекул азота в ПС ТРПТ от 4 до 10 мс, при Tg =300–500 К обусловлен нерезонансным VV -энергообменом между молекулами (рис. 5).Приращение поступательной температуры Tg количественно описывается при использовании вмодели, предложенной автором диссертации, формулы связи для расчета уровневыхкоэффициентовскоростейVV -энергообменамеждумолекуламиазота.Рассчитанныетемпературы Tg и ФРКУ молекулы азота в состоянии X 1 g находятся в удовлетворительномсогласии с измеренными в диссертации и другими авторами (таблица).Экспериментальное исследование и численное моделирование эволюции ФРКУ ( v =0–5)молекулы азота в состоянии X 1 g во времени в ИТР при средних давлениях в азоте показывает,что на стадии разряда: ФРКУ молекулы азота в состоянии X 1 g отличается от распределений,рассчитанных по формулам Больцмана, Тринора и Гордиеца-Тринора; ФРВУ молекулы азота всостоянии X 1 g подчиняется распределению Больцмана; Tg совпадает с комнатной исвидетельствует об отсутствии явления «быстрого» нагрева газа; изменение заселенностейколебательных уровней молекул определяется преимущественно прямым электронным ударом.На ранней стадии послесвечения разряда (от 50 нс до 15 мкс) изменение заселенностейпроисходит в результате столкновений первого и второго рода электронов с колебательновозбужденными молекулами; на поздней стадии послесвечения разряда (от 15 до 20 мкс)преобладающим процессом в перераспределении молекул по нижним уровням является VV энергообмен между молекулами азота.
Значение коэффициента скорости (10-13 см3×сек-1),определенное в диссертации для реакции ассоциативной ионизации с участием атомов вметастабильных состояниях 2 P и2D , улучшает согласие рассчитанных ФРКУ молекулы азотав состоянии X 1 g с измеренными на ранней стадии послесвечения; наилучшее соответствиемежду расчетными и измеренными заселенностями молекул на поздней стадии послесвечения10разряда имеет место при значении коэффициента скорости VV -энергообмена K 01=(91)10-15см3сек-1. Оно согласуется со значением, полученным в ПС ТРПТ при низких давлениях.20Рис.6. Измеренные (точки) и расчетные (линия) спектры излучения N2 C 3u B3 g иN2 B 2u X 2g из приэлектродной области СВЧ разряда, возбуждаемого вблизи электрода-антенны, в азоте при p = 1 Тор, N e =1011 см-3 и напряженности электрического поля 140 В/см:(а) - 340–360 нм; (б) - 360–380 нм; (в) - 380 – 435 нм.Чтобы усовершенствовать в модели, развитой в диссертации, численное описание вгазовых разрядах кинетики высокоэнергетической части ФРЭЭ и концентраций молекул восновном состоянии на высоких колебательных уровнях (>10), а также процессы диссоциации,возбуждения электронных состояний и ионизации молекул и атомов требуются надежныеданные о компонентном составе, об абсолютных концентрациях возбужденных частиц и ораспределении энергии по внутренним степеням свободы частиц (атомов, молекул и их ионов)в электронно-возбужденных состояниях.