Автореферат (1097946), страница 8
Текст из файла (страница 8)
Согласие между расчетом и экспериментом достигается при Trot X 1g =600 K иTv X 1g = 3980 K. г) ФРКУ молекулы водорода, измеренная в безэлектродном ВЧ разряде придавлении 1.5 тор. Линия 1 и 2 - результаты расчета ФРКУ молекулы согласно распределениюБольцмана при Tv X 1g =3400 K и уровневой полуэмпирической СИМ.Значения Tv X 1gв СВЧ разрядах лежат в диапазоне соответствующих температур,измеренных методами спектроскопии КАРС (таблица).
Развитые в данной главе диссертацииэкспериментально-расчетные методики свидетельствуют об определяющей роли процессоввзаимного тушения N 2 A3u в кинетике N 2 C 3u в СВЧ разрядах в азоте при низкихдавлениях и поступательных температурах (<500 К). ВЧ и СВЧ разряды в водороде при низкихдавлениях являются следующим примером, в котором иллюстрируется важная роль вторичныхпроцессов с участием синглетных электронно-возбужденных молекул водорода в кинетикеФРКУ молекулы водорода в основном состоянии.Глава 4 посвящена развитию уровневой полуэмпирической СИМ для оптическойдиагностики газовых разрядов в водороде и исследованию кинетики возбужденных частиц вводородной НТП методами спектроскопии КАРС, ЭС и численного моделирования.Экспериментальные сведения о ФРКУ молекулы водорода в основном и электронновозбужденных состояниях малочисленные.
Например, для безэлектродного ВЧ разрядаиндуктивно-емкостного типа и плазмы, образованной в условиях электронно-циклотронногорезонанса, в водороде, которые широко используются в плазмохимических технологиях,данные о ФРВУ и ФРКУ молекулы водорода в основном и электронно-возбужденныхсостояниях отсутствуют.В параграфе 4.1 выполнены: исследования ФРВУ и ФРКУ молекулы водорода восновном состоянии X 1 g методами спектроскопии КАРС в ВЧ разрядах в водороде;сформированы базы данных значений поступательной температуры Tg , ФРВУ и ФРКУмолекулы в состоянии X 1 g , измеренных в газовых разрядах; созданы экспериментальныеустановки для исследований ВЧ разрядов в водороде методами спектроскопии КАРС; развитывычислительные коды для моделирования и обработки спектров КАРС молекулы водорода вводородной НТП; приведены результаты исследований ФРВУ и ФРКУ молекулы в состоянииX 1 g посредством методов спектроскопии КАРС в ВЧ разрядах.
Впервые, приводятсярезультаты измерений ФРВУ и ФРКУ молекулы водорода в состоянии X 1 g посредством34методов спектроскопии КАРС в безэлектродном ВЧ разряде индуктивно-емкостного типа.Установлено, что в безэлектродном ВЧ разряде ФРВУ молекулы водорода подчиняетсяраспределению Больцмана с вращательной температурой Trot X 1g , которая совпадает с Tg .Температуры Trot X 1g в электродном ВЧ разряде емкостного типа в водороде лежат вдиапазоне от 300 К до 360 К, а температура Tv X 1g молекулы водорода в основномсостоянии не превышает величины 2000 К.
Стационарные ФРВУ и ФРКУ молекулы водорода вбезэлектродном ВЧ разряде индуктивно-емкостного типа удовлетворительно описываютсяформулами Тринора и Больцмана, соответственно (рис.8). Измеренные значения вращательнойTrot X 1g и колебательной Tv X 1g температуры в безэлектродном ВЧ разряде индуктивно-емкостного типа в водороде превышают соответствующие значения в ВЧ разряде емкостноготипа (таблица).В параграфе 4.2 выполнены исследования ФРВУ и ФРКУ молекулы водорода ввозбужденном состоянии d 3 u в диполярном разряде при низких давлениях в водороде(источник плазмы в условиях ЭЦР) методом ЭС. Установка для исследований водородной НТП,возбуждаемой в условиях ЭЦР, созданы французскими коллегами из лаборатории Субатомнойфизики и космологии Гренобля, Центра исследования плазмы, материалов и наноструктур,университета им.
Ж. Фурье (г. Гренобль). Ими же выполнены исследования распределенияинтенсивностей в спектрах испускания. Обработка спектров испускания диполярного разрядавыполнена автором диссертации. Определены поступательная Tg и колебательная Tv X 1g температуры молекулы водорода в состоянии X 1 g . Рассмотрены: электронные конфигурациимолекулы и атомов водорода, включенные в полуэмпирическую СИМ водородной НТП;молекулярные спектры излучения и поглощения, фотохимия молекулы водорода [18]; методыопределения Tg по спектрам испускания молекулы водорода; излучательные характеристикимолекулыводорода.Сформированабазаданныхстолкновительно-излучательныххарактеристик водородной НТП. Установлено, что ФРВУ ( J =1–5) молекулы водорода всостоянии d 3 u являются больцмановскими.
Значения Trot d 3u лежат в диапазоне 205–325К. ФРКУ ( vd =0–2) молекулы водорода в состоянииd 3 uзаметно отличаются отраспределения Больцмана. Значение Tv X 1g молекулы водорода в состоянии X 1 g равняется3100400 К. Оно заметно выше, чем измеренные значения Tg =420–650 К. Это свидетельствуюто том, что разряд при низких давлениях в водороде является эффективным источникомколебательно-возбужденных молекул водорода.35Параграф 4.3 посвящен развитию полуэмпирической СИМ водородной НТП и еёприменению для исследований кинетики возбужденных частиц в газовых разрядах в водороде.Впервые, теоретическое описание кинетики H 2 X 1g , v выполнено с явным учетом вкинетической схеме процессов с участием молекулы водорода в возбужденных состояниях,представляющих интерес для ЭС газовых разрядов.
Создана база данных параметровводородной НТП. Разработаны согласованные математическая и физическая моделиводородной НТП. На основе анализа большого набора экспериментальных и расчетных данныхсформированы базы данных значений сечений, коэффициентов скоростей, ФРЭЭ и её основныхмоментов,измеренныхирассчитанныхсамосогласованный набор сеченийвгазовыхразрядахвводороде.Созданстолкновений электронов с тяжелыми частицамиводородной НТП.
Проведен анализ процессов, влияющих на ФРЭЭ и, соответственно, на еемоменты в широком диапазоне значений приведенного электрического поля. Из сопоставленияизмеренных и рассчитанных ФРЭЭ, установлено, что в ПС ТРПТ в водороде при малыхзначениях E / N 15 Тд колебательное возбуждение молекул водорода оказывает заметноевлияние на ФРЭЭ. Приведено сравнение измеренных ФРЭЭ и ФРКУ молекулы водорода восновном состоянии, с рассчитанными, в рамках, развитой в диссертации, уровневойполуэмпирической СИМ плазмы в водороде.
Наилучшее согласие эксперимента и теории имеетместо при использовании в расчетах значенийK10Mol Tg иK1001 Tg , полученных сиспользованием модели Биллинга-Фишера, а также уровневых коэффициентах скоростейколебательно-поступательногоVT -иколебательно-колебательногоVV -энергообменаэнергией между молекулами водорода, определенных по формулам связи при значениипараметра межмолекулярного взаимодействия, равного 35.3 нм-1.
В результате численногомоделирования установлено, что ФРКУ ( v 0–14) молекулы водорода в состоянии X 1 gзаметно отличаются от распределений Больцмана. Время установления стационарной ФРКУмолекулы водорода в основном состоянии зависит от степени полноты кинетической схемы,описывающей ступенчатое возбуждение колебательных уровней молекулы электроннымударом. При этом стационарная ФРКУ молекулы водорода слабо зависит от числа процессов.Установлено, что конкуренция процессов столкновений первого и второго рода электронов сH 2 1g , v , одноквантового VT - и VV - энергообмена энергией между молекулами водорода,VT - энергообмена энергией между молекулами и атомами водорода приводит к нарушениюдинамического равновесия между колебательными степенями свободы молекулы водорода ипоступательными степенями свободы электронов. Кинетика синглетных состояний и времярелаксации энергии по внутренним степеням свободы молекулы водорода зависят от36соотношения величин Tg и Tv X 1g в водородной НТП.
В водородной НТП, при которыхпревалирует возбуждение колебательных и электронных состояний молекулы водородаоднократнымэлектроннымударом,спектральныеизмерениявременнойзависимостиинтенсивностей излучения для переходов H 2 N 1u X 1g , v ( N 1u =2 B1u , 2 C1 u , 3 B1u ,3 D1 u , 4 B1u ) молекулы водорода могут позволить получить информацию о величинеTv X 1g . Показано, что радиационный распад состояний N 1u молекулы водорода приводитк нарушению динамического равновесия между поступательными степенями свободыэлектронов и внутренними степенями свободы (колебательной и электронной) молекулыводорода (в пределах комплекса состояний N 1u ). Оно сохраняется между колебательной иэлектронной (в пределах комплекса состояний N 1u ) степенями свободы молекулы водорода.В водородной газоразрядной плазме, в которой явлением поглощения УФ излучения можнопренебречь, из спектральных измерений функции распределения по синглетным состояниямN 1u молекулы водорода можно определить величину Tv X 1g основного электронногосостояния.РадиационныепереходыH 2 N '1 g N 1 u иH 2 N 1 u N 1 g 1( N 1 g =2 EF 1g , 3 I 1 g , 3 H H g , 3 GK 1g , 4 P1 g , 4 R1 g ) приводят к нарушениюдинамического равновесия между поступательными степенями свободы электронов иэлектронной степенью свободы молекулы водорода в пределах группы состояний N 1 g иуменьшению времени их электронной релаксации.