Диссертация (1097947), страница 8
Текст из файла (страница 8)
Фотографии безэлектродного ВЧ разряда индуктивно-емкостного типа в азоте(13.56 МГц, ВЧ мощность 200 Вт): (а) 15 Тор: (б) 20 Тор. (в) - (г) - фотографии ВЧ разряда впоперечном сечении разрядной камеры, полученные с использованием оптических фильтровпри давлении 20 Тор и удельной ВЧ мощности 3 Вт/см3: (в) - зеленый фильтр, (г) - голубойфильтр, (д) - красный фильтр.Выбор этих экспериментальных результатов основан на том, что они получены прямымиметодами и наиболее полно представлены условия эксперимента. Не смотря на большоеколичество публикаций, исследования механизмов обмена энергией между поступательными,колебательными и электронными степенями свободы молекулы азота в НТП остаютсянезавершенными. Экспериментальных данных недостаточно для усовершенствования иразвития СИМ для оптической диагностики по ряду причин.
В литературе отсутствуютэксперименты, в которых одновременно исследуются динамика нагрев газа, кинетика молекулазота в основном и электронно - возбужденных состояниях с разрешением по колебательнымуровням при низких давлениях. Не полностью известны параметры, характеризующие газовыеразряды.
Для условий ПС ТРПТ [133,141], при которых выполнены измерения ФРЭЭзондовыми методами, нет надежных экспериментальных данных, относящихся к прямымизмерениям ФРКУ молекулы азота в основном состоянии X 1 g . Не достает экспериментальныхданных о динамике нагрева азота в ПС ТРПТ при низких давлениях.
Экспериментальныеданные о ФРКУ и ФРВУ молекулы азота в основном состоянии X 1 g в безэлектродном ВЧразряде индуктивно-емкостного типа в азоте отсутствуют. Последующие подпараграфы 1.1.3 и1.1.4 диссертации посвящены исследованию методами спектроскопии КАРС, ОИ и ЭС ФРКУ иФРВУ молекулы азота в основном состоянии и определению поступательной температуры в33безэлектродном ВЧ разряде в азоте [563], в контрагированном разряде постоянного тока в азотепри средних давлениях [424–427, 564–579], а также в ПС ТРПТ в азоте для условий близких кусловиям [133,141].1.1.3.
Спектроскопия КАРС ВЧ разряда индуктивно - емкостного типа в азотеУстановка для исследований безэлектродного ВЧ разряда методами спектроскопииКАРС разработана и создана при непосредственном участии автора диссертации (рис. 10). Имже выполнены исследования колебательно-поступательной неравновесности ВЧ разряда в азотепри средних давлениях.
ВЧ разряд на частоте 13.56 МГц возбуждался в кварцевой трубкедиаметром 3.2 см и длиной 54 см, помещенной в медный соленоид (длина 80 мм и внутреннийдиаметр 50 мм), охлаждаемый проточной водой. Температура поверхности разрядной кюветыконтролировалась термопарой и составляла 350–400 К. Рабочее давление в ВЧ разряде в азотеподдерживалось равным 20 Тор. Азот и аргон могли одновременно прокачиваться вгазоразрядной кювете. Аргон при атмосферном давлении 750 Тор использовался, чтобызарегистрировать нерезонансный сигнал КАРС с целью нормализации полезного сигналаКАРС. Мощность до 200 Вт от ВЧ генератора подводилась в газовый разряд посредствомреактивной нагрузки, носящей индуктивно - емкостной характер и позволяющей согласовыватьих внутренние сопротивления.
ВЧ мощность Wab , поглощенная в разрядной системе,определялась из балансного соотношения Wab Win Wref . Здесь Win - подводимая ВЧ мощность,а Wref - отраженная от разрядной камеры ВЧ мощность. Известно, что из-за потерь в ВЧсистеме Wab может значительно отличаться от мощности Wabs , поглощенной в плазме. Поэтому,измерялись потери мощности в разрядных системах без плазмы, и на эту величинууменьшалась Wab .
Удельная мощность Pabs , подводимая от генератора в газовый разряд иусредненная по объему, достигала 3 Вт/см3. Концентрация электронов при подводимой ВЧмощности согласно данным, приведенным в [580], составляла 10101012 см-3. На рис.11приведены фотографии разряда, характеризующие распределения эмиссионного излученияазота в ВЧ разряде по длине и сечению разрядной камеры.ИзмерениявращательнойTrot X 1g иколебательнойTv X 1g температуросуществлялись в центральной части соленоида методом спектроскопии КАРС.
В спектрометреиспользовался широкополосный способ записи спектров КАРС. Лазерная система включаетNd+3:YAG лазер с удвоением частоты и лазер на красителе. В Nd+3:YAG лазер входят задающийгенератор и один каскад усиления с последующим преобразованием излучения с длиной волны1016 мкм в излучение с длиной волны =532 нм. Лазер работает в импульсно-периодическом34режиме с частотой повторения до 10 Гц. Продолжительность лазерного импульса составляет 11нс, а спектральная ширина линии излучения лазера 0.5 см-1.
Энергия излучения I 1 ,приблизительно, равна 100 мДж на длине волны 532 нм. Излучение фокусировалось и спомощью совмещающей оптики посылалось в разрядную кювету для генерации сигнала КАРС.Остальная часть излучения использовалась для накачки лазера на красителе. Лазерперестраивался в диапазоне волновых чисел 600–615 см-1. Краситель Rhodamine 640,разбавленный в метаноле, применялся для возбуждения и наблюдения колебательновращательной структуры Q - ветвей, соответствующих переходам отv = 0 v = 1 (Q01) до v=3 v = 4 (Q34) молекулы азота.
Энергия лазера I 2 , расходуемая на генерацию сигналаКАРС, составляла 6.0 мДж.Запись спектров КАРС молекулыи аргона при заданном давленииИдентификация, вычитание фонаи сглаживание спектров КАРСмолекулы и аргонаНормализация спектров КАРСмолекулы на спектр, записанныйв аргонеПреобразованиеэкспериментальных спектровв формат рассчитанныхспектровЗапись спектров КАРС призаданных условиях давлении и поступательнойтемпературеОпределениесоотношенияпреобразованияэкспериментального итеоретическогоспектра в одинаковыйформатРасчет ФРКУ молекулыпосредством уровневойполуэмпирической СИМРасчет библиотекинелинейнойвосприимчивости третьегопорядкаРасчет библиотекиспектров КАРСОпределение аппаратнойфункции спектрометра КАРССопоставление рассчитанных иизмеренных спектров КАРСОпределение вращательнойтемпературы и построениегистограммыОпределение ФРКУмолекулы и колебательнойтемпературы первого уровня,построение гистограммыРис.12.
Блок-схема, иллюстрирующая вычислительный модуль СИМ для моделированияи обработки спектров КАРС молекул азота и водорода в НТП.Полезный сигнал КАРС I as выделялся из излучения лазеров и плазмы призменным иширокополосным фильтрами. Распределение интенсивности линий в спектрах КАРС азотаанализировалось и регистрировалось монохроматором, обладающим высоким спектральнымразрешением (HR 640, Instruments S.A., division Jobin Yvon), оборудованным голографическойрешеткой 2400 штр/мм и укомплектованным оптическим спектральным многоканальныманализатором (OSMA).35На основе теории КАРС [330, 372, 375–379, 416, 420, 421], в диссертации, развитвычислительный модуль (рис.
1), входящий в уровневую полуэмпирическую СИМ азотнойНТП, для обработки спектров КАРС. На рис. 12 приведена блок - схема, иллюстрирующаяобработку и моделирование спектров КАРС молекул азота. Случайный характер спектральногои пространственного распределения интенсивности и ширины излучения лазеров накачкиприводит к тому, что искомые параметры, определенные из сопоставления рассчитанного иэкспериментального спектра, измеренного за одну лазерную вспышку, испытывают заметныефлюктуации, от спектра к спектру. Для определения средних значений и стандартныхотклонений искомых параметров требуется регистрировать значительное количество спектрови рассчитывать библиотеку спектров КАРС молекул в диапазоне температур, которыйопределяется условиями эксперимента.
Распределение интенсивности I as I as as спектраКАРС в зависимости от частоты as расчитывается при наличии нарушения равновесия повнутренним степеням свободы молекулы. В отличие от существующих моделей расчетовспектров КАРС молекул, заселенности N v колебательных уровней v молекул в основномэлектронном состоянии восстанавливаются двумя способами.В первом способе заселенности N v восстанавливаются с использованием уровневойполуэмпирической СИМ НТП (следующие параграфы 1.3 и 1.4 настоящей главы диссертации)и используются при моделировании спектров КАРС. Это позволяет: определить функциюраспределения по нижним колебательным уровням молекулы азота, которая может заметноотличаться от расчетов с использованием формул Больцмана и Тринора, либо аналитическихвыражений Гордиеца-Тринора; оценить квадрат разности заселенностей Nv Nv1 2насоседних колебательных уровнях с изменением числа v .
Полученные таким образом ФРКУмолекулы азота используется при моделировании спектров КАРС.Во втором способе определение заселенностей энергетических уровней двухатомныхмолекул в основном состоянии выполнено в многотемпературном приближении [330, 372, 375–379, 416, 420, 421]. Предполагается, что распределение энергии по поступательным,вращательным, колебательным и электронным степеням свободы двухатомной молекулы восновномсостояниихарактеризуетсяразличнымитемпературами:поступательнойтемпературой газа Tg , вращательной Trot X 1g , колебательной Tv X 1g и электроннойTe est температурами.
ФРВУ и ФРКУ двухатомных молекул в основном состоянииstвосстанавливается с использованием формул Больцмана либо Тринора. КолебательнаяTv X 1gи вращательные Trot X 1g температуры определяются из сравнения амплитуды и36контура экспериментального спектра КАРС с рассчитанными, согласно теории, изложенной в[330,372, 375–379,416,420,421].В диссертации создана база данных значений коэффициентов Данхэма для молекул N2,O2, CO, H2 и NO. Они включены в базу данных спектроскопических констант уровневойполуэмпирической СИМ и используются для определения: положения Рамановских линий вэкспериментальном спектре КАРС; колебательной и вращательной энергии двухатомныхмолекул в основном электронном состоянии.Таблица 1.