Диссертация (1097947), страница 6

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 6)

Она получила широкое распространение в исследованияхфизико-химических процессов в НТП [318, 330, 334, 371–388]. Методы спектроскопии КАРСпревосходят многие другие методы, основанные на использовании явления КРС. Методы ЛИФи внутрирезонаторной лазерной спектроскопии позволяют получать лучшие результаты при22измерениях малых концентраций молекул [405–411].

КАРС представляет собой оптическоеявление, основу которого составляет процесс четырехволнового нелинейного смешенияэлектромагнитных полей высокой интенсивности, сравнимых с напряженностями внутреннихэлектрических полей в среде [318, 330, 334, 371–388, 412–419]. В газах, спектр КАРСнаблюдается, когда два лазерных луча с частотами 1 и 21  2  ,называемыесоответственно пучком накачки и стоксовым пучком, проходят зондируемую среду, котораясостоит из молекул с комбинационно-активными колебательными модами v , равнымиразности 1  2 . В газе генерируются новые электромагнитные волны, которые возникают врезультате неупругого рассеяния волн на частотах 1 и 2 молекулярными колебаниями.

Вдиссертации рассматриваются условия «вырожденного» четырехволнового нелинейногосмешения для электромагнитных полей, когда в качестве зондирующего пучка используетсяодна из компонент накачки на частоте 1 . Новые волны называются антистоксовой волной счастотой as = 2  1  2 и стоксовой волной с симметричной частотой st = 2  2  1 . Этиволны характеризуют когерентное антистоксова рассеяние и когерентное стоксова рассеяниесвета. В экспериментах регистрируется распределение интенсивности I as  I as as  спектраКАРС в зависимости от частоты as . В диссертации, при расчете спектров КАРС, применяетсясоотношение вида [318, 330, 371–388, 412–421]:2 sin( kl / 2)  22  ( ) N2I as as   2 I1  I 2   l kln1  n2  nas  c 42840 2as2 v(3)  L1 (as  2  1 )  L1 (1 )  L2 (2 )  d1  d22. (1.1.0)Здесь L1(1) и L2(2) - спектральные профили зондирующего излучения, нормированные насуммарные интенсивности I1 и I2, соответствующие зондирующему излучению (Nd+3:YAG лазеру и лазеру на красителе, соответственно); nas, n1 и n2 - показатели преломления для частотas, 1 и 2; c - скорость света;  as0 - величина антистоксовой частоты, которая соответствуетмаксимуму значения Ias; l - размер области, в пределах которой наблюдается процесс волновогосмешения.

 v(3) - скалярное произведение вектора нелинейной восприимчивости среды ивектора поляризации антистоксова излучения, усредненное по всевозможным ориентациям впространстве и тепловому движению молекул исследуемой среды. Условия применимостивыражения (1.1.0), модели и приближения, с помощью которых оно получено, являютсяследующими.

Формула для расчета I as as  учитывает немонохроматичность излучения(реальную ширину линий) лазерных источников излучения [416, 422]. Она справедлива в23области частот  as0 , далеких от электронного резонанса. При выводе выражения (1.1.0), дляэлектромагнитного поля использована модель медленно меняющихся амплитуд [371, 375–377,379, 415–418, 420, 423]. Флуктуации амплитуд напряженностей электромагнитных полейлазеровнакачкиявляютсянезависимымииподчиняютсягауссовому закону [423].Взаимодействие молекулы с электромагнитными полями описывается в адиабатическомприближении. Выражение для величины k имеет следующий вид:  k  kas  2  k1  k2 . (1.1.1)Здесь k as ,  k1 и k 2 - волновые вектора электромагнитных полей антистоксовой волны,Nd+3:YAG - лазера и лазера на красителе, соответственно.

В формуле (1.1.0) величина Iasпропорциональна квадрату плотности частиц N, и в случае, когдаk  0 , (1.1.2)она имеет параболическую зависимость от размера области l, при которой интенсивность Iasдостигает своего максимума. Тождество (1.1.2) выражает одно из важных условий наблюденияв эксперименте сигнала КАРС. Оно называется условием фазового синхронизма дляисточников накачки среды. При выполнении данного условия направление распространенияантистоксовой волны определяется соотношением: kas  2  k1  k2 .

(1.1.3)Существуют несколько распространенных схем волнового смешения электромагнитныхполей на частотах 1 и  2 , которые используются в экспериментах для выполнения условийфазового синхронизма [375–377, 379, 381, 420, 421]: коллинеарная схема смешения лазерныхпучков; USED BOXCARS; острая фокусировка лазерных пучков, лежащих в плоскости (PlanarBOXCARS); острая компланарная фокусировка лазерных пучков (Folded BOXCARS). Выборсхемы фокусировки лазерного излучения на частотах 1 и  2 для выполнения условийфазового синхронизма зависит от условий эксперимента. Она определяется из соображений:улучшения пространственного разрешения измерений; увеличения отношения полезногосигнала к шуму; повышения эффективности смешения электромагнитных полей, которая вомногом влияет на спектральные характеристики сигнала КАРС.

В диссертации применялиськоллинеарная схема смешения лазерных пучков и Planar BOXCARS. В исследованияхпротяженных газовых разрядов при низких давлениях широкое распространение получилаколлинеарная схема смешения лазерных пучков. В этой геометрической схеме излучениялазеров на частотах 1 и  2 распространяются параллельно в одном направлении. Луч лазерана частоте  2 геометрически располагается внутри луча лазера накачки 1 .

Оба лучафокусируются линзой в исследуемый образец. В экспериментах используется фокусирующая24оптика, обеспечивающая приблизительно одинаковый размер перетяжек лучей в поперечномсечении в фокусе. Это позволяет избежать ухудшения спектральных характеристик сигналаКАРС. В геометрической схеме Planar BOXCARS излучение лазера на частоте 1 делится спомощью пластины BOXCARS на два строго параллельных луча одинаковой интенсивности.Один из выше указанных лучей, как и в коллинеарной схеме смешения лазерных пучков,совмещается геометрически с лучом на частоте  2 , распространяющимся в том женаправлении. Все три луча, лежащие в одной плоскости, с помощью линзы фокусируются висследуемый объем.

Интенсивность полезного сигнала КАРС является меньше по сравнению синтенсивностью сигнала КАРС в коллинеарной схеме смешения лазерных пучков.Пространственное разрешение эксперимента определяется размером объема, в которомвозникает сигнал КАРС. Для обеих схем фокусировки лучей лазеров диаметры объемовоказываются примерно идентичными (например, для линзы с фокусным расстоянием 50–60 см,диаметр составляет 150–200 мкм). Длины объемов в направлении распространения пучковлазеров заметно различаются. При коллинеарном взаимодействии пучков при гауссовомраспределении энергии в интенсивности излучения лазеров 75% энергии сигнала КАРСгенерируется из центральной области фокуса, ограниченной цилиндром с диаметромD=4××f/×d,(1.1.4)S=6×LС.(1.1.5)и длинойЗначение LС=×D2/2×, является конфокальным параметром.

Здесь d - диаметр лазерныхпучков в плоскости линзы, f - фокусное расстояние линзы, фокусирующей лазерные пучки вразрядную камеру. Длина S приблизительно определяет пространственное разрешение внаправлении распространения лазерных пучков. Пространственное разрешение в направлениираспространения лазерных пучков для planar BOXCARS, обычно, в несколько раз лучше, чем вслучае коллинеарного взаимодействия пучков. Например, для линзы с фокусным расстоянием f=50–60 см, величина S приблизительно равняется 5 cм. Для planar BOXCARS, приблизительно,составляет 2 cм.Рис.2. Схема установки дляизмеренийпоступательнойколебательнойпервогодвухволновойитемпературыуровняметодомспектроскопииКАРС в положительном столбеТРПТ в азоте [424–427].25Рис.3.

ФРКУ молекулы азота в основном состоянии в положительном столбе ТРПТ.Линии - расчет, выполненный в диссертации по формулам 1 - Больцмана, 2 - Тринора и 3 уровневой полуэмпирической СИМ, развитой в диссертации. Точки - экспериментальныеданные: а) E / N  100 Тд, Tg =395 К, Tv  X 1g  =2850 К, p =12 Тор, I =7 мА ( R =0.7 см, времяпребывания молекул азота в положительном столбе ТРПТ t p =30 мс) [482]; б) E / N = 70 Тд,Tg =530 К, Tv X 1 g =4500–5300 К, p =2 Тор, I =80 мА ( R =1.0 см, время пребывания молекулазота в положительном столбе ТРПТ t p =11 мс) [485].Временное разрешение методов спектроскопии КАРС совпадает с длительностьюгенерации лазерного излучения.

Для исследований стационарных газовых разрядов широкоиспользуются лазеры, обеспечивающие наносекундное разрешение 15–30 нс.В диссертации используются два способа записи спектров КАРС [375, 379, 381, 420,421]. Первый способ называется широкополосным (в зарубежной литературе этот способ имеетназвание «мультиплексный»), при котором за время одного импульса зондирующего излученияполучается спектр КАРС в широком интервале частот as. Для реализации данного способаиспользуется лазер на красителе, имеющий широкий спектр излучения на частоте  2 .Широкополосной способ записи спектра КАРС позволяет определять значения температур свысоким временным разрешением (15–30 нс), которое соответствует длительности импульсалазеров накачки.

Характеристики

Список файлов диссертации