Диссертация (1097947), страница 5
Текст из файла (страница 5)
Применение оптической интерферометрии ограничено снижением еёчувствительности в области низких давлений и трудностями интерпретации первичных данныхпри исследованиях НТП, сложной по химическому составу.К недостаткам упомянутых выше методов ЭС и ОИ следует отнести пространственнуюнелокальность измерения, для устранения которой требуется применять сложные методыобработки первичных экспериментальных данных - методы, основанные на преобразовании18Абеля и Радона [271,321]. Использование этих методов может приводить к частичным«потерям» первичных экспериментальных данных и тем самым увеличивать погрешностьизмерений исследуемых параметров низкотемпературной плазмы.Среди методов оптической диагностики колебательно - возбужденных молекул ведущееположение занимает метод КАРС [318, 330, 334, 371–388].
Перспективы методовспектроскопии КАРС основываются на возможности независимого исследования параметров,характеризующих состояние НТП. Гомоядерные молекулы (азот, кислород и водород), которыеиспользуются в качестве либо компоненты рабочей смеси, либо диагностической присадки вНТП, являются сложными объектами для исследования. Методы спектроскопии КАРСпозволяют выполнять прямые измерения поступательной температуры, заселенностейвращательных и нижних колебательных уровней гомоядерных молекул в основном состоянии.Использование численного моделирования кинетики процессов в НТП даже в самой точнойматематической постановке (модели высокой размеренности 1D), а тем более в упрощеннойпостановке (модели в нульмерном приближении 0D), требует знания коэффициентов скоростейи сечений элементарных процессов и сравнения с экспериментом для проверки достоверностирезультатов расчета. Оказывается, что уровневые коэффициенты скорости и сеченияэлементарных процессов в газовом разряде, для молекул азота, водорода и кислорода, далеко невсегда известны, поскольку трудно поддаются расчетам либо измерениям.
Достоинствометодов спектроскопии КАРС и перспектива их дальнейшего применения состоят в том, что всочетании с численными расчетами, описывающими кинетику неравновесной НТП, данныеметоды можно использовать для определения коэффициентов скоростей и сеченийэлементарных процессов. Кинетические процессы колебательного возбуждения и релаксациимолекул азота исследовались в [402] с целью определения значения величины суммарногосечения колебательного возбуждения и коэффициентов скоростей VV-энергообмена междумолекулами. Эта работа иллюстрирует, что сочетание экспериментальных и численныхисследований позволяет получить экспериментальное подтверждение выбранных численныхметодов, кинетической модели и восполнить недостающие сведения о коэффициентахскоростей и сечениях элементарных физико-химических процессов.
Методы спектроскопииКАРС также позволяют выполнить прямые измерения напряженности электрического поля E внеравновесной плазме [330, 403]. Возможность проведения независимых измерений Tg , Trot est и Tv est (либо ФРКУ молекулы азота в основном электронном состоянии est ) и E методамиспектроскопии КАРС в сочетании с развитыми численными методами решения уравненияБольцмана для определения ФРЭЭ и уравнений баланса для концентраций заряженных ивозбужденных частиц послужила основой для восстановления низкоэнергетической части19ФРЭЭ в тлеющем разряде постоянного тока в азоте [388,404]. Данный подход можнорассматривать, как исходную предпосылку метода определения низкоэнергетической частиФРЭЭ в НТП в азоте, в которой колебательная температура значительно превышаетпоступательную.Специфическая особенность примененияневозмущающихметодов ЭС, ОИ испектроскопии КАРС для диагностики НТП состоит в том, что для обработки результатовспектроскопическихизмеренийнеобходиморазвиватьСИМгазовыхразрядов,основывающиеся на уровневой кинетике и учитывающие многочисленные элементарныепроцессы для предсказания спектрального состава излучения НТП.
В рамках данных моделейтребуется обосновывать справедливость выбранной методики измерений и выражений дляобработкиэкспериментальныхданных.УровневыеСИМгазовогоразрядаявляютсядальнейшим развитием моделей высокотемпературной плазмы, находящейся в условияхтермодинамического,локально-термодинамическогоичастичноголокально-термодинамического равновесия, а также многотемпературных моделей и корональной моделинеравновесной НТП [89, 189, 197, 330, 334]. Традиционно, основными составляющими СИМ в0D являются вычислительные модули для описания гетерогенных и газофазных процессов, длянахождения совместного решения кинетического уравнения для ФРЭЭ и балансных уравненийдля концентраций возбужденных частиц с соответствующими самосогласованным наборомсечений и коэффициентами скоростей, соответственно.
Применение большинства моделейограничивается, главным образом, описанием уровневой колебательной кинетики молекул восновном электронном состоянии, а также кинетики суммарных заселенностей нейтральных иионизованных компонент НТП в электронно - возбужденных состояниях, что не всегдаявляетсясправедливым.Механизмыфизико-химическихпроцессов,обуславливающиеобразование частиц на квантовых уровнях в пределах исследуемого электронного состояния,могут различаться при переходе от одного квантового уровня к другому (например, поколебательным и вращательным уровням). Последнее ограничение не позволяет сочетать этимодели с экспериментальными методами исследований НТП.
Они не учитывают одного изпреимущества спектральных методов перед другими оптическими методами - измерениераспределения атомов, молекулярных соединений и их ионов по квантовым колебательным ивращательным уровням. Одной из актуальных проблем современной плазмохимии являетсяразвитие нульмерной уровневой полуэмпирической СИМ для оптической диагностики азотнойи водородной НТП, свободной от этого недостатка.На рис. 1 приведена структура уровневой полуэмпирической СИМ азотной и водороднойНТП, развитой в диссертации. Она является составляющей экспериментально-расчетнойметодики, сочетающей теоретические модели НТП с оптическими методами спектроскопии20КАРС, ОИ и ЭС.
Модель состоит из вычислительных модулей, которые традиционноприменяются в СИМ газовых разрядов для самосогласованного решения уравнений для:функции распределения электронов по энергии; концентраций возбужденных частиц; функциираспределения по колебательным уровням молекулы азота в основном и в возбужденныхэлектронных состояниях; теплопроводности газа; диффузии частиц на стенку разрядной камерыс последующей гетерогенной дезактивации энергии возбуждения частиц и рекомбинацииатомов азота, внешней цепи питания газового разряда. В диссертации созданы дополнительныемодули, которые позволяют сочетать СИМ со спектроскопическими методами.
Они включают:программный модуль для формирования самосогласованного набора сечений и коэффициентовскоростей; компьютерные коды, позволяющие идентифицировать и установить иерархиюстолкновительно-излучательныхквантовогосостоянияпроцессов,возбужденнойобуславливающихчастицыдлязаселениеоптическойвыбранногодиагностикиНТП;вычислительных блоков для расчета библиотек и обработки спектров КАРС и эмиссионныхспектров; базы данных значений спектроскопических констант возбужденных состояниймолекул, атомов и их ионов, а также спектров, наблюдаемых в газовых разрядах. Обозначенныевыше задачи невозможно решить без формирования баз данных. Они используются дляразвития, усовершенствования и тестирования модели.
Другая отличительная особенностьмодели от существующих состоит в том, что она содержат базы данных: значений суммарных иуровневых сечений, коэффициентов скоростей процессов и реакций с участием электронов итяжелых частиц в основном и возбужденных состояниях; экспериментальных и теоретическихрезультатов по исследованию ФРЭЭ и её основных моментов, ФРВУ и ФРКУ молекулы азота восновном X 1 g и электронно-возбужденных состояниях в газовых разрядах, содержащихмолекулярный азот.В параграфе 1.1 данной главы диссертации развиты методы спектроскопии КАРС дляисследований колебательно-поступательной неравновесности безэлектродного ВЧ разряда,тлеющего и контрагированного разряда постоянного тока в азоте.
Выполнены исследованиягазовых разрядов методами спектроскопии КАРС.Развитию методов оптической визуализации и интерферометрии с использованиемлазерных источников излучения посвящен параграф 1.2. Посредством данных методоввыполненыисследованиянагревагаза,пространственногораспределенияпрофилейпоступательной температуры и концентрации молекул азота в импульсном разряде, тлеющего иконтрагированного разрядов постоянного тока в азоте.Параграф 1.3 посвящен развитию согласованных физической и математической моделейописания ФРЭЭ и уровневой колебательной кинетики молекул азота в основном состоянии внульмерном приближении в азотной НТП. Создано программное обеспечение, включающее:21базу данных уровневых и интегральных сечений и коэффициентов скоростей столкновительно излучательных процессов; вычислительные модули для расчета ФРЭЭ и ФРКУ молекулы азотав основном электронном состоянии, нагрева газа, диффузии частиц на стенку разрядной камерыс последующей гетерогенной дезактивации энергии возбуждения частиц и рекомбинацииатомов азота; базу данных ФРЭЭ и ФРКУ молекулы азота в основном электронном состоянии,измеренных и рассчитанных другими авторами.В параграфе 1.4 выполнены теоретические исследования ФРЭЭ, механизмов нагрева газаи формирования ФРКУ молекулы азота в основном электронном состоянии в разрядахпостоянного тока, в импульсном тлеющем разряде и послесвечении в азоте.1.1.
Иследования функций распределения по вращательным и колебательным уровняммолекулы азота в основном состоянии методами спектроскопии КАРС в ВЧ разряде, втлеющем и контрагированном разрядах постоянного токаМетоды внутрирезонаторной лазерной спектроскопии, комбинационного рассеяниясвета (КРС), спектроскопии КАРС, абсорбционной спектроскопии и лазерно-индуцированнойфлуоресценции (ЛИФ), широко используются для диагностики концентраций и распределенияэнергии по внешним и внутренним степеням свободы гомоядерных молекул в термическиравновесном и неравновесном газах [318, 330, 334, 371–388].
В подпараграфе 1.1.1 диссертацииизложены введение в теорию и методические аспекты спектроскопии КАРС, на основекоторых, в данной работе, развит вычислительный модуль для моделирования и обработкиспектров КАРС. Краткий обзор исследований методами спектроскопии КАРС ФРВУ и ФРКУмолекулы азота в основном состоянии в газовых разрядах представлен в подпараграфе 1.1.2. Вподпараграфах 1.1.3 и 1.1.4 приведены результаты исследований методами спектроскопииКАРС ФРВУ и ФРКУ молекулы азота в основном состоянии в безэлектродном ВЧ разряде, впродольном тлеющем и контрагированном разрядах постоянного тока в азоте. Выполненосравнение экспериментальных данных, полученных в диссертации и другими авторами.1.1.1. Основы теории и методические аспекты спектроскопии КАРССпектроскопия КАРС является невозмущающим и селективным по квантовым уровняммолекул методом диагностики.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
