Диссертация (1097947), страница 53
Текст из файла (страница 53)
(3.1.46)BBBBBВ кинетике заселения повышается эффективность процессов (42.0, 44.0 и 78.0, табл. 3). ДляуровнейvB =13–17 состоянияB 3 gзаметную роль играет процесс предиссоциации277колебательных уровней [133, 141, 667]. Расчеты показывают, что характерные временапроцессов (42.0 и 44.0, табл. 3) соизмеримы для уровней vB =3–5, 7 и 14–17.Рис.143. Рассчитанная по уровневой полуэмпирической СИМ, развитой в диссертации,временная эволюция заселенностей состояния B3 g в ТРПТ [1519]: а) на колебательныхуровнях 1) - vB 0, 2) - vB 1, 3) - vB 2, 4) - vB 3, 5) - vB 4, 6) - vB 5, 7) - vB 6, 8) - vB 7,9) - vB 8; б) на колебательных уровнях - 1) - vB 9, 2) - vB 10, 3) - vB 11, 4) - vB 12, 5) -vB 13, 6) - vB 14, 7) - vB 15, 8) - vB 16, 9) - vB 17.На больших временах ( t p 10-4c) с заселением уровней v 0 основного состояния X 1 gи увеличением концентрации молекул в состоянии A3 u на кинетику уровней vB начинаютвлиять: ступенчатое возбуждение состояния B 3 g в результате столкновений колебательновозбужденных молекул в состоянии X 1 g с молекулами азота в состоянии A3u (процесс 43.0,табл.
3) и взаимное тушение молекул азота в состоянии A3 u (процесс 46.0, табл. 3).Изменяются заселенности уровней vB состояния B 3 g (рис.143). Влияния процесса (78.0, табл.3), на кинетику уровней состояния B 3 g заметно падает, а соотношения для характерныхвремен принимают вид: vev0 vrad0 Brad , (3.1.47)BB vev1 vBX1 vrad1 vXB1 vAX1 , (3.1.48)BBBBB vev2 vBX2 vrad2 vXB2 vAX2 , (3.1.49)BBBBB vev35 vXB35 vBX35 , (3.1.50)BBB278 vev6 vXB6 vrad6 vBX6 , (3.1.51)BBBB vev7 vXB7 vBX7 vrad7 , (3.1.52)BBBB vev8 vXB8 vBX8 vAX8 , (3.1.53)BBBB vev9 vXB9 vBX9 , (3.1.54)BBB vev10 vXB10 vBX10 vAA10 , (3.1.55)BBBB vev11 vXB11 vBX11 vAX11 , (3.1.56)BBBB vXB12 vAA12 vev12 vAX12 vBX12 , (3.1.57)BBBBB vpr13 vAA13 vAX13 vev13 , (3.1.58)BBBB vAA14 vXB14 vBX14 vpr14 vev14 vAX14 , (3.1.59)BBBBBB vAA15 vpr15 vAX15 vXB15 vBX15 vev15 , (3.1.60)BBBBBB vpr16 vAA16 vev16 vAX16 , (3.1.61)BBBB vAA17 vpr17 vev17 vXB17 vBX17 vAX17 .
(3.1.62)BBBBBBДля уровней vB =0–9 и 11, наряду с процессом их возбуждения электронным ударом изсостояния X 1 g , определяющую роль играют процессы (18.0, 22.0, 42.0–44.0, табл. 3). Вкинетике уровней vB =10, 12–17 доминируют: предиссоциация колебательных уровней vB истолкновительные процессы (9.0, 42.0–46.0, табл. 3) с участием электронов, колебательновозбужденных молекул в основном состоянии X 1 g и молекул в состояниях A3u , B3 g . Впоследующие моменты времени t 10-4–5×10-3c иерархия рассматриваемых времен изменяетсяслабо. Процессы (42.0 и 43.0, табл. 3) для уровней vB =3–5, 7–12 и 14 являются определяющими.CXXBBXAAAX, BradСоотношение времен vevB , vrad , vB , vB , vB , vB , vBBк моменту t = 4 10-3c являетсяследующим: vrad0 vev0 Brad , (3.1.63)BB vAX1 vBX1 vrad1 vev1 vXB1 , (3.1.64)BBBBB vAX2 vBX2 vrad2 vev 2 vXB2 , (3.1.65)BBBBB vAX35 vXB35 vBX35 vev35 vrad35 , (3.1.66)BBBBB vev6 vXB6 vrad6 vAX6 vBX6 , (3.1.67)BBBBB vXB7 vAX7 vev7 vBX7 vrad7 , (3.1.68)BBBBB vXB8 vAX8 vev8 vBX8 vrad8 , (3.1.69)BBBBB279 vAX9 vXB9 vev9 vBX9 vrad9 , (3.1.70)BBBBB vXB10 vAX10 vBX10 vev10 vrad10 , (3.1.71)BBBBB vXB11 vAX11 vev11 vBX11 , (3.1.72)BBBB vXB12 vAX12 vev12 vAA12 vBX12 , (3.1.73)BBBBB vpr13 vAX13 vAA13 , (3.1.74)BBB vXB14 vpr14 vAX14 vev14 vBX14 vAA14 , (3.1.75)BBBBBB vpr15 vAX15 vXB15 vBX15 vev15 vAA15 , (3.1.76)BBBBBB vpr16 vAX16 vev16 vAA16 , (3.1.77)BBBB vpr17 vAX17 vXB17 vev17 vBX17 vAA17 .
(3.1.78)BBBBBBУровневая полуэмпирическая СИМ, развитая в диссертации, адекватно отражаетчередование заселенностей по уровням vB =0–17 для состояния B 3 g , измеренное в [1519, 948,1520] для времен пребывания молекул в разрядной зоне t p 10-3–10-2 c. Для всех условий, каквидно на рис.134–136, ФРКУ молекулы азота состояния B 3 g заметно отличаются отраспределения Больцмана: заселенности уменьшаются с увеличением номера уровня vB . Вобласти vB =3 и vB =5 наблюдается плато.
Для условий работы [1520] можно видеть резкоеуменьшение заселенностей для vB =13 и последующее их монотонное увеличение для уровнейvB =13–17. ФРКУ ( vB =0–12) молекулы азота определяется соотношением скоростейвозбуждения уровней vB состояния B3 g из основного электронного состояния X 1 gэлектронным ударом и процессами (18.0, 42.0–46.0, табл. 3). Она отражает зависимостькоэффициентов скорости процессов от числа vB и Tg . Резкий спад абсолютных значенийконцентраций молекул для vB =13–17 по отношению к заселенности молекул на уровне vB =12обусловлен, главным образом, предиссоциацией колебательных уровней состояния B 3 g ипроцессами (42.0 и 43.0, табл.
3). Зависимости от времени концентраций N vB состояния B 3 gмолекулы азота различаются с изменением числа vB (рис.143), что особенно выражено привременах t p 10-5 – 10-4 c. Это подтверждает вывод о том, что описание кинетики состоянияB 3 g молекулы азота необходимо выполнять с разрешением по колебательным уровням vB .2803.2. Развитие экспериментально-расчетных методик для диагностики концентрацииэлектронов, напряженности электрического поля и степени колебательно поступательной неравновесности в газовых разрядах в азотеОсобые трудности диагностики параметров азотосодержащей НТП возникают приисследовании газовых разрядов, создаваемых с помощью ВЧ и СВЧ полей.
Измерениенапряженности электрического поля E, особенно, в ВЧ и СВЧ разрядах, когда ее величина непревышает нескольких сотен В/см, представляет сложную проблему. Традиционные методыопределения температуры Te и концентрации N e электронов, напряженности электрическогополя E и поступательной температуры Tg по контурам спектральных линий - уширение линийв результате эффектов Доплера и Штарка в диссертации не рассматриваются. Подробноеизложение материала на эту тему можно найти, например, в [271, 272, 278, 279, 281, 284, 285,289, 312, 327–334].
Здесь будет уделено внимание спектральным методам, которые активноиспользуются в настоящее время для количественной диагностики оптически тонкой НТП:методфотометрическихизмеренийабсолютныхиотносительныхинтенсивностеймолекулярных полос и атомных линий; неразрешенной вращательной структуры и частичноразрешенной колебательной структуры.В [580, 587–589] продемонстрирована возможность определения концентрацииэлектронов Ne и напряженности электрического E в ВЧ разряде в азоте. Если для исследуемыхусловийФРЭЭописываетсяраспределениемМаксвелла,тосиспользованиемэкспериментально-расчетной методики, развитой в [580, 587–589], можно определитьтемпературу Te электронов.
Определение параметров азотной НТП основывается на измеренииабсолютных заселенностей электронно-колебательных состояний C 3u , vC и B 2u , vBi поспектрам излучения N2 C 3u , vC B3 g , vB и N2 B 2u , vBi X 2g , vXi . Предполагается, чтовозбуждение исследуемых электронных состояний C 3 u и B 2u происходит в результатеэлектронного удара, а их дезактивация обусловлена посредством радиационного распада истолкновениями с нейтральными компонентами НТП. Уровневая СИМ [580, 587–589]использована для определения пространственного распределения Te в стримере [1232], в ВЧразряде [1218] и напряженности электрического поля на стадии пробоя в ИТР в азоте [1208–1211]. Она является справедливой для газовых разрядов [1162, 1163, 1208–1211, 1216, 1218,1220, 1248–1253, 1255–1258], в которых доминирует первичный механизм возбужденияверхних излучающих состояний частиц (атомов, молекул и их ионов): возбуждения верхнихизлучающих состояний частиц происходит в результате электронного удара.
Он идентиченмеханизмам возбуждения, оговоренным в [73, 330, 334, 389–399, 580, 587–589]. Дезактивация281возбужденных состояний частиц происходит, преимущественно, в результате радиационногораспада в отсутствии реабсорбции излучения.В данном параграфе диссертации, для определения температуры Te и концентрации N eэлектронов, напряженности электрического поля E , степени колебательно-поступательнойнеравновесности в газовых разрядах в азоте, развита экспериментально-расчетная методика(подпараграфы 3.2.1 – 3.2.3), в которой применяется уровневая полуэмпирическая модельазотной НТП, учитывающая вклад разнообразных вторичных процессов в заселенииизлучающих электронных состояний молекулы азота (табл.
3, глава 1) и методы зондовых испектральных измерений.В подпараграфе 3.2.1 приведены результаты определения N e , E , Tv X 1g и Tg в СВЧразряде в азоте, возбуждаемого в открытом волноводе, с использованием экспериментальнорасчетной методики, сочетающей уровневую полуэмпирическую СИМ азотной НТП сэлектрофизическими и зондовыми методами измерений удельной мощности, поглощённойплазмой, и функции распределения электронов по энергиям, соответственно.
Впервые,выполнено сравнение измеренной и рассчитанной ФРЭЭ в СВЧ разряде в открытомпрямоугольном волноводе.В подпараграфах 3.2.2 и 3.2.3 приведены результаты определения N e , E и Tv X 1g вСВЧ разряде в азоте, возбуждаемого в прямоугольном резонаторе, и электродном СВЧ разряде,соответственно, с использованием экспериментально-расчетной методики, сочетающейуровневую полуэмпирическую СИМ азотной НТП с электрофизическими и спектральнымиметодами измерений удельной мощности, поглощённой плазмой, и ФРКУ молекулы азота вэлектронно-возбужденном состоянии C 3 u , соответственно.3.2.1.
СВЧ разряд в открытом прямоугольном волноводеУстановка для исследований СВЧ разряда, возбуждаемого в открытом прямоугольномволноводе в азоте, разработана и создана коллегами из лаборатории «Плазмохимии и физикохимических импульсных процессов» Института нефтехимического синтеза им. А. В. ТопчиеваРАН (г. Москва, Россия) [613]. Ими же выполнены измерения давления газа, удельной СВЧмощности, поглощенной плазмой, ФРЭЭ, Te иN e электронов. Автором диссертацииопределены значения Tv X 1g молекулы азота в основном состоянии, напряженностиэлектрического поля, поступательной температуры в СВЧ разряде.
Впервые, выполненосравнение измеренной и рассчитанной ФРЭЭ в СВЧ разряде.282В данной работе анализируется режим, при котором зондовым методом измеряласьФРЭЭ, температура и концентрация электронов. СВЧ разряд в азоте, на частоте 2.45 ГГц,создавался в кварцевой трубке радиусом 1.5 см, пересекающий прямоугольный волновод 90 45мм2 через отверстие в широкой стенке волновода (тип волны H10 ). Разрядная трубкаохлаждалась за счет конвективного теплообмена.
Средняя удельная СВЧ мощность Pabs ,поглощенная плазмой, равнялась 1.5 0.4 Вт/см3 при давлении 1.7 Тор.Определение в стационарном приближении значений концентрации N e и температурыTe электронов, напряженности электрического поля E , колебательной температуры Tv X 1 gмолекулы азота в основном состоянии в СВЧ разряде основано на сочетании уровневойполуэмпирической СИМ азотной НТП и методов электрофизических измерений поглощеннойслабоионизованным газом удельной СВЧ мощности Pabs и зондовых измерений ФРЭЭ.Результаты определения значений N e , Te и Tv X 1g сравниваются с результатми ихопределения с использованием методов зондов [613] и спектроскопии КАРС (параграф 1.1главы 1), соответственно.