Диссертация (1097947), страница 56

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 56)

Показано, что иерархия первичных ивторичных процессов, обуславливающих рождение и гибель возбужденного состояния частицы,зависит от условий, компонентного состава и распределения энергии, запасенной во внешних ивнутренних степенях свободы плазмообразующего газа, а также от времени пребываниячастицы в газовом разряде. В кинетике возбужденного состояния определяющую роль можетиграть целый набор процессов, состав и количество которых изменяется со временемпребывания частицы в газовом разряде.

Установлено, что в ПС ТРПТ и СВЧ разряда,возбуждаемого в резонаторе, в азоте при низких давлениях (1–10 Тор) и поступательныхтемпературах (300–500 К) кинетика состояния C 3  u молекулы азота определяется первичнымипроцессами возбуждения молекулы азота в состоянии C 3  u из основного состояния X 1 gэлектронным ударом, а также вторичными процессами радиационного распада состоянияC 3  u , взаимным тушением состоянийA3  uс образованием C 3  u , предиссоциациейколебательных уровней vC =3 и 4 состояния C 3  u , взаимным тушением состояний A3  u иB 3  g с образованием состояния C 3  u , ступенчатым возбуждением состояния C 3  u пристолкновениях колебательно-возбужденных молекул в основном и состоянии B 3  g . С ростомномера колебательного уровня эффективность вклада вторичных процессов в заселениеколебательных уровней состояния C3u молекулы азота возрастает.

Вторичные процессы даютнаименьший вклад в заселение колебательного уровня vC =0. Для спектральной диагностикипараметров азотной НТП, предпочтительно, использовать электронно-колебательное состояниеC3u , vC =0 молекулы азота. С увеличением поступательной температуры эффективностьвклада вторичных процессов в заселение колебательных уровней состояния C3u молекулыазота уменьшается.

При поступательной температуры (  600 К) в ПС ТРПТ и в СВЧ разряде,возбуждаемого в открытом волноводе, в азоте преобладающими процессами в заселенииуровней состояния C 3  u молекулы азота являются первичные процессы и их радиационныйраспад. В ПС ТРПТ в азоте при низких давлениях и поступательных температурах, основными292процессами, формирующими ФРКУ ( vB =0–17) молекулы азота в состоянии B3 g являются:первичные процессы возбуждения молекул N2( B3 g , vB ) из состояния X 1 g электроннымударом, а также вторичные процессы радиационного распада состояния B 3  g ; тушениясостояния B 3 g молекулы азота в результате столкновений с колебательно-возбужденнымимолекулами азота; ступенчатого возбуждения состояния B 3 g молекулы азота в результатестолкновений молекул азота в метастабильном состоянии A3u с N 2  X 1g , v  ; дезактивациисостоянияB 3 gмолекулы азота в результате столкновенийс молекуламиазота;предиссоциации состояния B 3  g ; заселения состояния 3 g в результате взаимного тушениямолекул азота в состоянии A3  u ; каскадного заселения состояния 3 g в результате тушениямолекул в состоянии C 3 u на молекулах азота; радиационного распада состояния B3u .

Учёт вкинетической модели зависимости уровневых коэффициентов скоростей от поступательнойтемпературы играет принципиальную роль при воспроизведении измеренных функциймолекулы азота в состояниях A3u , B3 g и C 3u . Вторичные процессы приводят к заметномуотклонению от больцмановских распределений функций молекулы азота в триплетныхсостояниях A3u , B3 g и C 3u .

Зависимости от времени концентраций молекулы азота наколебательных уровнях в пределах каждого триплетного состояния молекулы азотаразличаются. Для корректного описания временной эволюции концентраций молекул азота вэлектронно-возбужденных триплетных состояниях в азотной НТП необходимо использоватьприближение уровневой неравновесной (обобщённой) кинетики. Описание кинетики молекулазота в возбужденных состояниях необходимо выполнять с разрешением по колебательнымуровням.Расширение кинетической схемы уровневой полуэмпирической СИМ азотной НТП засчет включения колебательной кинетики электронных состояний молекулы азота и полученноесогласие между рассчитанными и измеренными ФРКУ молекулы азота в электронновозбужденных состояниях послужили основой развития экспериментально-расчетных методикдля диагностики параметров электрических разрядов в азоте.

Экспериментально-расчетныеметодики определения концентрации электронов, напряженности электрического поля истепени колебательно-поступательной неравновесности в электрических разрядах в азотеосновываются на сочетании уровневой полуэмпирической СИМ азотной НТП и методов ЭС иэлектрическихзондов.Методикипозволяют:существеннорасширитьвозможностиспектральных и зондовых методов диагностики, увеличить количество определяемых293параметров электрических разрядов; получать информацию о параметрах азотной НТП,недостижимой экспериментальными и теоретическими методами в отдельности. Они такжепозволяют получать подробную информацию о механизмах физико-химических процессов вазотной НТП. В методиках, подгоночными параметрами являются величины, подлежащиеопределению - напряженность электрического поля и концентрация электронов.

Колебательнаятемпература первого уровня основного электронного состояния молекулы азота определяется врезультате самосогласованного решения уравнений для ФРЭЭ и концентраций возбужденныхчастиц. Совпадение измеренных и рассчитанных удельной энергии, поглощенной плазмой,функций распределений электронов и возбужденных частиц по энергиям свидетельствует отом, что найденные значения колебательной температуры, напряженности электрического поляи концентрации электронов соответствуют экспериментальным условиям.Методики представляет особый интерес для диагностики ВЧ и СВЧ разрядов, в которыхвеличина электрического поля не превышает сотни вольт на сантиметр. Впервые, приведенырезультаты определения параметров СВЧ разрядов, возбуждаемых в резонаторе и открытомволноводе, и в СВЧ разряде, возбуждаемого вблизи электрода-антенны, в азоте.В диссертации, впервые, выполнено сравнение измеренной и рассчитанной ФРЭЭ в СВЧразряда, возбуждаемого в открытом прямоугольном волноводе ( Pabs =1.5  0.4 Вт/см3, p =1.7Тор).

Значения средней энергииэлектрического поляи концентрацииE , поступательнойTgNeэлектронов, напряженностии колебательной температуры Tv X 1g ,определенные с использованием экспериментально-расчетной методики, равняются 2.2 эВ и(1.5  0.24)  1011 см-3, 55  6 В/см, 1300  200 К и 4500  500 К, соответственно.

Значения среднейэнергии и концентрации электронов, полученные с помощью экспериментально-расчетнойметодики, находятся в удовлетворительном согласии с данными зондовых измерений 2.0 эВ и3.0  1011 см-3, соответственно (погрешность измерений не превышает 15-20%).В СВЧ разряде в азоте, возбуждаемого в прямоугольном резонаторе ( Pabs =0.4  0.1Вт/см3, p =1 Тор), значения концентрации N e электронов, напряженности электрического поляE,поступательнойTgиколебательнойтемпературыTv X 1g ,определенныесиспользованием экспериментально-расчетной методики, равняются (9.0  2.4)  1010 см-3, 30  6В/см, 460  50 К и 3500  500 К, соответственно.

Вращательные температуры Trot C3Π u  B Σ ,vTrot B2 Σ+u ,N+22+uполученныеBi X2 Σg+ ,vXiизобработкиспектровN2 C3Πu ,vC  B3Πg ,vBииметодом неразрешенной вращательной структуры совпадают споступательной температурой газа Tg .294В приэлектродной области СВЧ разряда в азоте ( Pabs =7 Вт/см3, p =1 Тор), возбуждаемоговблизиэлектрода-антенны,электрического полязначенияконцентрацииE , поступательнойNeэлектронов,напряженностии колебательной температуры Tv X 1g ,Tgопределенные с использованием экспериментально-расчетной методики, равняются 1.3  1011см-3, 125–140 В/см, 550 50 К и 4500–5000 К, соответственно. Значения Ne, Tv  X 1g  и E,полученные в сферической области СВЧ разряда ( Pabs =0.1  0.03 Вт/см3, p =1 Тор) меньше, чемв его приэлектродной области.

Величины Ne, Tg Tv  X 1g  и E равняются, (82.4)1010 см-3,550 50 К, 3600 500 К и 153 В/см, соответственно. Напряженность поля в электродном СВЧразряде в азоте меньше измеренных ранее значений напряженности в водороде, чтообъясняетсябольшойрольюступенчатыхиассоциативныхпроцессовсучастиемвозбужденных частиц в азоте. Концентрация электронов в приэлектродной области разрядапревышает критическую, а в сферической области разряда - меньше критической.Вращательные температуры Trot C3Π u , Trot B3ΠgспектровN2 C3Πu ,vC  B3Πg ,vB ,и Trot B2 Σ+u , полученные из обработкиN2 B3Πg ,vB  A3u+ ,vAиN+2 B2 Σ+u ,vBi  X2 Σg+ ,vXi ,соответственно, методом неразрешенной вращательной структуры, совпадают с Tg .Значения Tv X 1gв СВЧ разрядах, полученные с использованием экспериментально-расчетных методик лежат в диапазоне соответствующих температур, измеренных методамиспектроскопии КАРС.295Глава 4.

Кинетика возбужденных частиц в водородной низкотемпературнойплазме: эксперимент и численное моделированиеВведениеИнтерес к исследованиям водородной НТП обусловлен рядом задач [183, 254, 255, 1530–1545]: развитие и оптимизация плазмохимических и мембранных технологий для получениячистого молекулярного водорода H 2 ; разработка газоразрядных источников для генерацииинтенсивных пучков отрицательного иона атомарного водорода H  , которые находят всебольшее применение для обработки поверхности различных материалов и планируютсяиспользовать для предварительного разогрева высокотемпературной плазмы в термоядерныхреакторах; использование газовых разрядов в водороде H 2 с небольшими добавкамиуглеводородов для осаждения углеродных (алмазоподобных и алмазных) пленок; применениеводородной НТП в сильноточных тиратронах, а также импульсных тлеющих разрядов в H 2 (и всмесях водорода с различными газами) в плазменной аэродинамике.

Химическая активностьводородной НТП повышается с увеличением концентраций возбужденных частиц (молекул,атомов и их ионов). Молекулы водорода, возбужденные на колебательно - вращательныеуровни основного состояния X 1 g , электронных синглетных и триплетных состояний играютважную роль в физико-химических процессах образования H  , положительных заряженныхатомных и молекулярных ионов и нейтральных атомов H водорода в газовых разрядах [133,141, 164, 175, 1275]. В газовых разрядах (ВЧ и СВЧ разряды), поддерживаемых в переменныхэлектромагнитных полях, по сравнению с разрядами в постоянных полях, достигаются высокиезначения концентраций возбужденных частиц при низких давлениях.

Характеристики

Список файлов диссертации