Диссертация (1097947), страница 26
Текст из файла (страница 26)
Зависимость концентрации электроновот времени: значки - эксперимент [532, 1052]; сплошнаялиния - расчет, выполненного в диссертации сиспользованием уровневой полуэмпирической СИМазотной НТП. Изменение концентрации электроновобусловлено: 1 - ионизацией молекул азота пристолкновениях с электронами; 2 - диссоциативнойрекомбинацией с участием ионов и электронов; 3 ассоциативной ионизацией при столкновениях молекули атомов в метастабильных состояниях.Исследования [706, 1053–1064] показывают, что, непосредственно, на выходе из зоныгазовых разрядов в азоте, при низких давлениях ( p 10 Тор), с невысокой удельноймощностью,поглощеннойплазмой,столкновительныйобменэнергиеймеждупоступательными степенями свободы электронов и внутренними степенями свободывозбужденных частиц обуславливает формирование квазистационарных неравновесных ФРЭЭи распределений заселенностей частиц в основном и электронно - возбужденных состояниях( t p 0.1 мс).
Важную роль в образовании ионизованных частиц в газовых разрядах в широкомдиапазоне изменения давлений и удельной мощности, поглощенной плазмой может игратьпроцесс ассоциативной ионизации атомов азота в метастабильных состояниях 2 P . Несмотря набольшое количество публикаций, посвященных исследованиям послесвечения газовыхразрядов, удовлетворительное решение задачи, состоящее в одновременном сравненииизмеренных и рассчитанных значений концентраций электронов и ФРКУ молекулы азота восновном электронном состоянии отсутствует.139В данном подпараграфе диссертации развита уровневая полуэмпирическая СИМ ИТР иего короткого послесвечения в азоте при средних давлениях с высокой удельной мощностью,поглощенной НТП (табл.3).
Приведены результаты численных исследований кинетикинейтральных и заряженных частиц. Из сопоставления результатов расчета и измерений [1052]концентраций электронов и ФРКУ молекулы азота в основном электронном состоянииопределены значения: суммарного по первым восьми колебательным уровням сечения (при10энергии электронов 2.31 эВ); коэффициента скорости K01для молекулы азота; коэффициентаскорости для реакции ассоциативной ионизации с участием атомов азота в метастабильныхсостояниях2Pи2D . Представлено объяснение расхождения между рассчитанными и01измеренными данными K10Tg в [532, 534, 536, 564, 568, 569, 571, 573, 643, 644, 657, 1052].Установка для исследований методами спектроскопии КАРС ИТР и послесвечения (рис.57) разработана и создана коллегами из лаборатории «Спектроскопии высокого разрешения»ИнститутаОбщейФизикиРАН (г.
Москва, Россия)[1052]. Имиже выполненыэкспериментальные исследования ФРКУ и ФРВУ молекулы азота в основном состоянии X 1gметодами спектроскопии КАРС. Численное моделирование кинетических процессов с участиеммолекул и атомов азота в основном и возбужденных состояниях, молекулярных и атомныхионов и электронов (табл. 3, параграф 1.3) в ИТР и послесвечении в азоте, выполнено авторомдиссертации.Разряд возбуждался в специально сконструированной разрядной ячейке в спектральночистом азоте (рис.
57) при давлении 115 Тор. Расстояние между электродами, имеющимиплощадь поверхности 45 мм2, составляло 1 см. Значение приведенного электрического поля E/Nв ИТР менялось в пределах 190–200 Тд. Длительность ИТР L составляла 50 нс по полувысотеимпульса тока.
После окончания импульса тока при времени tp>50 нс в режиме послесвеченияИТР величина E/N равнялась приблизительно 5 – 10 Тд. Максимальное значение силы тока вИТР достигало 1.4–1.5 кА ( Ne 1015 см-3). На рис. 58 приведено изменение во времениконцентрации электронов, измеренной в эксперименте.МетодомспектроскопииКАРСизмерялиськолебательно-вращательныйкомбинационный спектр Q-полос переходов v = 0 v = 1 (Q01) до v =5 v = 6 (Q56) вдиапазоне задержек от 30 нс до 20 мкс от начала импульса тока разряда.
Поэкспериментальному спектру была восстановлена временная эволюция ФРВУ и ФРКУмолекулы азота в основном состоянии X 1g . Полученные ФРВУ ( J =0–16) молекул азота вовсем диапазоне задержек оказались больцмановскими и в пределах ошибки измеренийхарактеризовались температурой Trot X 1g =32010 К, которую в исследуемом давлении газа140можно считать совпадающей с поступательной температурой Tg . Измерения поступательнойтемпературы Tg показывают, что она не изменялась в диапазоне задержек от 30 нс до 20 мкс отначала импульса тока разряда.На рис. 8 (параграф 1.1) приведены результаты расчетов и измерений зависимостиln N v N 0 от номера колебательного уровня v для момента времени t p = 50 нс на стадиигорения ИТР.
Сопоставление экспериментальных и расчетных ФРКУ ( v =0–5) молекулы азотапоказывает, что наилучшее согласие между ними достигается для случая, когда величинасуммарного по первым восьми колебательным уровням сечения колебательного возбуждения составляет (3.0 1.5) 10-16 см2. Значение находится в удовлетворительном согласии срезультатами работ [764].Численное моделирование кинетики колебательного возбуждения молекул в ИТР, какдля измеренной, так и для рассчитанной зависимости концентрации электронов от времени(рис.
8), подтверждает наличие характерной особенности ФРКУ, наблюдаемой в эксперименте.К 50-й наносекунде от начала импульса тока разряда заселенности первых пяти колебательныхуровней v = 1 – 5 подчиняются распределению Больцмана с колебательной температуройTv15 X 1g 7315K, которая хорошо согласуется с ее экспериментальным значениемTv15 X 1g 7290 350 K. При этом она заметно отличается от колебательной температурыпервого уровня Tv X 1g 1640 K, что имеет место и в эксперименте Tv X 1g 1740 270 K.Наличие «излома» в ФРКУ свидетельствует о том, что начальная стадия ее эволюцииобусловлена, главным образом, возбуждением колебательных состояний молекул азота прямымэлектронным ударом. Расчеты подтверждают, что в рамках модели на рассматриваемомпромежутке времени влиянием на заселенности состояний с v = 0 – 5 процессов возбужденияэлектронных состояний молекул азота, их диссоциации и ионизации из основного состояния врезультате столкновений с электронами можно пренебречь.
Кроме этого, столкновения второгорода колебательно-возбужденных молекул в основном и электронно-возбужденных состоянияхс электронами также не оказывают существенного влияния на заселенности состояний с v = 0 –5. Учет перечисленных выше процессов в реакциях, описывающих динамику заселенностейнижних уровней приводит на промежутке времени t p 50 нс, к изменениям их абсолютныхзначений не более чем на 10% – 20%, что лежит в пределах погрешности эксперимента.
Невносит существенных изменений в заселенности нижних уровней ( t p =50 нс) и использованиерекуррентных соотношений для коэффициентов скоростей, описывающих столкновенияпервого и второго рода электронов с колебательно-возбужденными молекулами [956]. Так,141например, решения уравнений баланса для заселенностей нижних уровней с привлечениемсоотношений из [956] по сравнению с упрощенными соотношениями из [648, 722, 951]отличаются на 10%.
Следует заметить, что влиянием столкновений второго рода электронов сэлектронно-возбужденными молекулами на ФРЭЭ можно пренебречь.На основе данных, полученных в расчетах в диссертации и эксперименте [402, 532, 533,576, 1052], в формировании ФРКУ молекулы азота в основном состоянии в послесвечении ИТР(в микросекундном диапазоне) можно выделить две стадии: раннюю стадию, относящуюся кпериоду времени от 50 нс до 15 мкс; позднюю стадию, относящуюся к периоду времени от 15до 20 мкс.
На ранней стадии заселенности в состояниях с v = 0 – 5 изменяются в основном врезультате столкновений первого и второго рода электронов с колебательно-возбужденнымимолекулами. На поздней стадии в перераспределении молекул по колебательным уровнямдоминируют процессы VV - обмена. На рис. 9а (параграф 1.1 настоящей главы диссертации)приведены расчетные и экспериментальные значения ln(Nv/N0) для нижних колебательныхуровней от v 0 до v 5 в момент времени 6 мкс. Распределение молекул по уровнямотличается от распределения, рассчитанного по формуле Тринора. Колебательные температурыпервого уровня, полученные в эксперименте ( Tv X 1g 2130 200 К) и расчете ( Tv X 1g 2000К) заметно «оторваны» от их значений, соответствующих первым пяти колебательным уровнямTv15 X 1g 4420 350 К и Tv15 X 1g 4100 К.
Количественное соответствие с экспериментомсвидетельствует в пользу того, что изменение числа молекул на нижних уровнях на раннейстадии распада плазмы происходит эффективней за счет столкновений первого и второго родаэлектроновсколебательно-возбужденнымимолекулами,аневрезультатеихперераспределения благодаря процессам VV обмена, как это предполагалось в [532, 534, 536,1052]. При этом процессы VT релаксации молекул на молекулах и атомах для измеренногосреднего значения поступательной температуры 320 К не оказывают влияния на результатырасчетов.
Темп изменения величины заселенностей зависит от значения концентрацийэлектронов и ионов. Поэтому он взаимосвязан с процессами, определяющими кинетикуэлектронного компонента и ионов в рекомбинирующей атомно-молекулярной плазме.Основными каналами нейтрализации заряда являются процессы диссоциативной рекомбинации(134.0, 135.0, 136.0, 136.5, табл.3, параграф 1.3). Важную роль в кинетике электронногокомпонента играют реакции конверсии (121.0, 124.0) и разрушения комплексных ионов.Соотношение концентраций ионов N 3 ,N 4 , N 2повышает или снижает относительнуюзначимость каналов диссоциативной рекомбинации с их участием.