Диссертация (1097947), страница 27

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 27)

Ввиду незначительнойзаселенности колебательных уровней v >21 изменение сорта иона азота в реакциях перезарядкипри столкновениях с колебательно-возбужденными молекулами (128.0, 131.0) слабо влияет на142значение концентрации электронов. Процессы ассоциативной ионизации (98.0, 99.0, 103.0,103.1) с участием молекул и атомов в метастабильных состояниях a1u , A3u и 2 P ,2Dзаметно влияют на характерные времена распада плазмы. Уменьшение скорости распада,обусловленное реакциями (98.0, 99.0), проявляется на временах приблизительно 60–800 нс. Сувеличением времени свыше 1 мкс происходит обеднение заселенностей электронновозбужденных состояний, главным образом, в столкновениях электронно - возбужденныхмолекул с молекулами N 2 1  gи атомами N  4 S . К моменту времени 6 мкс тушениеэлектронно-возбужденных молекул на атомах значительно увеличивает концентрацию атомов всостояниях2P,2Dи поэтому канал ассоциативной ионизации (103.0) становитсяпреобладающим.

Исходя из этого был оценен коэффициент скорости реакции (103.0). Хорошееколичественное совпадение расчетных данных с экспериментальными для ФРКУ молекулыазота в момент времени 6 мкс получалось для значения 10-13 см3  сек-1 (рис. 96, параграф 1.1).Полученное значение в диссертации меньше, чем соответствующее значение, определённое в[1048].

Различие в значениях объясняется отличием кинетических схем СИМ и базы данныхсечений и коэффициентов скоростей физико-химических процессов, использованных врасчетах. Дальнейшая трансформация ФРКУ молекулы азота, соответствующая поздней стадиипослесвечения разряда, изображена на рис. 9б. Триноровский вид распределения для моментавремени 20 мкс, и расчеты подтверждают предположение о доминирующей роли процессовVV - обмена в перераспределении молекул по нижним уровням на этой стадии ИТР. Это10позволяет определить коэффициент скорости VV  обмена K 01. Наилучшее соответствие10расчета с экспериментом достигалось при значении K 01=(91)  10-15 см3  сек-1, котороесогласуется со значением, полученным в квантово-классической модели Биллинга-Фишера[643, 644]. Результаты расчетов незначительно отличались при использовании различныхмоделей зависимости коэффициентов скоростей VV  обмена K mn,n1,1m от колебательных чисел mи n сталкивающихся молекул из [137, 158, 175, 189, 643, 644, 924, 1071–1074] для болеевысоких колебательных уровней.1.5.

Выводы к главе 1Таким образом, в настоящей главе диссертации развиты методы лазерной спектроскопиии численного моделирования для исследований степени колебательно-поступательнойнеравновесности в газовых разрядах в азоте.143Впервые, приводятся результаты измерений стационарных ФРВУ и ФРКУ молекулыазота в основном состоянии X 1 g методом спектроскопии КАРС в безэлектродном ВЧ разрядеиндуктивного емкостного типа.

Установлено, что степени колебательно-поступательнойнеравновесности vib  N 2  в стационарном ПС ТРПТ и ВЧ разряде при низких давлениях(нескольких Тор) соизмеримы и намного больше единице ( vib  N 2  >>1). Они заметно выше,чем соответствующая степень ( vib  N 2   1), измеренная в стационарном контрагированномразряде постоянного тока при средних давлениях (нескольких десятках Тор). Стационарныйтлеющий и ВЧ разряд являются эффективными источниками колебательно - возбужденныхмолекул азота. В отличие от стационарных разрядов постоянного тока, ВЧ разряд при низкихдавлениях и ИТР при средних давлениях характеризуются неоднородным распределениемстепени колебательно-поступательной неравновесности vib  N 2  по сечению разряднойкюветы.Для исследований методами спектроскопии КАРС ФРВУ и ФРКУ молекулы азота восновном состоянии в ВЧ разряде индуктивно-емкостного типа в азоте разработана и созданаэкспериментальная установка.

Значения колебательной и вращательной, поступательнойтемператур, измеренные в пристеночной области ВЧ разряда, составляют 2500200 К и 55045К, соответственно. Созданы вычислительные коды для обработки спектров КАРС, в которых, вотличие от существующих в литературе, для определения заселенностей по колебательнымуровням молекулы азота используется уровневая полуэмпирическая СИМ азотной НТП.Установлено, что пространственное распределение концентраций колебательно-возбужденныхмолекул азота в ВЧ разряд является неоднородным: вблизи стенки разрядной кюветыколебательная температура намного больше, чем поступательная.

Распределение молекул азотапо колебательным уровням в ВЧ разряде описывается формулой Тринора. Распределение повращательным уровням подчиняется распределению Больцмана. Показаны преимуществаспособа широкополосной записи спектров КАРС для экспресс-измерений вращательной иколебательной температур азота в ВЧ разряде при давлении от единиц до десятков Тор. Этотспособ записи и методы обработки спектров КАРС позволяют сократить время измерения иопределения vib  N 2  газового разряда в десятки раз по сравнению с соответствующимсканирующим способом записи спектров КАРС и их обработки.Для исследования методами спектроскопии КАРС ФРВУ и ФРКУ молекулы азота всостоянии X 1g в разрядах постоянного тока в азоте разработана и создана экспериментальнаяустановка.

Измерены значения колебательной, вращательной и поступательной температурыгазов в стационарном тлеющем и контрагированном разрядах в азоте. Развиты вычислительные144коды для обработки спектров КАРС, записанных сканирующим способом. Поступательныетемпературы, измеренные в разрядах постоянного тока методами двухволновой спектроскопииКАРС, спектроскопии КАРС, со сканирующим способом регистрации спектров, ОИ и ЭСнаходятся в удовлетворительном согласии. Стационарные ФРВУ и ФРКУ молекулы азота вразрядах постоянного тока удовлетворительно описываются формулами Тринора и Больцмана,соответственно.

Установлено, что с увеличением давления газа от 3.5 Тор до 30 Тор значенияпоступательной температуры, измеренные на оси разрядов постоянного тока, возрастают впределах от 480 К до 1300 К. Значения колебательной температуры первого уровня молекулыазота, немонотонно изменяются в пределах от 3800 до 4300 К в диапазоне значений давлениягаза от 3.5 Тор до 9.5 Тор, и заметно превышают значения поступательной температуры.Значения поступательной и колебательной температур лежат в диапазоне соответствующихзначений температур, полученных другими авторами. В диапазоне средних давлений (  9.5 Тор)колебательная температура первого уровня не превышает 2000 К.Для исследований пространственного распределения концентрации и температуры,нагрева газа в разрядах постоянного тока и ИТР в азоте методами ОИ и шлирен-методомсозданаэкспериментальнаяустановка.Установлено,чтопрофилираспределенияпоступательной температуры по сечению разрядной кюветы, измеренные в ИТР в азоте принизких давлениях (  6 Тор и токе 0.5 А), получаются подобными измеренным в разрядепостоянного тока (7 – 10 Тор и 50 мА).

При средних давлениях (  10 Тор) наблюдается отличиераспределений поступательной температуры и концентрации газа по сечению камеры вимпульсном тлеющем разряде от соответствующих распределений в разряде постоянного тока.В разряде постоянного тока область видимого свечения в виде шнура локализуется на осиразрядной камеры, в то время как в ИТР шнур, как правило, располагается в верхней частиразрядной камеры вблизи её стенки. Наличие сильной рефракции свидетельствует оформировании газодинамических возмущений в ИТР, которые следует учитывать примоделировании физики ИТР.

Характерные времена установления стационарных значенийпоступательной температуры в разряде постоянного тока уменьшаются от 20 мс до 13 мс сувеличением давления от 7 Тор до 20 Тор. Стационарные значения поступательнойтемпературы, измеренные на оси разряда постоянного тока, монотонно увеличиваются с ростомдавления от 5 Тор до 30 Тор и лежат в диапазоне от 500 K до 1300 K. Стационарные значенияпоступательной температуры, измеренные методами ОИ находятся в удовлетворительномсогласии с результатами, полученными методами спектроскопии КАРС и ЭС.

В ИТРквазистационарное значение поступательной температуры не превышает 800 К. Использованиеизмеренного профиля поступательной температуры при решении уравнений теплопроводностии диффузии позволило получить полуэмпирические выражения, необходимых для оценки145тепловых потерь и диффузионного ухода атомов и возбужденных частиц в уровневыхполуэмпирических СИМ азотной и водородной НТП, развитых в диссертации для описанияфизико-химических процессов возбуждаемых в разрядных камерах цилиндрической геометрии.Развиты согласованные физическая и математическая модели для определения ФРЭЭ иеё основных моментов, ФРКУ молекулы азота в основном и электронно-возбужденныхсостояниях, компонентного состава азотной НТП, поступательной температуры, в приложенииоптической диагностики газовых разрядов в азоте:сформирован набор квантовых состояний нейтральных и заряженных частиц,необходимых для корректного описания физико-химических процессов (возбуждения,диссоциации, ионизации частиц и т.д.);развита кинетическая схема элементарных столкновительно-излучательных процессов ихимических реакций с детализацией по колебательным уровням электронных состоянийнейтральных и ионизованных молекул азота;созданы базы данных рассчитанных и измеренных ФРЭЭ и её основных моментов,ФРКУ молекул азота в основном состоянии, поступательной температуры, значенийстолкновительных характеристик физико-химических процессов (сечения, коэффициентыскоростей, спектроскопические данные, характеризующие квантовые состояния частиц,вероятностей гетерогенной дезактивации колебательной энергии молекул и рекомбинацииатомов азота на поверхности из различных материалов и т.д.), механизмов нагрева газа имоделей кинетики возбуждения, диссоциации и ионизации частиц;восполнены недостающие столкновительные характеристики элементарных физикохимических процессов;сформирован самосогласованный набор уровневых сечений, описывающих упругие инеупругиеэлектрон-молекулярныеиатомарныестолкновения,атакжеуровневыхкоэффициентов скоростей для моделирования колебательной кинетики молекул азота;обоснованы предположения и допущения, при которых справедливы уравнения для расчетафункций распределений, компонентного состава азотной НТП, теплопроводности и методы ихсамосогласованного решения.В отличие от существующих моделей расчета энергетического спектра электронов вазотной НТП, в уровневой полуэмпирической СИМ, развитой в диссертации, увеличеноколичество квантовых состояний молекулы и иона молекулы азота, а также расширенакинетической схема для процессов неупругих столкновений электронов с частицами.

Характеристики

Список файлов диссертации