Диссертация (1025195), страница 5
Текст из файла (страница 5)
(ниже МЗУА всего в 4 раза):QT X T 2% 1Бк 2,553108yH 2 NeHeкг(1.4)Удельная активность Ne-He смеси при давлении баллона (выше МЗУА в38 раз, превышена ПДК по МЗУА и по МЗА):QT X T 2% 150Бк 3,8291010y H 2 NeHeкг(1.5)БккгМЗА 109 БкМЗУА 109Объемная активность Ne-He смеси при Н.У.:QT X T 2%Бк 2,298108 3yH 2м(1.6)Объемная активность Ne-He смеси при давлении баллона:QT X T ДОАПЕРС 4, 41092%Бк150 3,4461010 3yH 2м(1.7)Бк- допустимая объемная активность по МУ 2.6.1.15-02.м3Пересчитаем значения по другим данным и без учета паров тритиевойводы.Содержание трития в Ne-He смеси при Н.У.(считая через относительноесодержание изотопов водорода в воздухе):302%кг Т 2 ну 2,510 21 3xНТм(1.8)Удельная активность Ne-He смеси при давлении баллона (ниже МЗУА на10 порядков):QТ (2%150Бк Т 2 ну ) 0,147xНТ NeHeкг(1.9)Объемная активность Ne-He смеси при давлении баллона (ниже норм на10 порядков):QТ (2%Бк Т 2 ну )150 0,132 3xНТм(1.10)Рассмотрим случай 100 % извлечения 3He и трития:y3 He 7,21012 - относительное содержание 3He в воздухе.Относительное содержание трития в воздухе:yТ yH 2 51025xНТ(1.11)Относительное содержание трития к 3He при их 100 % извлечении извоздуха:yТ 6,941014y3 He(1.12)Массовая и объемная активности ниже ПДК:QТ yТБк 2,49310 4y3 Heкг(1.13)QТ yТБк Т 2 ну 3,066103 3y3 Heм(1.14)Превышение активности для классификации тритий-содержащих смесей,как радиоактивных по НРБ-95, может быть превышена только на стадииочистки Ne-He смеси (и далее) при условии очень высокой степени извлечениятрития из воздуха (по данным только одного из трех источников посодержанию трития в атмосфере).
Превышение норм по классификациитритий-содержащих смесей, как радиоактивных грузов по ГОСТ 19433-8831возможно на той же стадии (и далее), но опять же при очень высокой степениизвлечения трития (по данным двух из трех источников по содержанию тритияв атмосфере).При коэффициенте извлечения по гелию и тритию, равном 1:гл 3,05310 9 гX1 0,000524%л1,610 14(1.15)Допустимая концентрация в газе, категория Б:Бкл 2,0611010 гБкл3,591014г7,410 4X допБ(1.16)Допустимая концентрация в газе, категория А:Бкл 6,184109 гX допА Бкл3,591014г22,2105(1.17)Допустимая концентрация в газе по МУ:Бкм3 1,226108 гБкл3,591014г4,4109X допМУ(1.18)Допустимая концентрация в газе по МУ (если весь тритий перейдет впары воды):Бкм3 1, 2261012 гБкл3,591014г4, 4105X допМУп(1.19)В результате проведенного расчета, можно считать, что контроль инормирование конечного продукта по тритию с точки зрения его качества необязателен, т.к.
максимально возможная разность концентраций 108. В своюочередь необходим контроль по тритию с точки зрения НРБ, необходимо наначальных экспериментах выявить содержание трития счётчиком гейгерамюллера,далеепризначимыхрезультатахпоставитьпередмасс-32спектрометром (для анализа проб продукта) ионизационную камеру дляконтроля содержания трития.В связи со слабой энергией ионизации при распаде трития, хранениесмесей, содержащих этот изотоп полностью безопасно в баллонах илианалогичных ёмкостях, при условии исключения утечек.В случае выброса необходимо учитывать нахождение смесей впомещении, превышающим его по нормальному объёму более, чем в 105 раз.Т.е. при хранении литра He3, необходимо замкнутое помещение объёмом менее100 м3, что бы НРБ были превышены (при условии полного извлечения тритияиз воздуха).Попредполагаемомукоэффициентуизвлеченияиучитываянезамкнутость помещений, а так же малый оборот продукта в объёмномотношении, исходя из приведенного расчета возможного накопления тритияпри извлечении 3He из природного гелия, возможное минимальное достижениепредельно допустимой концентрации по нормам радиоактивной безопасности(НРБ-95) достижимо только лишь при коэффициенте извлечения изотоповводорода равного единице во всей технологической цепочке получения гелияиз воздуха.1.3.
Анализ состояния вопроса и научно-технический задел1.3.1. Низкотемпературные методы разделения смеси гелиевых изотопов1.3.1.1. Сверхтекучая фильтрацияПоследовательная теория сверхтекучести была развита Л.Д. Ландау.Ландау и Померанчук указали, что, поскольку свойство сверхтекучести связаноне с отдельными атомами, а с коллективом одинаковых атомов 4He, всякиеиные атомы, образующие небольшие примеси, как 3He, не будут участвовать всверхтекучем движении независимо от того, обладают ли они сами по себе в33чистом виде свойством сверхтекучести [17-23, 93].Доунт, Пробст, Джонстон, Олдрич и Ниир экспериментально исследоваливозможность разделения изотопов на основе сверхтекучести.
В своем опытеони пользовались прибором, показанным на Рисунке 1.3.Рисунок 1.3. Прибор для разделения изотопов гелия с помощью сверхтекучейпленкиВ сосуде с жидким атмосферным гелием А находился частичнопогруженный в жидкий гелий маленький Дьюар D. Отверстие Дьюара былозаткнуто стеклянной притертой пробкой, препятствовавшей проникновениюпаров гелия из сосуда А в Дьюар D.
В Дьюаре находился электрическийнагреватель Т. Прибор был помещен в гелиевую ванну В с температурой 1,3 К.При пропускании тока через нагреватель создавалось сверхтекучее течениегелия в маленький Дьюар в виде поверхностной пленки, свободно протекавшейчерез зазор в шлифе. Масс-спектрометрическое исследование содержимогомаленького Дьюара установило, что отношение3He/4He в нем оказалосьменьшим, чем 5·10-8, тогда как начальное 3He/4He равнялось 1,2·10-6. Этим былодоказано, что атомы 3He не принимают участия в сверхтекучем движении.Для практического осуществления указанного метода требовалосьразработать весьма производительный способ удаления сверхтекучего изотопагелия (4He) из жидкого раствора с природной концентрацией 3He. Для этой целиоказалось целесообразным использовать термомеханический эффект.
Это34явление, как известно, получает ярко выраженный характер, если создаетсяразностьтемпературпообестороныдостаточноплотногофильтра,погруженного в He-II. В этом случае через фильтр будет беспрепятственнопроходитьсверхтекучаякомпонента,нообратныйпотокнормальнойкомпоненты будет отсутствовать, так как она, обладая вязкостью, не сможетпройти через фильтр.Так как 3He, растворенный в He-II, принимает участие в движениинормальной компоненты [24, 94], а через фильтр проходит только сверхтекучаякомпонента, то отсюда следует возможность удаления 4He и изоляция 3He.Иными словами, термомеханический эффект дает возможность осуществитьвесьма производительный «насос», при помощи которого можно удалить изжидкости 4He в виде сверхтекучей компоненты.Аппаратура, работающая на указанном принципе, была впервые созданаЕсельсоном и Лазаревым, которые начали свои опыты в 1947 г.
и опубликовалиих результаты в 1950 г [25].В Дьюаре с обычным гелием (3He/4He = 5·10-8) находился латунный сосуд(1) (Рисунок 1.4) объемом 500 мл, содержащий трубку (2) с фильтром (8)(спрессованный крокус) и нагревателем (4). Сосуд (1) наполнялся жидкимгелием из Дьюара через вентиль (6) при температуре 4,2 К, после чего гелий вДьюаре охлаждался откачкой до 1,5 К, и затем включался нагреватель (4).Возникавший при этом термомеханический эффект вызывал столь сильныйпоток 4He, что последний изливался из щелей в виде фонтана. Скоростьудаления сверхтекучей части зависела от плотности набивки фильтра и егодиаметра, температуры жидкого гелия и тока через нагреватель.
При 1,5 К имощности, выделяемой нагревателем, в 0,3 Вт для фильтра диаметром 10 ммэта скорость составляла 1,5 литра жидкости в час [25, 26].Гелий, полученный в результате ряда опытов, подвергался вторичномуразделению в этом же приборе, что приводило к получению гелия сконцентрацией легкого изотопа 0,01 % в количестве нескольких литров газапри нормальных условиях в течение одного эксперимента.35Рисунок 1.4. Прибор для разделения изотопов гелия с помощьютермомеханического эффектаТаким образом, использование термомеханического эффекта позволялополучать за короткое время значительное количество гелия, обогащенного 3Heв ~ 2·103 раз.НаРисунке1.5схематичнопоказаныпринципыработытермомеханического и механокалорического эффектов для обогащения 3He.Этот способ хорошо подходит для первичного повышения относительнойконцентрации редкого изотопа в смеси с малым его содержанием, например,атмосферном гелии или гелии из природного газа.36Рисунок 1.5.
Принципы работы термомеханического и механокалорическогоэффектов для обогащения 3He1.3.1.2. РектификацияРектификация может быть весьма эффективным методом разделения придостаточных количествах разделяемых продуктов (порядка 1 % и выше) изначительном значении относительной летучести компонентов (ɑ, для гелиевыхизотопов ɑ = 3,2 в среднем при вакууме и ниже λ-линии, значение возрастает спонижением температуры).
Располагая гелием с содержанием 3He 0,01 % длядальнейшего обогащения возможно использовать ректификацию.Первые лабораторные работы были проведены Кеезомом, Мазуром наколоннах подобных тем, что использовались для разделения криптонксеноновых смесей в середине прошлого века [27]. Далее большой вклад вработы по ректификации внесли Пешков, Кузнецов, Есельсон, Вилкс и другие[95]. Они показали возможность использования ректификационных колонн дляразделения изотопов гелия в лабораторных условиях.Приректификациикоэффициентразделенияприблизительнопропорционален относительной летучести компонентов (α), в то время как притермодиффузии он пропорционален квадратному корню отношения однородныхмасс.
Минимальное значение α = 2,5 при 3,32 К, что соответствует критической37температуре 3He, и быстро возрастает с понижением температуры. Корень изотношения масс стабильно равен 1,15.Ректификация крайне неэффективна при малых содержаниях одного изразделяемых компонентов (порядка ppm), потому что требуется слишкомзначительное увеличение насадочного слоя колонны и увеличение затрат принестабильных тепло-массообменных процессах.Впервыхопытахпоректификациииспользоваласьмаленькаяректификационная колонна.
Основной частью колонны (Рисунок 1.6) являлсямедный винт (1), находившийся внутри вакуумной изолированной стекляннойтрубки (2), к нижней части которой был припаян стеклянный шарик снагревателем (3). Длина колонны не превышала 150 мм. Все это устройствонаходилосьвнутрисосудаДьюарасконденсировалась смесь с содержаниемобычным3гелием,авшарикHe 0,01 %. Гелий, испаряемыйнагревателем, конденсировался на верхней части винта, которая имелатемпературу жидкого гелия в Дьюаре, соединяясь с ним сильфоном (4) итрубкой (5). Образовавшаяся жидкость стекала по виткам резьбы в шарик,причем эта циркуляция была отчетливо видна через стеклянные части колонны.Такая колонна работала при средней температуре насадки 2,5 К имощности, выделяемой нагревателем, 5·10-3 Вт.