glazkov-metody-izucheniya-kristallov (810760), страница 3
Текст из файла (страница 3)
В случае простой1 Что, конечно же, требует достаточно большого количества достаточно точноизмереннных брэгговских пиков для надёжного решения этой обратной задачи.11(511)(331)(311)(111)T=80K< TNa=8.85Å8060магнитныебрэгговские пики408060(311)(200)100(111)0(110)20(100)интенсивность потока, нейтронов/минуту100MnO,поликристалл,TN=120 KT=293K> TNa=4.43Å4020010302040угол рассеяния, градусы50Рис.
4. Слева: схематическое изображение неелевского антиферромагнитного порядка на квадратной решётке. Заливкой показан один из вариантоввыбора элементарной ячейки минимальной площади в антиферромагнитном состоянии. Справа: упругое рассеяние в антиферромагнетике MnO выше (внизу) и ниже (вверху) температуры перехода. Рассеяние на порошке.Дифракционные пики в парамагнитной фазе (293 К) проиндексированы покристаллографической элементарной ячейке со стороной 4,426 Å, дифракционные пики в антиферромагнитно-упорядоченном состоянии проиндексированы по кубической магнитной элементарной ячейке со стороной вдвоебольше.
На основе рисунка из статьи [5].модели на двумерной решётке, показанной на рис. 4, площадь элементарной ячейки удвоится, а в качестве новых векторов трансляциимогут быть взяты диагонали исходной квадратной решётки.Увеличение периода решётки приведёт к уменьшению длины векторов обратной решётки1 , следовательно условие дифракции ∆k = Gбудет выполняться вообще говоря для другого набора векторов обратной решётки (который, конечно, включает все вектора исходнойобратной решётки). В частности, мы ожидаем, что из-за уменьшениявекторов обратной решётки появятся новые дифракционные пики придо1трансляции увеличились с √В рассматриваемом двумерном примере вектора 22, а вектора обратной решётки уменьшились с до √2212фотонВ.Б.А.QфононРис. 5. Схемы процессов с участием оптических фотонов. (А): поглощение,(Б): комбинационный процесс с поглощением фонона, (В): комбинационныйпроцесс с испусканием фонона (отмечен угол рассеяния для дальнейшегоанализа).меньших углах отклонения пучка (с меньшими ∆k) — там, где до наступления магнитного порядка не было никаких брэгговских пиков.Действительно при переходе в антиферромагнитное состояние в картине нейтронной дифракции возникают новые (так называемые «магнитные») брэгговские пики.
Пример таких данных показан на рисунке 4. Анализ положения и интенсивности этих пиков даёт принципиальную возможность определить вид магнитной структуры, направление и взаимную ориентацию локальных магнитных моментов. Опытпо магнитному брэгговскому рассеянию нейтронов может ставитьсякак с «белым» (как на рисунке 4), так и с «монохроматическим» пучком нейтронов. При этом нейтроны могут быть не поляризованы (спроизвольным значением проекции спина).3.3.1.Поглощение и рассеяние света навозбуждениях в кристаллеМесто процессов с участием оптических фотонов впервой зоне БриллюэнаНапомним, что волновые вектора всех физически различимыхколебаний в кристалле (и соответственно всех физически различимых квазичастиц) могут быть сведены в первую зону Бриллюэна. Границы первой зоны Бриллюэна в трёхмерном случае могут иметь форму достаточно причудливого многогранника, однако характерная длина бриллюеновского волнового вектораБр ≃ , где — характерный период кристаллической структуры.
В обычных кристаллах период составляет несколько ангстрем иБр ∼ 0,1 . . . 1 Å−1 = 107 . . . 108 см−1 = 109 . . . 1010 м−1 .13В этом разделе нас интересуют процессы взаимодействия фононов1 с фотонами с длинами волн от инфракрасной до ультрафиолетовой части спектра. Этой части спектра соответствуют длины волнот, ориентировочно, 100 Å до 100 мкм. Волновые вектора этих фотонов−1составляют 2≪ Бр .
Так как в процессах вза ∼ 0,000005 . . . 0,05 Åимодействия квазичастиц квазиимпульс сохраняется (с точностью довектора обратной решётки), мы можем заключить, что при поглощении такого фотона (рис. 5-А) может рождаться только фонон в центрезоны Бриллюэна (с ≪ Бр ).При изучении комбинационных процессов c испусканием или поглощением фонона (рис. 5-Б,В) обычно используется излучение видимого диапазона. Энергия фотона с длиной волны 6000 Å составляетоколо 2 эВ, в то время как максимальная энергия фонона порядка дебаевской температуры и составляет обычно несколько десятков миллиэлектронвольт.
Следовательно, по закону сохранения энергии, модуль волнового вектора фотона меняется в комбинационном процессенезначительно. А тогда, по закону сохранения квазиимпульса, следует, что комбинационные процессы также могут происходить только сучастием фононов в центре зоны Бриллюэна, волновой вектор которых порядка волнового вектора фотона2 .Таким образом, в процессах поглощения и комбинационного рассеяния света участвуют фононы с малыми волновыми векторами (фононы в центре зоны Бриллюэна).3.2.Поглощение в ИК диапазоне или почему фононы«оптические»Напомним вид спектра фононов в цепочке с атомами двух сортов(рис. 6). Эта простая модель правильно отмечает важное свойство фононного спектра: наличие акустической и оптической ветвей.Каков порядок частоты оптических фононов? Для оценки можновзять характерное значение температуры Дебая Θ ∼ 300 К, которому1 Аналогичные процессы могут иметь место с участием других квазичастиц, например магнонов.
В подавляющем большинстве случаев вывод о том, что в процессах поглощения и комбинационного рассеяния участвуют квазичастицы в центрезоны Бриллюэна останется верен. Однако конкретные оценки для других квазичастиц требуют знания об их спектре, что выходит за рамки этого короткого пособия.2 Волновые вектора падающего и рассеянного фотонов k, k′ и фонона K по закону сохранения квазиимпульса формируют треугольник. Отсюда по неравенствутреугольника |K| < |k|+|k′ |, то есть, с учётом условия |k| ≪ Бр , возможны толькопроцессы с участием фононов в центре зоны Бриллюэна.142.0w, усл.ед.1.51.00.50NaCl,0.17 мкм-p/a0kap/aРис. 6. Слева: схематическое изображение фононного спектра в цепочке сатомами двух сортов.
Справа: спектр пропускания через тонкую пластинку NaCl (толщина 0,17 мкм) минимум пропускания (поглощение) на длиневолны 61 мкм соответствует поглощению света поперечными оптическимифононами. Из книги [1].соответствует частота 6,3·1012 Гц.1 Для электромагнитного излученияэтой частоте отвечает длина волны 48 мкм, относящаяся к инфракрасному излучению.В центре зоны Бриллюэна в оптической моде в модели цепочки сатомами двух сортов ионы решётки колеблются навстречу друг другу. Если эти ионы разного знака (если мы имеем дело с ионным кристаллом, таким как NaCl), то такие встречные колебания приведутк сильным колебаниям дипольного электрического момента элементарной ячейки.
А эти колебания дипольного момента могут активновзаимодействовать с электрическим полем электромагнитной волныподходящей поляризации.Из этих рассуждений очевидно, что при распространении в кристалле электромагнитной волны с частотой, совпадающей с частотойоптических фононов в центре зоны Бриллюэна, возможно резонансное поглощение энергии излучения (поглощение фотонов) с передачейих энергии поперечным оптическим фононам, распространяющимся в1 Также можно оценить эту энергию линейной экстраполяцией акустическоймоды на границу зоны Бриллюэна: ℎ = ~ ≃ ~Бр ≃ ℎ. Подстановкой типич2ной скорости звука ∼ 3 км/с и типичного межатомного расстояния 3 Å получимоценку ∼ 5 · 1012 Гц.15том же направлении1 .
Этот эффект действительно наблюдается (обычно в инфракрасной части спектра), пример такого поглощения в кристалле NaCl показан на рис. 6. Из-за связи такой фононной моды споглощением оптического излучения и появилось название «оптическая» мода.Таким образом, по наблюдению характерного поглощения в инфракрасной области можно определить частоту оптических фононовв центре зоны Бриллюэна. В кристаллах со сложной структурой оптических мод несколько, каждой из них будет соответствовать своймаксимум поглощения. По поляризационным зависимостям этого поглощения можно определить направление, вдоль которого происходятколебания ионов в данной оптической моде.1 Совпадение направлений распространения фонона и фотона связано с сохранением квазиимпульса. Поперечность фонона нужна, чтобы дипольный моментэлементарной ячейки колебался поперёк направления распространения электромагнитной волны и мог взаимодействовать с её электрическим полем.163.3.Комбинационное рассеяние светаКомбинационное рассеяние света в твёрдых телах (в отличие отпоглощения рассмотренного выше) является на языке квазичастицтрёхчастичным процессом: фотон, взаимодействуя с уже имеющимися фононами, либо рождает фонон, отдавая ему часть своей энергиии импульса, либо поглощает фонон, изменяя свои энергию и импульс.Из-за этих процессов в рассеянном излучении возникают компонентысмещённые по частоте вверх и вниз относительно частоты падающегоизлучения.
Схематически эти процессы проиллюстрированы на рис. 5Б,В. Компоненту с уменьшенной частотой называют стоксовской, компоненту с увеличенной частотой — антистоксовской.Исторически разделяют по названию рассеяние на оптическихфононах1 (в англоязычной литературе — эффект Рамана (Ramanscattering), в русскоязычной — комбинационное рассеяние) и рассеяние на акустических фононах (бриллюэновское рассеяние илимандельштам—бриллюэновское рассеяние).
Хотя физическое описаниеобоих процессов очень похоже, величина эффекта оказывается различной, из-за чего отличается и экспериментальное оборудование, необходимое для проведения соответствующих исследований.Рассмотрим для примера процесс с испусканием фонона. Пусть , ′ и k, k′ — частоты и волновые вектора падающего и рассеянногофотонов. Волновые вектора здесь вычисляются по длине волны в среде c учётом показателя преломления среды.
Пусть Ω и K — частотаи волновой вектор излучаемого фонона. В процессах комбинационного рассеяния участвуют только фононы в центре зоны Бриллюэна,поэтому в законе сохранения квазиимпульса можно не учитывать вектор обратной решётки, а для оптических фононов можно пренебречьзависимостью их частоты от волнового вектора.Пишем законы сохранения энергии и квазиимпульса:~= ~ ′ + ~Ω~k= ~k′ + ~K1 К процессам рамановского рассеяния также относят процессы с передачейэнергии электромагнитной волны внутримолекулярным степеням свободы рассеивающих центров. Мы такие процессы рассматривать в данном пособии не будем.17Откуда − ′′ 2(k − k )=Ω= K2Отметим, что постоянная Планка в ответ не входит.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
