glazkov-metody-izucheniya-kristallov (810760), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Следовательно,этот процесс может быть описан и на классическом языке. Это описание сводится к дифракции электромагнитных волн на звуковой волне:звуковая волна создаёт модуляцию плотности среды, являющуюся дифракционной решёткой для света. Однако для описания дифракции набегущей волне (движущаяся «решётка») необходимо сначала перейтив систему покоя дифракционной решётки, а потом вернуться в лабораторную систему.
Возникающий при этих переходах эффект Доплераи даст искомый сдвиг частоты.Для рассеяния на оптических фононах (рамановский процесс) можно считать, что Ω не зависит от K. Тогда наблюдаемый сдвиг частотыописывается первым уравнением, его величина не зависит от угла наблюдения. Оценим величину эффекта для длины волны падающего1013 1/сΩ−3света 4000 Å: . Это довольно большой = ∼ 5·1015 1/с ∼ 2 · 10эффект ( ≃ 10 Å), для наблюдения которого достаточно простогоспектрометра с призмой или дифракционной решёткой. Величина эффекта позволяет использовать для его наблюдения различные лампыс узкими спектральными линиями.Рассмотрим теперь рассеяние на акустических фононах.
Пусть рассеянное излучение наблюдается под углом Θ к падающему (рис. 5).Этот угол является экспериментально контролируемым параметром,определяемым геометрией опыта. Пусть скорость звука равна и показатель преломления среды . Будем считать сдвиг частоты малым = − ′ = Ω ≪ .Преобразуем закон сохранения квазиимпульса и воспользуемся линейностью спектра фононов в акустической ветви в центре зоны Брил-18люэна:K2(︂ )︂2Ω2()22(k − k′ ) = 2 + ( ′ ) − 2 ′ cos Θ(︁ )︁2 (︁)︁2= 2 + ( ′ ) − 2 ′ cos Θ(︁ )︁2 (︁)︁2= 2 + ( ′ ) − 2 ′ cos Θ ≈(︁ )︁2(︁ )︁2Θ≈ 2 2(1 − cos Θ) = 4 2sin22Θ≈ 2 sin2=Эффект оказывается мал в меру малости скорости звука по сравнению со скоростью света. Наибольший эффект наблюдается при об−5ратном рассеянии на угол Θ = .
Величина эффекта ≃ ∼ 10оказывается гораздо меньше, чем для рассеяния на оптических фононах. Для наблюдения этого эффекта оказывается необходимым использование многопроходного интерферометра Фабри—Перо для анализа спектра и использование монохроматического источника света(например лазера).Изучение рамановского рассеяния света позволяет определить частоты оптических фононов в центре зоны Бриллюэна, по поляризационным и угловым зависимостям интенсивности рассеяния можноопределить типы колебаний атомов в оптических модах. При изучениимандельштам—бриллюэновского рассеяния на акустических фононахможно определить скорость звука.
При наличии нескольких акустических мод с различными скоростями звука будет наблюдаться несколько смещённых компонент.3.4.Пример эксперимента по комбинационному рассеяниюсветаСейчас спектрометры для рамановского рассеяния выпускаютсякоммерческими компаниями и активно используются в химии и промышленности для идентификации веществ и контроля качества: оптические фононные моды кристаллов и лежащие в том же диапазонечастот колебательные и вращательные уровни некоторых молекул являются своеобразными «отпечатками пальцев» этих систем. Современное развитие компьютерной техники позволяет довести проведениерутинных измерений до уровня измерения нажатием одной кнопки.Спектрометры для изучения бриллюэновского рассеяния также широко представлены в лабораториях.19Рис.
7. Сверху: схема бриллюэновского спектрометра. Снизу: пример спектра бриллюэновского рассеяния в RbCl при комнатной температуре. Видныдве фононные моды ( — продольная, — смешанная поляризация). Интенсивный несмещённый сигнал связан с «упругим» рэлеевским рассеяниемна дефектах кристалла. Из статьи [6].20Рис. 8. Зависимость скорости звука от направления в плоскости [110] длякристалла RbCl при комнатной температуре. Символы: экспериментальныеданные, кривые: теоретический расчёт в модели с взаимодействием соседей,следующих за ближайшими. Из статьи [6].21Мы рассмотрим наглядно реализованную схему спектрометра изработы [6]. Схема спектрометра показана на рис.
7. Наблюдалосьрассеяние на угол 90∘ , источником монохроматического света былгелий-неоновый лазер. Сдвиг частоты при 90-градусном рассеянии√1 . Для спектрального анализа рассеянного света использо =2 валась дифракционная решётка высокого качества, для достаточногоразрешения плечо спектрометра составляло около 12 метров.Пример спектра рассеянного излучения, полученный на кубическом кристалле RbCl, приведён на рис. 7. Наблюдаются смещённыепо частоте компоненты по обе стороны от интенсивного несмещённого«рэлеевского» пика.
При этом наблюдается два типа смещённых компонент, соответствующих наличию двух акустических фононных мод сразными поляризациями. Характерное смещение частоты1 рассеянного света составляет 0,3 см−1 , то есть примерно 4·10−5 от частоты падающего света. Изменяя ориентацию кристалла относительно падающего луча можно измерить зависимость скорости звука от направления,в котором распространяется рождённый в комбинационном процессефонон (рис. 8).Обратите внимание, что измеренные в реальном кристалле скорости звука анизотропны и заметно отличаются по величине для разныхполяризаций.
Это необходимо иметь в виду при сравнении результатовдебаевской модели с реальными физическими явлениями в кристаллах.1 В оптической и инфракрасной спектроскопии часто используется не часто1та, а волновое число , измеряемое в обратных сантиметрах. Частоте 30 ГГц соответствует волновое число 1 см−1 . Длине волны 6000 Å примерно соответствуетволновое число 16000 см−1 .223.5.Интенсивности стоксовской и антистоксовскойкомпонентНапомним, что стоксовской называют компоненту рассеянного излучения с уменьшившейся частотой (она соответствует излучению фонона), а антистоксовской — компоненту с увеличившейся частотой (соответствует поглощению фонона).
Абсолютная величина сдвига частоты этих компонент от частоты падающего излучения одинакова. Однако интенсивности этих компонент должны отличаться.Вероятность поглощения фонона (и интенсивность антистоксовской компоненты) пропорциональна количеству имеющихся фононов сподходящим волновым вектором: ∝ ⟨⟩. Для вероятности испускания (и интенсивности стоксовской компоненты) отметим, что по принципу детального равновесия вероятности прямого и обратного процесса одинаковы. Но обратным процессом к испусканию фонона в условиях, когда их равновесное количество равно ⟨⟩, является поглощениефонона в условиях, когда их число равно (⟨⟩ + 1). Следовательно,интенсивность стоксовской компоненты ∝ (⟨⟩ + 1).
Это отличие винтенсивностях связано с тем, что процесс поглощения фонона всегдавынужденный, а процесс испускания может быть как вынужденным,так и спонтанным.⟨⟩+1Отношение интенсивностей =Подставляя⟨⟩ .⟨⟩ = /(Б1 ) −1 , получим = /(Б ) . В частности, при оченьнизких температурах интенсивность стоксовской компоненты гораздобольше интенсивности антистоксовской.4.4.1.Неупругое рассеяние рентгеновского излученияи нейтроновТрёхосный дифрактометрНеупругими называют процессы рассеяния, в которых меняетсяэнергия частицы или кванта излучения. Традиционной схемой дляизучения неупругого рассеяния является схема трёхосного дифрактометра (рисунок 9). Трёхосной схема называется, так как на путиот источника к детектору излучение трижды поворачивается вокругнекоторых «осей» установки.Первой «осью» является монохроматор, роль которого может выполнять один или несколько кристаллов высокого качества, взаимносориентированных так, что пик брэгговского рассеяния на нужной нам23детекторобразец2QееющдапачлуизенкристалланализаториекристаллмонохроматорРис.
9. Схема эксперимента по неупругому рассеянию излучения на трёхосном дифрактометре. Падающие и рассеянные лучи разных «цветов» разнесены для наглядности. Изображение «образца» на схеме — фотографиярозового топаза с сайта Минералогического музея РАН [7].длине волны приходится в направлении на образец. Таким образом из«белого» излучения источника выделяется одна длина волны.При неупругом рассеянии на образце изменяется частота и направление распространения излучения. Направление, в котором детектируется рассеянное излучение, фиксируется геометрией эксперимента(углом Θ на рис.
9). То есть, образец является второй «осью» поворота пучка.Для того, чтобы зафиксировать изменение частоты на пути рассеянного пучка ставится анализатор — кристалл принципиально аналогичный монохроматору, который также за счёт брэгговского отражения выделяет желаемую длину волны. Анализатор является третьей«осью» схемы.После анализатора устанавливается детектор, который определяетинтенсивность рассеянного излучения с заданным изменением направления распространения (угол Θ) и заданным сдвигом частоты (определяемом ориентациями монохроматора и анализатора по отношениюк падающему на них пучку). Зная связь между энергией и волновым24Рис.
10. Фотография кольца синхротрона ESRF в Гренобле (Франция), ссайта [8].вектором для используемого излучения (или частиц), по этим параметрам может быть извлечена частота фонона и (с точностью до вектораобратной решётки) его квазиимпульс. В ходе эксперимента может изменяться ориентация кристалла относительно падающего пучка, ориентация анализатора относительно образца (угол Θ) и ориентация анализатора относительно падающего на него пучка (что позволяет анализировать спектральный состав рассеянного пучка).4.2.Неупругое рассеяние рентгеновского излученияИдея метода неупругого рассеяния рентгеновских лучей аналогична идее комбинационного рассеяния: на образец посылается монохроматический пучок и изучается сдвиг частоты при рассеянии на разныеуглы (например, при помощи схемы трёхосного дифрактометра, описанной выше).
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
