principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 85
Текст из файла (страница 85)
Экспериментальное изучение нестационарных эффектов в сильно возбужденной многоуровневой системе также еще не выполнено. Может также быть интересным временное поведение спектров поглощения и испускания. 22.5 Многофотонное возбуждение и ионизация Если оптическое поле имеет очень большую интенсивность, то могут происходить и-фотонные переходы при и >1. Рассмотрим сначала переходы беэ промежуточных резонансов. В этом случае вероятность перехода очень мала даже при сильном возбуждающем поле, и ее можно оценить по теории возмущений в и-м порядке. Общее выражение для вероятности перехода слишком громоздко, чтобы его можно было воспроизвести здесь, но символически его можно записать в виде боо(пю ю ) ое 2а! М" з' 1(ьлсо)"-' (22 14) з~"~( — мы) = Г/я (ае — вм)а + Гз' (22.15) Мы считали здесь, что все и фотонов имеют одинаковые частоты.
Обобщение на случай п фотонов с различными частотами выполняется непосредственно заменой лв на сумму в, + в,+...+ а„. Поскольку вдали от резонанса ~2Е/ЬЛв~ - 1Е!Е„~ «1, так как оптическое поле намного слабее внутриатомного поля Е„(см. раздел 1.3), приведенный расчет по теории возмущений оправдан. 408 Здесь М"/(дав)" ' фактически является суммой многих членов; в каждом из них Ж" является произведением п недиагональных матричных элементов гамильтониана — ег Е, а (Лв)" ' есть произведение (п — 1) факторов, учитывающих частотную отстройку от Резонансов.
ФоРма линии Е'"'(пв — ам) ЯвлЯетсЯ в идеальном слУ- чае лоренцевской: жимо малым. В.этом случае можно ожидать, что сигнал будет иметь зависимость от интенсивности вида 1". И действительно, с помощью мощного пикосекундного лазера на стекле с неодимом Манус с сотрудниками 118, 19] наблюдали процесс п-фотонной ионизации во многих атомарных системах, который характеризовался зависимостъю от интенсивности вида 1". Например, они на- кса блюдали аависимость с показателем я 11 в процессе Хе — Хе+ + + е-. Ситуация, однако, сильно меняется, если в процессе л-фотонной иониэации имеется дискретный уровень, попадающий в и-фотонный резонанс. Как показано на рис.
22.11 [20], четырехфотонная ионизация цезия действительно имеет зависимость от интенсивности вида 1, если частота Зю лежит достаточно далеко от частоты е,з еч однако когда Зге - гозз- г, ета зависимость сильно отличается от закона 1'. Предположим, что сигнал ионизации Я зависит от 1 как 1к. Тогда из наклона зависимости 1обЯ от 1оа1 можно определить К. Рис. 2211 показывает, что, когда частота Зге сканируется через резонанс юзз-зг, величина К резко меняется от 4 до 30, затем падает до 1 и, наконец,' снова становится,равной 4.
Этот результат можно легко объяснить: поскольку частота гп гп и -пп -гп -и п и гп л„ся- Ряс. 22.11. Четырсхфотонная ионизация цезия через промежуточный уровень Нз рнсувкс показано полученное экспериментально нзменоняе порядка нояпнсйностн К~х~х э функцян частотной отстроякн цт трохфотонного перехода ео — 61г 120] ю,з, испытывает светоиндуцированный сдвиг, частотный знаменатель в выражении для вероятности перехода теперь также зависит от 1 121]. Качественно это приводит к тому, что, когда Зго) ) о,з,ю рост интенсивности 1 сдвигает частоту гс,з „ближе к резонансу и сигнал ионизации возрастает быстрее, чем 1', что проявляется в том, что К) 4. При Зю(гс,з,„рост 1 приводит к сдвигу частоты огсз, от резонанса и сигнал ионизации возрастает медленнее, чем 1', что проявляется в том, что К(4.
Асимметрию кривой на рис. 2211 также можно объяснить как результат ин- 410 терференции двух каналов ионизации, один из которых является прямой четырехфотонной ионизацией, а другой соответствует четырехфотонной ионизации через промежуточный трехфотонный резонанс с частотой ваяв-в ° Исходя из энергетических соображений, предположим, что для ионизации атома нужны У фотонов одинаковой частоты. Однако в реальном эксперименте можно обнаружить, что каждый атом ионизуется после поглощения более чем У фотонов, в зависимости от интенсивности лазера. Это происходит, когда скорость возбуждения в континуум, лежащий выше уровня ионизации, превышает скорость ионизации и приводит к появлению высокоэнергичных электронов, высвобождающихся в процессе ионнзации [22).
Когда скорость возбуждения очень велика, можно даже возбудить атом вМше порога второй, третьей и и-й ионизации. И действительно, Манус с сотрудниками [23) экспериментально показали, что атом криптона, поглотив 33 фотона из 50-пикосекундного импульса неодимового лазера, превращается в ион Кг*+, а кроме того, появляются ионы Кг'+ и Кг'+. Среди возможных применений многофотонной ионизации укажем детектирование отдельных атомов или молекул (раздел 19.3), разделение изотопов (раздел 24.2) и генерацию электронов, имеющих определенную поляризацию спина.
Было высказано предположение, что при многофотонной и онизации не поляризованных атомов циркулярно поляризованным лазерным лучом могут получиться поляризованные электроны [24). Были измерены угловое распределение и поляризация электронов, получающихся в результате двух- и многофотонной ионизации атомов [25). При двухфотонной ионизации цезия была получена степень поляризации электронов, достигающая 0,8. Глава 28 М НОГ ОФОТО ННОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ И ДИССОЦИАЦИЯ МОЛЕКУЛ В ИНФРАКРАСНОМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ Одним из наиболее ярких открытий последнего времени в нелинейной оптике стало экспериментальное наблюдение явления многофотонного возбуждения и диссоциации молекул в инфракрасном поле.
Было обнаружено, что молекула может быть сильно возбуждена и затем диссоциирована при селективном по частоте поглощении десятков фотонов из инфракрасного лазерного импульса, имеющего интенсивность порядка 10 МВт/см' и плотность энергии порядка нескольких джоулей на квадратный сантиметр. Это открытие было неожиданным, так как считалось, что для столь сильного многофотонного возбуждения нужны более интенсивные лазерные поля. Несомненны большое принципиальное значение и далеко идущие прикладные последствия этого явления.
Возможность вложения в молекулу энергии порядка нескольких электронвольт посредством поглощения фотонов за счет колебательно-вращательного возбуждения чрезвычайно интересна для лазерной химии. Этот процесс может сильно влиять на химические реакции, в которых участвует молекула. Будучи селективной по частоте, многофотонная диссоциация в ИК поле оказывается перспективным методом разделения изотопов. Экспериментальная реализации селективной по связи (моде) или, как говорят, «мод-селективной» многофотонной диссоциации могла бы привести к революции в области химического синтеза.
В атой главе мы рассмотрим наиболее важные аспекты физики многофотонного ИК возбуждения и диссоциации. Первые эксперименты Инфракрасное многофотонное возбуждение (МФВ) и многофотонная диссоциация (МФД) были случайно открыты Айсенором и Ричардсоном [1) в 1971 г. В их эксперименте при фокусировке излучения мощного СО;лазера в резонансно поглощающую газовую среду (ХН„СР,С), и др.) в области фокуса возникала видимая глазом люминесценция, причем даже тогда, когда интенсивность лазерного излучения была намного ниже порога оптического пробоя.
Было установлено, что люминесценция является излучением возбужденных продуктов диссоциации. Более тщательный анализ показал, что импульс люминесценции имеет две компоненты: бы- 412 струю, возникающую практически мгновенно (в масштабе лазерного импульса), и задержанную компоненту 12). зМгновенноз возникающая компонента люминесценции была приписана бесстолкновительной диссоциации отдельных молекул, а компонента, возникающая с задержкой,— диесоциации, индуцированной столкновениями молекул. С точки зрения энергетики процесса получалось, что бесстолкновительная диссоциация должна быть связана с многофотонным возбуждением отдельных молекул, набирающих энергию по лестнице колебательно-вращательных уровней.
Резонансная природа процесса МФВ открывала возможность использования МФД для разделения изотопов. В 1974 г. Амбарцумян с сотрудниками действительно покааали, что процесс МФД обладает изотопической селективностью [3) Это Рвота~ ~рзвтз обстоятельство сразу подняло интерес к проблеме во всем мире, поскольку предполагалось, что ис- Рбвтв ~ пользование МФД для рааделения изотопов может быть выгодно экономически. Последующие в показали, что процесс ЯЮ ИЮ РРР я,ок" ЗЮР МФД применим к боль- а шому числу молекул, Ряс. 233. Спектр ИК поглощевяя моды тз мов том числе Ярв, Мор„яеяулы Зрв. 'а — естественная смесь изотопов; ВС1в, ОзО, СрзС1 .
По- б — смесь, обогащенная з процессе мпогоф<» средством " селективной товвой дя цяацпи молекул в ИК поле 1Амбарцуман Р. В., Горохов Ю. А., Лето- МФД в смеси изотопов ов В, С., Макаров Г. В. Р Письма а ЖЭТФ.— можно получить заметное $975. Т. 21. С. 3751 обогащение. Рассмотрим для примера молекулу ЯЕ, 14). Содержание в природе иаотопичееких молекул '*ЯР, составляет 957о, а молекул "ЯР, — 4,27о. Это проявляется в относительной интенсивности пиков ИК поглощения молекул "ЯР, и "Яр„показанных на рис.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
