principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 31
Текст из файла (страница 31)
Анало- гично можно получить выражение для Рр„((о»). (з) Развитый здесь формализм прямо показывает что появление Рп (»эз — е)») есть результат реаонансного возбуждения среды аа (з) счет биения волн Е,Е,. Следовательно, ВКР можно рассматривать как результат взаимодействия трех волн, Е,(э)»), К,(в,) и рн(ю, — юй), описываемого уравнениями с е де 1 7 Х (Ч Х) + -' — ~ Е, с д»~ + )УМ„'Кз (э)з) р(» (е)» — е)й)), е де 1 7 Х (7Х)+ — ' — ~Е = 3 д»з 3 = — Р (в,) = —,е, (1Укз1кв! Кй ~зЕз+ 4квз (з) 4ке, з(3) с + )((з') ( К, )з Ез + А(М)»Е» (ю») Р~~ (е) — »о,) ), (10.22) -- ) д й й Ф дй — »е))» + Гп Р)» (э)й — э)з) = — — Мп(Р» Рд Е»Ез, где К, — волна накачки, К, и р„— генерируемые волны.
За исключением членов с )((", которые не существенны для процесса ВКР, уравнения (10.22) очень похожи на уравнения (3.4), которые использовались в гл. 9 для описания параметрической генерации, однако здесь вместо волнового уравнения для холостой волны стоит УРавнение движениЯ длЯ элементов матРицы плотности Р)» (а)» — е)з). (з) Вюпе мы подрааумевзли в своем рассмотрении уединенный комбинационный резонанс между двумя уровнями. Это хорошее приближение для большинства комбинационных возбуждений, включая колебания молекул, оптические фоконы, электронное возбуждение, переходы с переворотом спина, оптические магноны и плаамоны, хотя уравнения движения для рааличных возбуждений среды в общем случае различны. Поскольку р)» не обладает дисперсией, ус(е) ловие синхрониама для вааимодействующих волн здесь удовлетворяется автоматически.
Иа-за этого обстоятельства решение выглядит иначе, чем в случае оптического параметрического процесса. Однако общий подход остается справедливым для любого материального возбуждения, если уравнение для р)» заменить на соответ(з) ствующее уравнение движения для алементарного возбуждения среды, с дисперсией или беэ нее. Заметим, что пока отклик р»» можно считать стационарным, (3) так что его величина определяется уравнением (10.21), подстанов- 154 ка р()»)в (10.22) и эамена д'Е(а)(д(э = — с)эЕ(<е) немедленно приводят к уравнению (10.10), которое испольэовалось выше для описания ВКР.
Ясно, однако, что система уравнений (10.22) является более общей, так как она описывает также переходный режим, когда р(» не мгновенно следует эа изменением во времени воэбуж(ь) дающей силы Е,Е,. Равность населенностей р< — р, в (10.22) в случае слабого воэбуждения можно аппроксимировать ее значением при тепловом равновесии, однако в общем случае иэ фиэических соображений она должна подчиняться уравнению релаксации 2 [,е( + т [ [(Р» Р)) (Р» Р) )1= д,д„(Р» — Р()< (10.23) (о) (о) е)' (» где в правой части стоит скорость переходов, которая согласно (10.9) и (10.19) равна ИИ'(» Ф Ф Э Ф вЂ” „(р» — р() = — [М)»Е,Е,рп — М)»Е»Е,РД. (10.24) При общем описании ВКР (10.23) следует решать совместно с (10.22).
При сильном возбуждении движение населенности приводит к насыщению комбинационного усиления. Наш анализ, однако, применим лишь к случаю уединенной двухуровневой системы. В случае воэбуждений боаонного типа (10.23) следует заменить уравнением (- — )( — '=; е( + т (пь — пь) = — '(р» — р))< <»па (10.25) где и, и йь — средние числа боэонов при наличии и отсутствии воз- буждающего поля соответственно. е. ВКР на молекулярных колебаниях или оптических фононах с е д з) [ 2 (ы — и ) 1»/3 Ф вЂ”, + 2à —, + е))»~»',)(ы» — ы,) = [ ' ' 1 М(»Е»Е, (р» — р(), (10.26) которое при условии с)< — е), = с)«сводится к уравнению —, + Ы(» + Г) () = ) [2й (а)» — Ю)) ьпМ(»Е Е~~ (р» — р,).
(10.26а) (' (55 Наиболее распространенным является случай ВКР на молекулярных колебаниях или оптических фононах, которые часто представляют как колебание с нормальной координатой ч. В соответствии с общепринятым определением Ч можно ааменить в (10.22)' р3~(е)) на (й/2с))"*Ч и вместо уравнения движения для матрицы плотности получить уравнение гармонического осцяллятора для у Уравнения для Е, и Е, в (10.22) совместно с уравнением (10.26) теперь адекватно описывают ВКР на фононах. В частности, в стационарном случае мы снова получаем выражение для резонансной комбинационной восприимчивости ~Хнв1н (10 14). <в)) 10.4 Связь стоксовой и антистоксовой компонент где М!»,. и М„,. — комбинационные матричные элементы переходов под действием полей Е„К, и К„Е, соответственно. Смешение волны материального возбуждения с электромагнитными волнами приводит к появлению резонансной части у нелинейных поляризаций Ррев (а!) = Л! (М!»,вЕвр!» + М!»,аЕар!»!» (в) ! е е ) фв) Ф„„(ав) = 7»!М);,»К»р!»» Ррва (е)а) = 7»7М!» ~Е»р!» (в) (10.28) Если отклик р!» на действие полей является стационарным, то р„ можно найти из (10.27) и подставить в (10.28).
Результирующая поляризация Рр'), будучи дополненной нереэонансной частью, мо- жет быть записана в виде Р ) (а = з)а + а) + О)!) — "! Еа(аа) Ев(е)в) К» (а»)» где Х»в) содержит теперь резонансную и нерезонансную части. Систе- ма волновых уравнений, описывающих стационарную генерацию 156 До сих пор мы обсуждали только вынужденное излучение в стоксовой области спектра. В эксперименте, однако, одновременно генерируются стоксовы и антистоксовы волны, причем интенсивности их в вынужденном рассеянии сравнимы даже при очень низкой температуре.
Это поведение сильно отличается от случая спонтанного КР и не может быть понято, исходя из представления о вынужденном двухфотонном процессе, развитом в разделе 10.2, поскольку антистоксова волна должна в атой картине поглощаться, а не генерироваться. С другой стороны, указанный факт можно легко,объяснить с привлечением теории связанных волн (4, 5].
Кубическая нелинейная поляризация Роз (а ) на антистоксовой частоте а. = 2а,— — а, может быть наведена в среде в процессе смешения волны накачки с частотой а, и стоксовой волны с частотой а, при наличии комбинационного резонанса на частоте а,— а, а,— а„как мы увидим ниже. При одновременном присутствии полей Е,(а,), Е,(а,) и К.(а.) материальное возбуждение р„вызывается действием вынуждающих е сил Е»Е, и Е,Е» и описывается уравнением ( ) — ° д е» е е е а з! )а!» + Р!»)» Р!» = З )М!» »Е»Ев + М!»,аЕаЕ»1 (р» р!) (10.27) с антистоксовой компоненты ВКР, принимает вид + (Х<а + Хв«)ЕЕ«Е» + "(«а)Е ! Е<1 (10.29) где »з> 7»з» ~)~>»,<! (Р» Р>) Х- = (Х ° )кк — ь<„ ( » < /» У») « »з> ~ »з>> >><>»«>» <и>» «(Р» — Р>) и> 7»з» 77!зт>»,«! (Р» Р>) Хаа = (Ха«)кк ь («> е е»г ъ < < >» >») и мы опустили в (70.29) члены вида Хоо !Е<!»Е<.
Система уравнений (»0.29) фактически описывает процесс четырехволновой параметрической генерации, в котором Е, является волной накачки, Е, и Е. — сигнальной н холостой волнами, а Х„выступает как константа связи между сигнальной и холостой волнами.
Решение (»0.29) в пределе заданного поля накачки близко повторяет решение задачи о параметрической генерации, полученное в гл. 9. Мы опустим здесь вывод и приведем лишь результат. Предполагая, что среда изотропна и имеет плоскую границу при в = О, и используя приближение медленно меняющихся амплитуд для Е, и Е„находим [5! Е. =(<6',+ ехр(»ЛК+з)+ Е. ехр(»ЛК з))ехр(»)».
г — а.з), ((О.ЗЦ Е, (<е,+ ехр(»ЬК+з) + + Ю, ехр(»ЛК г)) ехр( — »й,.г — (»Лй+»»,) з), где <»г = а>те'(с', 2<с<„« — й „вЂ” й „= О, Лй = 2й„— й„— й.„ /с, = й з, Л= —,' Х,', !Е,!*, а,= —,=а —, бк= — 2»шЛ. Для простоты мы пренебрегаем дисперсией коэффициентов поглощения а, и коэффициентов связи (2пе>Чс%,)у'о. Соотношение меж- $57 ду различными волновыми векторами показано на рис.
10.2. При условиях на границе Ю, = 8'., и 8'. = Ю'., для з = 0 имеем л.' лл„— л ( л „+л)л, +лл л Из приведенного решения следует ряд важных фианческих результатов. Во-первых, вследствие связи стоксовой и антистоксовой компонент формируются две составных волны (Ю,+, Ю;+) и (Ю,, Ю. ) с собственными векторами ЛК и отношением амплитуд стоксовой и антистоксовой составляющих (Ю'./Ю ) . Одна из них может испытывать экспоненциальный рост, а другая — затухание, Рнс. 10.2. Соотношение между Волновыми векторами стоксоаой и антистоксовой волн и Волны накачки если 1ш(ЬК )(О.
Связь, очевидно, зависит от фазового согласования. Если фазовое рассогласование достаточно велико, так что 1Ьй! Ъ ~Л~, то стоксова и антистоксова волны аффективно перестают быть связанными. Это ясно видно из того факта, что ЬКе и 8 ат/Кач- сВОдятся при этОм к ЛК = Л вЂ” 2Л'/Ьй, ЛК+ = Лй — Л, 1й', /Ю, ~ = ~2Л/Ьй~~1, ~д',т/Е,~.~ =)Ьй/Л~>>1. Первое соотношение относится к почти чисто стоксовой волне, имеющей экспоненциальный коэффициент усиления по мощности, равный 21ш(ЬК ) = Са, тогда как второе обозначает почти чисто антистоксову волну с коэффициентом затухания †. Эти результаты можно было ожидать в случае, когда стоксова и антистоксова составляющие выходят из состояния взаимного влияния.
Связь сток- совой и антистоксовой составляющих максимальна при Ьл = О. Решение дает в этом случае ЬКе = 0 и ~В',~/Ю,~~ = 1. При этом ни стоксова, ни антистоксова волны не должны испытывать экспоненциального роста. Это происходит потому, что вследствие взаимодействия усиление стоксовой волны полностью компенсируется затуханием антистоксовой. Этот результат хорошо известен из теории параметрического усиления, когда нельзя получить усиления на частоте ш. = ы~ — ве если не подавлена другая боковая частота са, в, + во Если величина !ЛМ постепенно отклоняется от нуля, усиление !21ш(АК )! быстро нарастает от нуля до Са, как видно из рис.
10.3, в то время как отношение амплитуд антистоксовой и сток- совой волн ~ К /Е, ! уменьшается от единицы до нуля. Заметной интенсивности антистоксова излучения на выходе, следовательно, можно ожидать в области ! Лй~ - !Л(, где одновременно 11ш(ЬК ) ~ 158 Ф / и ~ Же 1'В', ~ сУщественно отличны от нУлЯ.
Антистоксово излУ- чение должно иметь вид двойного конуса вокруг направления фазового синхронизма, как показано на рис. 10.4. Следует, однако, помнить, что в нашей теории волны предполагались плоскими и бесконечными. В действительности пучок накачки конечного сечения -г а г -в "5 и обладает расходимостью волновых векторов. Как следствие этого, резкий провал в кривой усиления на рис. 10.3 может «замазаться» и вместо двойного конуса на рнс. 10.4 может появиться только один конус антистоксова иалучения [12). 10.5 Комбинационное рассеяние высших порядков Стоксова и антистоксова компоненты ВКР первого порядка в эксперименте часто сопровождаются излучением стоксовых и антнстоксовых компонент высших порядков [12).
В отличие от обертонов в спонтанном рассеянии их частоты равны ю ~ пын, где и целое. Эта особенность указывает на то, что они генерируются более или менее последовательно. Например, когда первая стоксова компонента Е.(ю.) становится достаточно интенсивной, она может выступать в роли накачки для процесса генерации второй стоксовой компоненты Е„(ю., = ю.














