principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 30
Текст из файла (страница 30)
Вероятность перехода (10.2) пропорциональна [(ау~ а+а,1а;)~ . Коли <а~! =<по п,[ и <а~! = <п, — 1, п, + 1[, где п, и и, — целые числа, то йИ~,</д(йю,) - п,(п, + 1). Процессы спонтанного и вынужденного КР имеют место при п, = 0 и п, чь 0 соответственно.
В общем случае состояния поля излучения являются более сложными и простого выражения для (а~[аз а1[а~) получить не удается. Однако если средние числа фотонов й, и и, на частотах ю, и ю, много больше единицы, то прекрасные результаты дает использование приближения [<а~ [а,+а,[а~>['жи,пз [11). В известном смысле это равносильно утверждению, что поле можно описывать классически. Рассмотрим теперь распространение волн ю, и ю, в КР-активной среде.
Комбинационный переход приводит к поглощению волны гв, и усилению волны ю,. Иэ простых физических рассуждений можно найти изменение среднего числа комбинационных фотонов в одной моде волны в, на единицу длины [6): йи ~лжи гтун 1 з пз — — ' р; — — рг) — ' — азиз = (Ск — а ) пю (10.4) ". ) ° где р, и р~ — населенности состояний [~> и Ц>, а а, — коэффициент поглощения на частоте в,. Поскольку из условия детального равновесия следует, что И'и И'о, то выражение для Св при й„й,»1 можно записать в виде Ск = — „„(р; — р~) ='ж,', ' [Мя['п,й(ййю) (р~ — рг). «0.5) Следовательно, С„равно константе, если й, можно считать постоянным. Это соответствует случаю заданного поля накачки в,. Решением (10.4) в этом случае будет экспоненциально нарастающая функция и (г) = п,(0) е «0.6) где Св играет роль коэффициента вынужденного усиления, пропорционального падающей лазерной интенсивности на частоте юо Так как усиление пропорционально вероятности комбинационного перехода, можно ожидать, что оно будет также пропорционально сечению КР.
По определению дифференциальное сечение КР сро/й(йю,)ой есть вероятность рассеяния падающего фотона с частотой ю, в комбинационный фотон с определенной поляризацией и частотой ю, на единицу площади в единичном телесном угле вбли- 149 зи 47 и ка единичный интервал по энергии в окрестности Ва,: ео ли „ + е(ха ) Ж е(аа ) лврс — (дг ~ (ау ~ ае а, ~ а;) Р с) ' = ( ъ — ~ ) М» ~е л (ВЬа) р» (10 7) се 1 где ля=)се(сс)се/йое)(2я) е есть плотность мод поля излучения в единичном телесном угле на частоте а,. Из (10.5) и (10.7) мы сразу получаем соотношение ассе ~ лес ее е (Рс Рг) ~с(а ) ссъ 1~1! а азер» ~ ае 4я с е Йе = с'е' ' (рс — рс) ~ — ) ~Ю',(ей(ВЛа). (10.8) а аее р 1 ее ~,а! Таким образом, если известны сечение спонтанного КР с)оЯ(с и полуширина линии Г, коэффициент вынужденного комбинационного усиления можно легко рассчитать.
В табл. 10.1 приведены сечения КР, полуширипы линий и рассчитанные значения коэффициента усиления для комбинационных переходов ряда веществ, в которых наблюдалось ВКР. В качестве примера рассмотрим ВКР в бекзоле. Из табл. 10.1 находим, что коэффициент комбинационного усиления для линии 992 см ' беязола равен 2,8 .
10 * см!МВт. Следовательно, чтобы получить еа комбинационных фотонов из одного шумового (это соответствует интенсивности ка выходе порядка 100 кВт/см') в кювете с бензолом длиной 10 см, требуется лазерное излучение с интеисивкостью 1 ГВт/сме. Этот пример показывает, что для изучения ВКР нужен мощный импульсный лазер. В реальных экспериментах наблюдалось ВКР с усилением порядка еа в беиэоле и многих других жидкостях при возбуждении лазерным лучом с интенсивностью около 100 МВт/ем* и менее. Расхождение теории с экспериментом па порядок величины является следствием самофокусировки лазерного луча в среде (см. раздел 17.3). Заметим, что при описании вынужденного комбинационного усиления мы использовали приближение ~ (сес( ае а, ~ ссс) ~' т я1ве.
Это приближение заведомо ке справедливо, когда й, или й, мало. Короче говоря, развитая теория является довольно грубым приближением при описании вынужденного комбинационного усиления, начинающегося от уровня шума или спонтанного рассеяния. Создание полностью квактовомеханической теории ВКР, начинающегося от уровня спонтанного рассеяния, является трудной, хотя и интересной проблемой квантовой оптики, которая пока не решена да конца.
В некоторых отношениях эта проблема является двухфотонным аналогом явления суперфлуоресценции (гл. 21). 150 10.3 Описание процесса вынужденного комбинационного рассеянна на яэыке свяэанных волн а. Вваимодвйствив волны накачки со стоксовой волной (10 10) 2 4нвдд ЧХ(ЧХЕ,) — —,' е,Е, = —,' Рио (вд,). Для простоты рассмотрим частный случай иэотропной среды с одинаково поляриэованными волнами Е, и Е,. В этом случае нелинейные поляриэации принимают вид Рдю (вдд) = [Хдю! Ед )~ + Хкядь ~ Вд 1~] Ь д (едд) [Хкд!нд! + Хд 1Вд! 1нд.
(10 11) Как видно иэ (10.11) члены с Хдю и Х~юв Ргн приводят лишь к иаменению диэлектрических проницаемостей е, и е, в (10.10). Они описывают светоиндуцированное двулучепреломление, самофокусировку и т. д., но не оказывают прямого влияния на процесс ВКР, поэтому в наших дальнейших рассуждениях мы будем ими пренебрегать. С другой стороны, члены с Хдкю в Роо приводят к эффективному вэаимодействию волн Е, и Е, в (10.10) и энергообмену между ними. Эти члены, следовательно, ответственны аа процесс ВКР, а коэффициенты Хдк~ носят наэвание комбинационных (или рамановских) восприимчивостей. Пользуясь описанной в гл. 2 процедурой, можно, конечно, получить микроскопические выражения для Хк . Каждая восприимчиов вость Х[д должна иметь Реэонансный и неРезонансный вклады.
С процессом комбинационного рассеяния саясан лишь резонансный вклад. Фактически микроскопическое выражение для реэонансной 15д С точки арения взаимодействия волн двухфотонный переход есть процесс третьего порядка по полю. Это видно иэ соотношения, покаэывающего, что полная скорость перехода равна скорости генерации или потери фотонов на частоте едд или «дд: — „~'(рд — рг) 2~ Ко ~у Рд~~'(вд,) Е,1~ (йедд) '- = 2 $ Ке ~ — Ров (вд ) Е,1! (йедв) '. (10.9) Поскольку йдтд/йдо -1ВдР!ВдР, то Рн(едд)-!ЕдРЕ, и Род(едд)- -!ЕдРЕ„т. е.
обе эти поляриэации являются кубичными по полю. Процесс ВКР, следовательно, можно рассматривать как кубичный по полю процесс вэаимодействия между волной накачки и сток- совой волной. Соответствующие волновые уравнения имеют вид части [Хн ~ >н можно получить непосредственно из соотношения (10.9)' г <з>> дИ<Г< 2 1ш хн<з() ! е, !з ! е !а 2 1ш хн(з) ! и !з ! е !з Из (10.5), (10.8) и соотношения !ЕРе/2я =дей находим 4каз (3) ~н = — — 1шХна!Еа ! с >с 1п>Хнз = — 1шХн> = (з) (з) с з, (Р< — Рг) до — — г — Е(й/> ) — — Л !Мя ! (Р— Рг) Е(И ).
Отсюда для лоренцевского контура линии Е(й<а<е) из соотношений Крамерса — Кронига может быть строго определена вещественная часть [Хн >н. В результате мы получим микроскопическое выраже(з) 1 ние для'восприимчивости Ха = [Хакк+ [Хан, Хна н= (3) (3)* Хн< = Хкз ° Зная Х<нз), мы можем решить уравнение (10ЛО) с учетом (10.11)'.
Для плоских волн, распространяющихся в направлении оси е, в приближении медленно. меняющихся амплитуд волновые уравне- ния приводятся к виду ( д а,'> (з) — + — ! д'з 1 — Хн, ! Е, !а~„ дз 2/ сад 1 д аа'1 гшза <,> — + — >8' = г — Хна ! Ег !за'а. дз 2 / сз>с Их можно далее преобразовать следующим образом: (: —, + а,) ! Е, !' - — —,' 1ш Хн> ! Е> !' ! Еа !'> 1 (" ) — + аа/> ! Е, ! — — — 1ш Хн, ! Е, !з ! Е, ! . д > з ~в~а <з) з з (10Л4) (10.15) (10.16) Эти уравнения совпадают с уравнением для й, (10.4) и аналогичным уравнением для й„если заменить !Е,Р и !Е,Р соответственно на 2яош,й,/е, и 2яйш,й,/еь причем величина Св определена в (10ЛЗ). Таким образом, когда волну накачки !Е Р можно считать заданной, мы снова получаем решение в виде экспоненты !Е,(е) !* = !Е,(0) Р ехр(< зз — аз).
152 Если постоянные затухания а, и а, пренебрежимо малы, то легко получить даже точное решение (10.16), пользуясь условием сохранения полного числа фотонов (эг" 1Е Г/е + е'"ФгГ/ег] = Е. Решение имеет вид ~ Ь' (г) ) г ( Ю (О) )г — в КС. г ) Ь' (*) )г — в К/е'/г ) Ю [0)(г — в К/е»/г ) в (0)(ге»/г ехр 1 1 1 1 . 1 1 (10.17) ~ Кг (г) ~г ~ К, (0) ~г + в»Кднг ~ и' (е) )г — в К/е»/г ) и' (О) )г — в К/е»г/г ~ К (О) )ге»г/г ехр б. Параметрическое взаимодействие оптической волны и волны возбуждения среды Процесс ВКР можно также рассматривать как процесс параметрической генерации, при котором оптическая волна накачки генерирует стоксову волну и волну возбуждения среды (4, 5]. Это можно показать следующим образом. Вспомним, что выражения для нелинейных поляризаций в '(10.10) можно получить, используя формализм матрицы плотности, развитый в гл.
2. Рассмотрим только часть Р»'», связанную с комбинационным резонансом. В обозначениях рис. 10.1 мы имеем Рф, (е,) = /)/ ~ ](в ~ ег е,)1) р», (е,)+ (/ ! ег е, ) в) р,/ (е,)]- чс» ) (/(ег е ) г) (грег е ~ ») ( Е(е») Рп (ег — е»)— Л(в,+в»») ( з в/) С учетом соотношения ег — е,» = е, — ен и уравнения (10.2) выражение (10.18) приврдится к виду Рра(а,) — /»/М/»Е(е») р(»/г) (ег — е»). (10.19) С другой стороны, резонансный матричный элемент второго порядка р;/) (е, — е») можно получить иа уравнения ( ) — +»а»/ + Г»//1 рн (е, — е,) = —.! 1 — ег е Еы р (ее)] + (Е 1 Г + г <Ы + 1 — ег егЕ». р~~) ( — »в») ]) и - .ь М/»Е »Ег (р» — р/) (10 20) В стационарном случае имеем (э) М/» (р р/) Х (вг — вг — в,/+»гн) ' (10 21) Р(рА (ее) = ])(Ккг»]в ~ Е» )Ег» 153 где 1)(кк~з1к имеет в точности такой же вид, как в (10.14).














